Acoustic modulation of shear thickening transition in dense adhesive suspensions

1. Probleemstelling

Dichte suspensies van niet-Browniaanse deeltjes, zoals maïzena in water, vertonen Discontinue Scherverdikking (DST). In dit regime ondergaat het materiaal een plotselinge overgang van een vloeibaar-achtige toestand naar een vast-achtige, geblokkeerde toestand onder hoge schuifspanning. Dit fenomeen wordt gedreven door de vorming van wrijvingsgebonden, lastdragende krachtnetwerken en gaat vaak gepaard met grote, intermitterende spanningsfluctuaties en dichtheidsgolven.

DST vormt aanzienlijke uitdagingingen voor industriële verwerking (bijvoorbeeld het pompen, mengen en extruderen van cementachtige brijen) omdat het kan leiden tot catastrofale apparatuurfouten. Hoewel is waargenomen dat hoogvermogen-ultrasone geluid de schijnbare viscositeit van dergelijke materialen verlaagt, blijft het onderliggende fysieke mechanisme onduidelijk. Specifiek is het onbekend of ultrasone geluid het geblokkeerde netwerk direct vloeibaar maakt of de omstandigheden verandert waaronder de scherverdikkingsovergang optreedt.

2. Methodologie

De auteurs onderzochten dichte adhesieve maïzena-suspensies met behulp van een aangepaste Rheo-Ultrasone (Rheo-US) opstelling.

• Monster: Maïzena-deeltjes (gemiddelde straal $r_{cs} \approx 7 \, \mu\text{m}$) gedispergeerd in water met dichtheidsaanpassing (met behulp van CsCl) om sedimentatie te voorkomen. De studie richtte zich op een gewichtsconcentratie van $c_w = 39\%$ (volumefractie $\phi \approx 44\%$), een regime dat bekend staat om het vertonen van DST en dichtheidsgolf-dynamica.
• Apparatuur: Een spanningsgestuurde reometer (Anton Paar MCR 301) met een parallelplaat-geometrie ($R=25$ mm, spleet $h=1$ mm). De onderste plaat werd vervangen door een piezo-elektrische transducer die werd aangedreven bij zijn resonantiefrequentie ($f = 15.17$ kHz).
• Protocol:
  • Experimenten werden uitgevoerd onder gecontroleerde schuifsnelheid ($\dot{\gamma}$) in plaats van spanning, om de intermitterende spanningsfluctuaties en viscositeitsbifurcatie die inherent zijn aan DST vast te leggen.
  • Na het vaststellen van een basislijn-vloeicurve werd een constante schuifsnelheid ($\dot{\gamma} = 90 \, \text{s}^{-1}$) opgelegd binnen het DST-regime.
  • Ultrasone geluid werd toegepast met variërende amplitudes ($a_{US}$) van 0 tot $3.76 \, \mu\text{m}$.
  • Schuifspanning ($\sigma$) en normaalkracht ($F_N$) werden met 20 Hz geregistreerd om de waarschijnlijkheidsverdelingen van de mechanische toestanden van het systeem te analyseren.

3. Belangrijkste Bijdragen

Het artikel levert verschillende kritische conceptuele en experimentele bijdragen:

1. Mechanismeverduidelijking: Het toont aan dat ultrasone geluid de viscositeit niet simpelweg verlaagt door contacten direct te verbreken; in plaats daarvan verschuift het de kritische schuifsnelheid ($\dot{\gamma}^*$) die nodig is om de DST-overgang te activeren naar hogere waarden.
2. Meestercurve-schaling: De auteurs tonen aan dat waarschijnlijkheidsverdelingen van spanning samenvallen tot meestercurven wanneer schuifsnelheden worden genormaliseerd met een ultrasone-afhankelijke kritische schuifsnelheid ($\dot{\gamma}^*_{US}$), wat een continue evolutie naar vloeibaar-achtige toestanden onthult zonder een scherpe drempel.
3. Fysisch Model: Zij stellen een model voor gebaseerd op tijdschaal-separatie, waarbij de geblokkeerde suspensie wordt behandeld als een effectief immobiel poreus medium waarlangs hoogfrequente interstitiële vloeistof stroomt.
4. Destabilisatiemechanisme: De studie identificeert dat ultrasone-geluid-geïnduceerde interstitiële stromingen fluctuerende hydrodynamische weerstandskrachten genereren op poreus niveau. Deze fluctuaties destabiliseren de fragiele, adhesieve krachtketens, waardoor hogere externe spanningen nodig zijn om een geblokkeerde toestand te handhaven.

