Improved capabilities of the TurboGAP code for radiation induced cascade simulations: an illustration with silicon

Resumo Técnico: Melhoria das Capacidades do Código TurboGAP para Simulações de Cascata Induzida por Radiação

Definição do Problema
A simulação atomística precisa de danos por radiação requer um equilíbrio entre eficiência computacional e a fidelidade física da superfície de energia potencial (PES). Embora os Potenciais Interatômicos de Aprendizado de Máquina (MLIPs), como o Gaussian Approximation Potential (GAP), ofereçam uma precisão superior em comparação aos potenciais empíricos, sua aplicação em simulações de cascata de radiação é frequentemente limitada pelo custo computacional, particularmente para energias elevadas de átomo primário de choque (PKA). Além disso, códigos de Dinâmica Molecular (MD) padrão muitasem carecer de recursos essenciais necessários para a modelagem realista de danos por radiação: a capacidade de lidar com passos de tempo adaptativos durante colisões de alta energia, o resfriamento eficaz das fronteiras da célula de simulação e a modelagem precisa da dissipação de energia eletrônica (parada eletrônica). Os modelos tradicionais de parada eletrônica baseados em fricção (FES) frequentemente dependem de cortes arbitrários de energia cinética, o que pode influenciar significativamente as microestruturas de defeitos. Há uma necessidade de um framework de software que combine a eficiência do TurboGAP com modelos de dissipação avançados, como o modelo de acoplamento elétron-fônon (EPH), para simular cascata em sistemas contendo até $10^6$ átomos com energias de PKA de até 10 keV.

Metodologia
Os autores aprimoraram o pacote de software TurboGAP através da implementação de três módulos críticos:

1. Modelos de Dissipação de Energia Eletrônica:

   • Parada Eletrônica Baseada em Fricção (FES): Implementada como uma força de fricção dependente da velocidade derivada de tabelas de potência de parada eletrônica (ESP) pré-calculadas (ex: SRIM). Um corte de energia cinética definido pelo usuário ($E_{el\_cut}$) determina quais átomos experimentam essa força.
   • Modelo de Elétron-Fônon (EPH): Integrado em um framework de dinâmica molecular de dois temperamentos (TTMD) generalizado. Este modelo acopla os subsistemas atômico e eletrônico via parâmetros dependentes da densidade eletrônica. Ele resolve a equação de difusão de calor para a temperatura eletrônica ($T_e$) simultaneamente com a dinâmica atômica. O movimento atômico é governado por forças adiabáticas, forças de fricção dependentes de velocidades relativas e forças estocásticas aleatórias derivadas do teorema de flutuação-dissipação. Esta abordagem evita cortes arbitrários de energia cinética.

2. Cálculo de Passo de Tempo Adaptativo: Para capturar os gradientes de energia potencial íngremes durante colisões próximas, o passo de tempo é recalculado dinamicamente com base em dois critérios: o deslocamento máximo permitido de qualquer átomo ($x_{max}$) e a mudança máxima de energia cinética ($e_{max}$). O mínimo dos passos de tempo derivados desses critérios é selecionado.

3. Agrupamento de Átomos e Resfriamento de Fronteira: Um mecanismo de agrupamento permite a seleção de átomos com base em critérios espaciais (ex: uma camada de borda) para aplicar termostatos. Isso permite a dissipação do excesso de calor da cascata para o material bulk, mantendo a temperatura desejada de simulação.

Desenvolvimento de Potencial
Um MLIP GAP específico para Silício (Si) foi retreinado usando descritores de 2 corpos, 3 corpos e turboSOAP (uma variante otimizada do descritor SOAP para melhor eficiência). O potencial foi treinado em um conjunto de dados incluindo várias estruturas de Si, com parâmetros de regularização específicos para fases líquidas e amorfas. Para modelar com precisão as interações repulsivas de alta energia durante colisões, o potencial universal Ziegler-Biersack-Littmarck (ZBL) foi anexado ao modelo GAP como um potencial externo, ativo em curtas distâncias interatômicas.

Principais Resultados

• Desempenho e Escalonamento: Os novos módulos foram testados em configurações de Computação de Alto Desempenho (HPC). Testes de escalonamento com até 600 processadores para sistemas de $10^6$ átomos demonstraram que os módulos implementados mantêm a eficiência computacional do código TurboGAP original.
• Validação do Código: Comparações com o LAMMPS (usando o plugin USER-EPH e implementações padrão de GAP) mostraram excelente concordância na evolução das propriedades termodinâmicas (temperatura, pressão, energia) e na perda de energia eletrônica cumulativa para cascata de PKA de 100 eV.
• Produção de Defeitos e Agrupamento (PKA de 2 keV):
  • O modelo EPH previu um número maior de defeitos sobreviventes (33) comparado aos modelos FES com cortes de 10 eV (26) e 1 eV (~22).
  • O modelo EPH resultou em clusters de defeitos maiores (alguns excedendo 100 intersticiais), enquanto os modelos FES produziram clusters geralmente abaixo de 100 intersticiais.
  • O resultado do modelo FES foi sensível à escolha arbitrária do corte de energia cinética, enquanto os resultados do modelo EPH foram robustos através de diferentes configurações do subsistema eletrônico.
  • O modelo EPH permitiu a transferência contínua de energia para o sistema eletrônico mesmo após o resfriamento da cascata, ao contrário do modelo FES, onde a transferência de energia cessava assim que os átomos caíam abaixo da energia de corte.
• Mistura por Feixe de Íons:
  • Os valores de mistura ($Q$) calculados usando o modelo EPH e o MLIP GAP mostraram boa concordância com dados experimentais para Si irradiado com íons de Ne, Ar, Kr e Xe.
  • As previsões do MLIP GAP diferiram significativamente (por um fator de 2–4) das utilizadas com o potencial clássico Stillinger-Weber (SW), destacando a importância de uma representação precisa da PES.
  • Os valores de mistura do modelo EPH foram comparáveis aos resultados FES, mas alcançados sem a arbitrariedade dos cortes de energia cinética.

Significância e Alegações
O artigo afirma que a integração do modelo EPH, passos de tempo adaptativos e resfriamento de fronteira no TurboGAP aumenta significamente a capacidade de simulações de danos por radiação. Ao combinar a eficiência computacional do TurboGAP com a precisão dos MLIPs GAP, os autores simularam com sucesso cascata com energias de PKA de até 10 keV em sistemas de até 1 milhão de átomos.

Os autores enfatizam que o modelo EPH oferece uma vantagem distinta sobre o tradicional modelo FES ao eliminar a necessidade de cortes arbitrários de energia cinética, que são conhecidos por afetar as microestruturas de defeitos. O estudo demonstra que modelos de parada eletrônica realistas, quando acoplados a MLIPs precisos, melhoram a previsão de valores experimentais de mistura por feixe de íons e fornecem uma descrição fisicamente mais consistente de agrupamento e sobrevivência de defeitos em silício. O trabalho estabelece o TurboGAP como uma ferramenta robusta para modelagem multiescala de danos induzidos por radiação em materiais.