Acoustic modulation of shear thickening transition in dense adhesive suspensions

1. Formulação do Problema

Suspensões densas de partículas não brownianas, como amido de milho em água, exibem Espessamento por Cisalhamento Descontínuo (DST). Neste regime, o material sofre uma transição súbita de um estado fluido para um estado sólido, engarrafado, sob alta tensão de cisalhamento. Este fenômeno é impulsionado pela formação de redes de forças de suporte de carga, de natureza friccional, e é frequentemente acompanhado por grandes flutuações de tensão intermitentes e ondas de densidade.

O DST impõe desafios significativos no processamento industrial (por exemplo, bombeamento, mistura, extrusão de polpas cimentícias) porque pode causar falhas catastróficas em equipamentos. Embora tenha sido observado que ultrassom de alta potência reduz a viscosidade aparente de tais materiais, o mecanismo físico subjacente permanece pouco claro. Especificamente, é desconhecido se o ultrassom fluidifica diretamente a rede engarrafada ou altera as condições sob as quais ocorre a transição de espessamento por cisalhamento.

2. Metodologia

Os autores investigaram suspensões adesivas densas de amido de milho utilizando um aparato personalizado Reo-Ultrassom (Reo-US).

• Amostra: Partículas de amido de milho (raio médio $r_{cs} \approx 7 \, \mu\text{m}$) dispersas em água com ajuste de densidade (usando CsCl) para prevenir sedimentação. O estudo focou em uma concentração em peso de $c_w = 39\%$ (fração volumétrica $\phi \approx 44\%$), um regime conhecido por exibir DST e dinâmica de ondas de densidade.
• Aparato: Um reômetro controlado por tensão (Anton Paar MCR 301) com geometria de placas paralelas ($R=25$ mm, espaçamento $h=1$ mm). A placa inferior foi substituída por um transdutor piezoelétrico acionado em sua frequência de ressonância ($f = 15.17$ kHz).
• Protocolo:
  • Os experimentos foram conduzidos sob taxa de cisalhamento controlada ($\dot{\gamma}$) em vez de tensão, para capturar as flutuações de tensão intermitentes e a bifurcação de viscosidade inerentes ao DST.
  • Após estabelecer uma curva de fluxo de referência, uma taxa de cisalhamento constante ($\dot{\gamma} = 90 \, \text{s}^{-1}$) foi imposta dentro do regime DST.
  • O ultrassom foi aplicado com amplitudes variáveis ($a_{US}$) de 0 a $3.76 \, \mu\text{m}$.
  • A tensão de cisalhamento ($\sigma$) e a força normal ($F_N$) foram registradas a 20 Hz para analisar as distribuições de probabilidade dos estados mecânicos do sistema.

3. Contribuições Principais

O artigo faz várias contribuições conceituais e experimentais críticas:

1. Esclarecimento do Mecanismo: Demonstra que o ultrassom não reduz simplesmente a viscosidade quebrando contatos diretamente; em vez disso, desloca a taxa de cisalhamento crítica ($\dot{\gamma}^*$) necessária para desencadear a transição DST para valores mais altos.
2. Escala de Curva Mestra: Os autores mostram que as distribuições de probabilidade de tensão colapsam em curvas mestras quando as taxas de cisalhamento são normalizadas por uma taxa de cisalhamento crítica dependente do ultrassom ($\dot{\gamma}^*_{US}$), revelando uma evolução contínua em direção a estados fluidos sem um limiar agudo.
3. Modelo Físico: Propõem um modelo baseado em separação de escalas de tempo, tratando a suspensão engarrafada como um meio poroso efetivamente imóvel através do qual o fluido intersticial de alta frequência flui.
4. Mecanismo de Desestabilização: O estudo identifica que os fluxos intersticiais induzidos pelo ultrassom geram forças de arrasto hidrodinâmico flutuantes na escala dos poros. Essas flutuações desestabilizam as frágeis cadeias de forças adesivas, exigindo tensões externas mais altas para manter um estado engarrafado.

4. Resultados Principais

• Deslocamento da Transição DST:

  • Na ausência de ultrassom, o sistema em $\dot{\gamma} = 90 \, \text{s}^{-1}$ passa a maior parte do tempo em um estado de alta tensão, engarrafado ($P_+$ é máximo).
  • À medida que a amplitude do ultrassom ($a_{US}$) aumenta, a probabilidade de observar o estado de baixa tensão, fluido ($P_-$), aumenta monotonicamente.
  • Os dados colapsam em uma única curva mestra quando a taxa de cisalhamento é reescalada como $(\dot{\gamma} - \dot{\gamma}^*_{US})/\dot{\gamma}^*_{US}$, onde $\dot{\gamma}^*_{US}$ aumenta linearmente com $a_{US}$. Isso confirma que o ultrassom efetivamente "desespessa" a suspensão ao empurrar a transição para taxas de cisalhamento mais altas.

• Separação de Escalas de Tempo e Analogia com Meio Poroso:

  • O tempo de relaxação estrutural da suspensão ($\sim 1$ s) é ordens de magnitude maior que o período ultrassônico ($\sim 70 \, \mu\text{s}$).
  • Consequentemente, a rede de partículas parece imóvel na escala de tempo do ultrassom. O sistema comporta-se como um meio poroso onde o fluido intersticial sofre um fluxo de esmagamento oscilatório.

• Mecanismos de Desestabilização:

  • Deslizamento de Fronteira: O fluxo de esmagamento cria gradientes de velocidade fortes perto das placas, promovendo deslizamento nas fronteiras.
  • Desestabilização no Volume (Mecanismo Primário): No volume, o fluxo intersticial entra no regime de Forchheimer (efeitos inerciais dominam) em amplitudes mais altas. Isso leva a um fluxo espacialmente heterogêneo e flutuações de velocidade ($\Delta v$) dentro dos poros.
  • Desequilíbrio de Forças: Essas flutuações de velocidade geram flutuações de força de arrasto ($\Delta F_{drag}$) em partículas individuais. Quando $\Delta F_{drag}$ se torna comparável às forças adesivas e friccionais estabilizadoras ($\sim 20$ nN), as cadeias de forças lineares são desestabilizadas.
  • Corrente Acústica: Os autores calcularam que as forças de corrente acústica dentro dos poros são negligenciáveis devido ao confinamento (tamanho do poro $\ll$ profundidade de penetração viscosa), descartando-as como o motor primário.

5. Significado

• Física Fundamental: O trabalho fornece uma imagem física consistente da "fluidização acústica", distinguindo-a da simples redução de viscosidade. Estabelece que o ultrassom atua como uma fonte de ruído mecânico na escala dos poros, renormalizando o balanço de forças que governa o espessamento por cisalhamento.
• Aplicação Industrial: Isso oferece uma estratégia não invasiva e in situ para controlar instabilidades de fluxo em materiais complexos como polpas cimentícias, tintas e produtos alimentícios. Ao ajustar os parâmetros do ultrassom, os operadores podem prevenir o engarrafamento em tubos e extrusoras sem alterar a composição química da suspensão.
• Avance Metodológico: O uso de taxa de cisalhamento controlada combinada com forçamento acústico de alta frequência fornece uma estrutura robusta para estudar a dinâmica de transições intermitentes em matéria mole densa.

Em conclusão, os autores demonstram que o ultrassom não apenas "derrete" o estado engarrafado, mas desloca continuamente o limite de estabilidade da transição de espessamento por cisalhamento, introduzindo forças hidrodinâmicas flutuantes que desestabilizam as redes de forças de suporte de carga.