Improved capabilities of the TurboGAP code for radiation induced cascade simulations: an illustration with silicon

Technische Samenvatting: Verbeterde capaciteiten van de TurboGAP-code voor simulaties van stralingsgeïnduceerde cascades

Probleemstelling
Nauwkeurige atomistische simulatie van stralingsschade vereist een balans tussen computationele efficiëntie en de fysieke getrouwheid van het potentiaalenergieoppervlak (PES). Hoewel Machine Learning Interatomic Potentials (MLIPs), zoals de Gaussian Approximation Potential (GAP), een superieure nauwkeurigheid bieden vergeleken met empirische potentialen, wordt hun toepassing op stralingscascade-simulaties vaak beperkt door de computationele kosten, met name bij hoge primaire knock-on atom (PKA) energieën. Bovelijk missen standaard Moleculaire Dynamica (MD) codes vaak essentiële functies die vereist zijn voor realistische modellering van stralingsschade: het vermogen om adaptieve tijdstappen te hanteren tijdens hoogenergetische botsingen, effectieve koeling van de grenzen van de simulatiecel, en nauwkeurige modellering van elektronische energie-dissipatie (elektronische stopping). Traditionele wrijvingsgebaseerde elektronische stopping (FES) modellen vertrouwen vaak op willekeurige kinetische energie-afkapwaarden, wat de defect-microstructuren aanzienlijk kan beïnvloeden. Er is behoefte aan een softwareframework dat de efficiëntie van TurboGAP combineert met geavanceerde dissipatiemodellen, zoals het elektron-fonon (EPH) koppelingsmodel, om cascades in systemen met tot $10^6$ atomen met PKA-energieën tot 10 keV te simuleren.

Methodologie
De auteurs hebben het TurboGAP softwarepakket verbeterd door drie cruciale modules te implementeren:

1. Modellen voor elektronische energie-dissipatie:

   • Wrijvingsgebaseerde Elektronische Stopping (FES): Geïmplementeerd als een snelheid-afhankelijke wrijvingskracht afgeleid van vooraf berekende elektronische stopping power (ESP) tabellen (bijv. uit SRIM). Een door de gebruiker gedefinieerde kinetische energie-afkapwaarde ($E_{el\_cut}$) bepaalt welke atomen deze kracht ervaren.
   • Elektron-Fonon (EPH) Model: Geïntegreerd in een gegeneraliseerd two-temperature molecular dynamics (TTMD) framework. Dit model koppelt de atomaire en elektronische subsystemen via elektronendichtheid-afhankelijke parameters. Het lost de warmtediffusievergelijking voor de elektronische temperatuur ($T_e$) simultaan op met de atomaire dynamica. De atomaire beweging wordt beheerst door adiabatische krachten, wrijvingskrachten afhankelijk van relatieve snelheden, en stochastische willekeurige krachten afgeleid van de fluctuatie-dissipatiestelling. Deze aanpak vermijdt willekeurige kinetische energie-afkapwaarden.

2. Adaptieve Tijdstapberekening: Om de steile potentiaalenergie-gradiënten tijdens nauwe botsingen te vangen, wordt de tijdstap dynamisch herberekend op basis van twee criteria: de maximale toegestane verplaatsing van elk atoom ($x_{max}$) en de maximale verandering in kinetische energie ($e_{max}$). Het minimum van de tijdstappen afgeleid van deze criteria wordt geselecteerd.

3. Atoomgroepering en Grenskoeling: Een groeperingsmechanisme maakt het mogelijk om atomen te selecteren op basis van ruimtelijke criteria (bijv. een randlaag) om thermostaten toe te passen. Dit maakt de dissipatie van overtollige warmte uit de cascade naar het bulkmateriaal mogelijk, waardoor de gewenste simulatietemperatuur behouden blijft.