4. Belangrijkste Resultaten

• Verschuiving van de DST-overgang:

  • Bij afwezigheid van ultrasone geluid brengt het systeem bij $\dot{\gamma} = 90 \, \text{s}^{-1}$ het grootste deel van de tijd door in een hoge-spanning, geblokkeerde toestand ($P_+$ is maximaal).
  • Naarmate de ultrasone amplitude ($a_{US}$) toeneemt, neemt de waarschijnlijkheid om de lage-spanning, vloeibaar-achtige toestand te observeren ($P_-$) monotoon toe.
  • De data collapseert tot een enkele meestercurve wanneer de schuifsnelheid wordt herschaald als $(\dot{\gamma} - \dot{\gamma}^*_{US})/\dot{\gamma}^*_{US}$, waarbij $\dot{\gamma}^*_{US}$ lineair toeneemt met $a_{US}$. Dit bevestigt dat ultrasone geluid de suspensie effectief "ontdikt" door de overgang naar hogere schuifsnelheden te verplaatsen.

• Tijdschaal-separatie en Poreus Medium Analogie:

  • De structurele relaxatietijd van de suspensie ($\sim 1$ s) is grotenorde langer dan de ultrasone periode ($\sim 70 \, \mu\text{s}$).
  • Bijgevolg lijkt het deeltjesnetwerk immobiel op de tijdschaal van de ultrasone geluid. Het systeem gedraagt zich als een poreus medium waarbij de interstitiële vloeistof een oscillerende knijpstroom ondergaat.

• Destabilisatiemechanismen:

  • Grensoppervlak-slip: De knijpstroom creëert sterke snelheidsgradiënten nabij de platen, wat slip aan de grensoppervlakken bevordert.
  • Bulk-destabilisatie (Primair Mechanisme): In de bulk komt de interstitiële stroming bij hogere amplitudes in het Forchheimer-regime (inertie-effecten domineren). Dit leidt tot ruimtelijk heterogene stroming en snelheidsfluctuaties ($\Delta v$) binnen de poriën.
  • Krachtonbalans: Deze snelheidsfluctuaties genereren fluctuaties in de weerstandskracht ($\Delta F_{drag}$) op individuele deeltjes. Wanneer $\Delta F_{drag}$ vergelijkbaar wordt met de stabiliserende adhesieve en wrijvingskrachten ($\sim 20$ nN), worden de lineaire krachtketens destabiliseerd.
  • Acoustische stroming: De auteurs berekenden dat acoustische stromingskrachten binnen de poriën verwaarloosbaar zijn door de beperking (poriegrootte $\ll$ viskeuze penetratiediepte), waardoor dit wordt uitgesloten als de primaire drijvende kracht.

5. Betekenis

• Fundamentele Fysica: Het werk biedt een consistent fysiek beeld van "acoustische vloeibaarmaking", waarbij dit wordt onderscheiden van eenvoudige viscositeitsreductie. Het stelt vast dat ultrasone geluid werkt als een bron van mechanische ruis op poreus niveau, waardoor de krachtenbalans die scherverdikking regelt, wordt genormaliseerd.
• Industriële Toepassing: Dit biedt een niet-invasieve, in-situ strategie om stromingsinstabiliteiten te beheersen in complexe materialen zoals cementachtige brijen, verven en levensmiddelenproducten. Door ultrasone parameters af te stemmen, kunnen operators verstoppingen in leidingen en extruders voorkomen zonder de chemische samenstelling van de suspensie te veranderen.
• Methodologische Vooruitgang: Het gebruik van gecontroleerde schuifsnelheid in combinatie met hoogfrequente acoustische krachten biedt een robuust kader voor het bestuderen van de dynamiek van intermitterende overgangen in dichte zachte materie.

Concluderend tonen de auteurs aan dat ultrasone geluid de geblokkeerde toestand niet enkel "smelt", maar continu de stabiliteitsgrens van de scherverdikkingsovergang verschuift door het introduceren van fluctuerende hydrodynamische krachten die de lastdragende krachtnetwerken destabiliseren.