Thermal softening of the yield stress in glasses with different stability

Technische Samenvatting: Thermische Verweking van de Vloeigrens in Glas met Verschillende Stabiliteit

Probleemstelling
Het vloeigedrag van amorfe vaste stoffen is goed gekarakteriseerd in de atermale quasi-statische (AQS) limiet, waarbij de voorbereidingsgeschiedenis (specifiek de glasstabiliteit) bepaalt of vloeien bros of ductiel is. De invloed van thermische fluctuaties op het vloeien is echter minder goed begrepen, met name met betrekking tot hoe de stabiliteit van het glas de thermische verweking beïnvloedt. Hoewel eerdere studies een universele $T_s^{2/3}$ reductie van de vloeigrens voor metallisch glas hebben geïdentificeerd (toegeschreven aan thermische activatie nabij saddle-node instabiliteiten), is het onduidelijk of deze exponent en de amplitude van de verweking afhankelijk zijn van de initiële stabiliteit van het glas of de afschuifsnelheid. Cruciaal is dat bestaande numerieke tests beperkt bleven tot conventioneel geprepareerde glazen met nauwe stabiliteitsbereiken, waardoor het niet systematisch mogelijk was om de effecten van de deformatietemperatuur ($T_s$) van de ouderlijke preparatietemperatuur ($T_p$) te ontkoppelen.

Methodologie
De auteurs maken gebruik van moleculaire dynamica-simulaties van een driedimensionaal, grootte-polydispers zacht-bolvormig modelglas ($N=1500$ deeltjes) om vloeien onder eindige temperatuur ($T_s$) en eindige afschuifsnelheid ($\dot{\gamma}$) te onderzoeken.

• Glaspreparatie: Om toegang te krijgen tot een breed bereik van glasstabiliteiten, maken de auteurs gebruik van het swap Monte Carlo-algoritme om het systeem te equilibreren bij diverse ouderlijke temperaturen ($T_p$) variërend van 0,062 (zeer stabiel) tot 0,125 (slecht geanneleerd). Dit maakt de preparatie van glazen mogelijk die ver onder het conventionele glasovergangsregime liggen.
• Simulatieprotocollen:
  • Stationaire Stroming: Evenwichtstoestanden worden geschaard bij een constante $\dot{\gamma}$ en $T_s$ om de stationaire toestand-spanning $\sigma_{ss}$ te bepalen.
  • Start-up Afschuiving: Evenwichtstoestanden worden gekoeld naar hun inherente structuren, voorzien van Maxwell-Boltzmann snelheden bij $T_s$, en vervolgens geschaard. Dit protocol isoleert de respons van de initiële glasstructuur voordat structurele relaxatie optreedt.
• Thermische Controle: Een Nosé–Hoover thermostaat wordt toegepast op de kinetische temperatuur met een korte dempingstijd (5 tijdstappen) om oscillaties te voorkomen en ervoor te zorgen dat de thermostaat de afschuifverhitting verwijdert zonder de gedreven dynamica te verstoren.
• Analyse: De studie analyseert stromingscurven $\sigma_{ss}(\dot{\gamma})$ en start-up spanning-rek curves om de dynamische vloeigrens ($\sigma_y$) en de start-up vloeigrens ($\sigma_{max}$) respectievelijk te extraheren.

Belangrijkste Bijdragen en Resultaten

1. Universele Wet van Thermische Verweking:
   De studie bevestigt dat thermische fluctuaties zowel de dynamische vloeigrens (stationaire toestand) als de start-up vloeigrens verweken. In alle gevallen volgt de temperatuurafhankelijkheid van de reductie van de vloeigrens de $T_s^{2/3}$ wet, zoals verwacht voor thermisch geactiveerd vloeien nabij een saddle-node instabiliteit:
   $$\sigma(T_s) = \sigma_{ath} - A T_s^{2/3}$$
   De exponent $\mu = 2/3$ blijkt robuust en vertoont geen systematische afhankelijkheid van de glasstabiliteit ($T_p$) of de afschuifsnelheid ($\dot{\gamma}$). Extrapolaties naar nul temperatuur herstellen succesvol de bekende atermale vloeigrenzen ($\sigma_{AQS}$).

2. Stabiliteitsafhankelijke Verwekingsamplitude:
   Hoewel de exponent universeel is, is de amplitude van de thermische verweking ($A$) sterk afhankelijk van de glasstabiliteit.

   • Stationaire Stroming: De verwekingsamplitude van de dynamische vloeigrens ($A_{ss}$) is onafhankelijk van de voorbereidingsgeschiedenis, aangezien het systeem het geheugen van zijn initiële staat verliest in de stationaire stroming.
   • Start-up Afschuiving: De verwekingsamplitude van de start-up vloeigrens ($A_{max}$) varieert aanzienlijk met $T_p$. Zeer stabiele glazen (lage $T_p$) vertonen een veel kleinere verwekingsamplitude en zijn minder gevoelig voor temperatuur dan slecht geanneleerde glazen (hoge $T_p$).
   • Kwantitatieve Vergelijking: Voor stabiele glazen is de start-up verweking zwakker dan de stationaire stroming-verweking ($A_{max} < A_{ss}$). Omgekeerd is voor slecht geanneleerde glazen de start-up verweking sterker ($A_{max} > A_{ss}$). De crossover vindt plaats rond $T_p \approx 0,08$.

3. Mechanische Respons Karakteristieken:
   De studie reproduceert de bekende dichotomie in vloeigedrag bij eindige temperatuur: stabiele glazen vertonen bros vloeien (scherpe spanningsval, shear banding) zelfs met thermische fluctuaties, terwijl slecht geanneleerde glazen op een ductiele wijze vloeien (vloeiende spanningsevolutie). De thermische verweking behoudt dit onderscheid, waarbij de amplitude van de verweking schaalt met de initiële stabiliteit.

Betekenis en Claims
De paper claimt dat een volledige beschrijving van vloeien bij eindige temperatuur expliciet rekening moet houden met de stabiliteit van het glas. De auteurs demonstreren dat hoewel het mechanisme van thermische verweking (bepaald door de $T_s^{2/3}$ exponent) universeel lijkt, de grootte van het effect dat niet is. Daarom kan de thermische gevoeligheid gemeten in stationaire stroming niet worden gebruikt om de thermische gevoeligheid van de start-up vloeigrens te voorspellen, aangezien deze laatste groter of kleiner kan zijn afhankelijk van de voorbereidingsgeschiedenis.

De resultaten suggereren dat de distributie van activatiebarrières in de initiële glasstaat afhankelijk is van de preparatie, waarbij stabiele glazen minder gebieden met lage barrières bezitten of grotere typische barrières hebben, wat hen minder vatbaar maakt voor thermische activatie voorafgaand aan mechanische instabiliteit. De auteurs concluderen dat deze bevindingen theoretische beschrijvingen van thermische verweking noodzaken die glasstabiliteit integreren, potentieel binnen kaders zoals elastoplastische modellen, shear transformation zone theorie, of random first-order transition theory.