Potentiaalontwikkeling
Een specifieke GAP MLIP voor Silicium (Si) werd opnieuw getraind met behulp van 2-body, 3-body en turboSOAP descriptors (een geoptimaliseerde variant van de SOAP-descriptor voor verbeterde efficiëntie). De potentiaal werd getraind op een dataset die verschillende Si-structuren bevat, met specifieke regularisatieparameters voor vloeibare en amorfe fasen. Om hoogenergetische repulsieve interacties tijdens botsingen nauwkeurig te modelleren, werd de universele Ziegler-Biersack-Littmarck (ZBL) potentiaal toegevoegd aan het GAP-model als een externe potentiaal, die actief is bij korte interatomaire afstanden.

Belangrijkste Resultaten

• Prestaties en Schaling: De nieuwe modules werden getest op High-Performance Computing (HPC) opstellingen. Schalingstests met tot 60at 600 processoren voor systemen van $10^6$ atomen toonden aan dat de geïmplementeerde modules de computationele efficiëntie van de oorspronkelijke TurboGAP-code behouden.
• Code Validatie: Vergelijkingen met LAMMPS (met de USER-EPH plugin en standaard GAP-implementaties) lieten een uitstekende overeenkomst zien in de evolutie van thermodynamische eigenschappen (temperatuur, druk, energie) en cumulatief elektronisch energieverlies voor 100 eV PKA-cascades.
• Defectproductie en Clustering (2 keV PKA):
  • Het EPH-model voorspelde een hoger aantal overlevende defecten (33) vergeleken met FES-modellen met 10 eV (26) en 1 eV (~22) afkapwaarden.
  • Het EPH-model resulteerde in grotere defectclusters (sommige overschrijdend 100 interstitialen), terwijl FES-modellen clusters produceerden die over het algemeen onder de 100 interstitialen bleven.
  • Het resultaat van het FES-model was gevoelig voor de willekeurige keuze van de kinetische energie-afkapwaarde, terwijl de resultaten van het EPH-model robuust waren over verschillende instellingen van het elektronische subsysteem.
  • Het EPH-model maakte continue energieoverdracht naar het elektronische systeem mogelijk, zelfs nadat de cascade was afgekoeld, in tegenstelling tot het Fels-model waar de energieoverdracht stopte zodra de atomen onder de afkapwaarde zakten.
• Ionenstraal-mixing:
  • Mixing-waarden ($Q$) berekend met het EPH-model en de GAP MLIP vertoonden een goede overeenkomst met experimentele gegevens voor Si bestraald met Ne, Ar, Kr en Xe ionen.
  • De GAP MLIP-voorspellingen verschilden aanzienlijk (door een factor 2–4) van die met de klassieke Stillinger-Weber (SW) potentiaal, wat het belang van een nauwkeurige representatie van de PES benadrukt.
  • De mixing-waarden van het EPH-model waren vergelijkbaar met FES-resultaten, maar bereikten dit zonder de willekeur van kinetische energie-afkapwaarden.

Betekenis en Claims
Het artikel claimt dat de integratie van het EPH-model, adaptieve tijdstappen en grenskoeling in TurboGAP de capaciteit voor simulaties van stralingsschade aanzienlijk verbetert. Door de computationele efficiëntie van TurboGAP te combineren met de nauwkeurigheid van GAP MLIPs, hebben de auteurs succesvol cascades met PKA-energieën tot 10 keV gesimuleerd in systemen van tot 1 miljoen atomen.

De auteurs benadrukken dat het EPH-model een duidelijk voordeel biedt ten opzichte van het traditionele FES-model door de noodzaak van willekeurige kinetische energie-afkapwaarden te elimineren, die bekend staan om het beïnvloeden van defect-microstructuren. De studie demonstreert dat realistische elektronische stopping-modellen, wanneer ze worden gekoppeld aan nauwkeurige MLIPs, de voorspelling van experimentele ion-beam mixing waarden verbeteren en een meer fysiek consistente beschrijving bieden van defect-clustering en overleving in silicium. Dit werk vestigt TurboGAP als een robuust instrument voor multi-schaal modellering van stralingsgeïnduceerde schade in materialen.