Improved capabilities of the TurboGAP code for radiation induced cascade simulations: an illustration with silicon

Resumen Técnico: Mejora de las Capacidades del Código TurboGAP para Simulaciones de Cascada Inducida por Radiación

Planteamiento del Problema
La simulación atomística precisa del daño por radiación requiere equilibrar la eficiencia computacional con la fidelidad física de la superficie de energía potencial (PES). Aunque los Potenciales Interatómicos de Aprendizaje Automático (MLIP), como el Potencial de Aproximación Gaussiana (GAP), ofrecen una precisión superior en comparación con los potenciales empíricos, su aplicación a simulaciones de cascadas de radiación se ve a menudo limitada por el coste computacional, particularmente para energías de átomo primario de choque (PKA) elevadas. Además, los códigos de Dinámica Molecular (MD) estándar suelen carecer de características esenciales necesarias para el modelado realista del daño por radiación: la capacidad de manejar pasos de tiempo adaptativos durante colisiones de alta energía, un enfriamiento eficaz de los límites de la celda de simulación y un modelado preciso de la disipación de energía electrónica (frenado electrónico). Los modelos tradicionales de frenado electrónico basados en fricción (FES) suelen depender de cortes de energía cinética arbitrarios, lo que puede influir significendamente en las microestructuras de los defectos. Existe la necesidad de un marco de software que combine la eficiencia de TurboGAP con modelos de disipación avanzados, como el modelo de acoplamiento electrón-fonón (EPH), para simular cascadas en sistemas que contienen hasta $10^6$ átomos con energías de PKA de hasta 10 keV.

Metodología
Los autores mejoraron el paquete de software TurboGAP mediante la implementación de tres módulos críticos:

1. Modelos de Disipación de Energía Electrónica:

   • Frenado Electrónico Basado en Fricción (FES): Implementado como una fuerza de fricción dependiente de la velocidad derivada de tablas de potencia de frenado electrónico (ESP) precalculadas (por ejemplo, de SRIM). Un corte de energía cinética definido por el usuario ($E_{el\_cut}$) determina qué átomos experimentan esta fuerza.
   • Modelo de Electrón-Fonón (EPH): Integrado en un marco de dinámica molecular de dos temperaturas (TTMD) generalizado. Este modelo acopla los subsistemas atómico y electrónico mediante parámetros dependientes de la densidad electrónica. Resuelve la ecuación de difusión de calor para la temperatura electrónica ($T_e$) simultáneamente con la dinámica atómica. El movimiento atómico está gobernado por fuerzas adiabáticas, fuerzas de fricción dependientes de las velocidades relativas y fuerzas aleatorias estocásticas derivadas del teorema de fluctuación-disipación. Este enfoque evita los cortes arbitrarios de energía cinética.

2. Cálculo de Paso de Tiempo Adaptativo: Para capturar los gradientes de energía potencial pronunciados durante colisiones cercanas, el paso de tiempo se recalcula dinámicamente basándose en dos criterios: el desplazamiento máximo permitido de cualquier átomo ($x_{max}$) y el cambio máximo en la energía cinética ($e_{max}$). Se selecciona el mínimo de los pasos de tiempo derivados de estos criterios.

3. Agrupación de Átomos y Enfriamiento de Bordes: Un mecanismo de agrupación permite la selección de átomos basados en criterios espaciales (por ejemplo, una capa de borde) para aplicar termostatos. Esto permite la disipación del exceso de calor de la cascada hacia el material de bulto (bulk), manteniendo la temperatura deseada de la simulación.

Desarrollo del Potencial
Se reentrenó un MLIP de tipo GAP específico para Silicio (Si) utilizando descriptores de 2 cuerpos, 3 cuerpos y turboSOAP (una variante optimizada del descriptor SOAP para una mayor eficiencia). El potencial fue entrenado utilizando un conjunto de datos que incluye diversas estructuras de Si, con parámetros de regularización específicos para fases líquidas y amorfas. Para modelar con precisión las interacciones repulsivas de alta energía durante las colisiones, se añadió el potencial universal de Ziegler-Biersack-Littmarck (ZBL) al modelo GAP como un potencial externo, activo en distancias interatómicas cortas.

Resultos Clave

• Rendimiento y Escalamiento: Los nuevos módulos fueron evaluados en configuraciones de Computación de Alto Rendimiento (HPC). Las pruebas de escalamiento con hasta 600 procesadores para sistemas de $10^6$ átomos demostraron que los módulos implementados mantienen la eficiencia computacional del código TurboGAP original.
• Validación del Código: Las comparaciones con LAMMPS (usando el plugin USER-EPH y las implementaciones estándar de GAP) mostraron una excelente concordancia en la evolución de las propiedades termodinámicas (temperatura, presión, energía) y la pérdida de energía electrónica acumulada para cascadas de PKA de 100 eV.
• Producción de Defectos y Agrupamiento (PKA de 2 keV):
  • El modelo EPH predijo un mayor número de defectos supervivientes (33) en comparación con los modelos FES con cortes de 10 eV (26) y 1 eV (~22).
  • El modelo EPH resultó en cúmulos de defectos más grandes (algunos superando los 100 intersticiales), mientras que los modelos FES produjeron cúmulos generalmente por debajo de los 100 intersticiales.
  • Los resultados del modelo FES fueron sensibles a la elección arbitraria del corte de energía cinética, mientras que los resultados del modelo EPH fueron robustos a través de diferentes configuraciones del subsistema electrónico.
  • El modelo EPH permitió una transferencia continua de energía al sistema electrónico incluso después de que la cascada se enfriara, a diferencia del modelo FES donde la transferencia de energía cesaba una vez que los átomos caían por debajo del umbral de energía de corte.
• Mezcla por Bombardeo Iónico:
  • Los valores de mezcla ($Q$) calculados utilizando el modelo EPH y el MLIP de GAP mostraron una buena concordancia con los datos experimentales para Si irradiado con iones de Ne, Ar, Kr y Xe.
  • Las predicciones del MLIP de GAP difieren significamente (por un factor de 2 a 4) de aquellas que utilizan el potencial clásico Stillinger-Weber (SW), lo que resalta la importancia de una representación precisa de la PES.
  • Los valores de mezcla del modelo EPH fueron comparables a los resultados de FES, pero se lograron sin la arbitrariedad de los cortes de energía cinética.

Significancia y Reivindicaciones
El artículo afirma que la integración del modelo EPH, los pasos de tiempo adaptativos y el enfriamiento de bordes en TurboGAP mejora significativamente la capacidad para las simulaciones de daño por radiación. Al combinar la eficiencia computacional de TurboGAP con la precisión de los MLIP de GAP, los autores simularon con éxito cascadas con energías de PKA de hasta 10 keV en sistemas de hasta 1 millón de átomos.

Los autores enfatizan que el modelo EPH ofrece una ventaja distintiva sobre el modelo tradicional FES al eliminar la necesidad de cortes arbitrarios de energía cinética, los cuales son conocidos por afectar las microestructuras de los defectos. El estudio demuestra que los modelos de frenado electrónico realistas, cuando se acoplan con MLIP precisos, mejoran la predicción de los valores experimentales de mezcla por bombardeo iónico y proporcionan una descripción físicamente más consistente del agrupamiento y la supervivencia de defectos en el silicio. El trabajo establece a TurboGAP como una herramienta robusta para el modelado multiescala del daño inducido por radiación en materiales.