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Disorder Induced Quantum Griffiths Phase in the Proximate Kitaev Quantum Spin Liquid Na2Co2TeO6

Ao utilizar RMN de $^{23}\text{Na}$ e cálculos ab initio, este estudo demonstra que o desordem intrínseca em $\text{Na}_2\text{Co}_2\text{TeO}_6$ induz uma transição para uma fase de Griffiths quântica caracterizada por excitações de spin coexistentes com gap e quase sem gap, desafiando a visão convencional de que a desordem apenas desestabiliza líquidos de spin Kitaev quânticos.

Autores originais: Wassilios Papawassiliou, Nicolas Lazardis, Eunice Mumba Mpanga, Jonas Koppe, Nikolaos Panopoulos, Lydia Gkoura, Romain Berthelot, Michael Fardis, Gaël De Paëpe, Andrew Pell, Georgios Papavassiliou

Publicado 2026-08-12

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CC BY 4.0

Autores originais: Wassilios Papawassiliou, Nicolas Lazardis, Eunice Mumba Mpanga, Jonas Koppe, Nikolaos Panopoulos, Lydia Gkoura, Romain Berthelot, Michael Fardis, Gaël De Paëpe, Andrew Pell, Georgios Papavassiliou

Artigo original sob licença CC BY 4.0 (https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/). ✨ Esta é uma explicação gerada por IA do artigo abaixo. Não foi escrita nem endossada pelos autores. Para precisão técnica, consulte o artigo original. Ler aviso legal completo

Imagine o mundo dos átomos como uma pista de dança gigante e movimentada. Na maioria dos materiais, os dançarinos (que são minúsculas partículas magnéticas chamadas "spins") eventualmente se cansam de dançar aleatoriamente e decidem se alinhar em fileiras perfeitas e rígidas, todos voltados para a mesma direção. Isso é o que chamamos de um ímã, como o que você tem na sua geladeira. Mas em um canto especial e exótico da física chamado "matéria quântica", as regras são diferentes. Aqui, os dançarinos se recusam a se alinhar. Em vez disso, eles permanecem em um estado constante de movimento frenético, mesmo quando a temperatura cai para perto do zero absoluto. Os cientistas chamam isso de "Líquido de Spin Quântico".

Por que isso importa? Porque neste estado líquido, os dançarinos não apenas se movem; eles se dividem. Um único dançarino pode se partir em dois ou três pedaços que flutuam independentemente, carregando apenas uma fração da energia original. É como se uma única pessoa em uma festa pudesse de repente se dividir em um fantasma e uma sombra, ambos dançando por conta própria. Essa "fracionização" é o santo graal para a construção de futuros supercomputadores, mas é incrivelmente frágil. Normalmente, se você introduzir um pouco de bagunça ou "desordem" na estrutura do cristal — como um dançarino tropeçando em um sapato — isso estraga todo o estado líquido e força os spins a se alinharem de qualquer maneira.

No entanto, um novo estudo sugere que, às vezes, um pouco de bagunça não destrói a festa; ela na verdade cria um novo tipo de dança. Os pesquisadores observaram um material específico, um cristal chamado Na2Co2TeO6, que é naturalmente um pouco bagunçado por dentro. Eles descobriram que essa desordem não mata o líquido quântico; em vez disso, ela cria um mundo estranho e em mosaico, onde algumas partes estão congeladas e com gap, enquanto outras são selvagens e sem gap, todas coexistindo em uma "fase de Griffiths".

O Artigo: Fase de Griffiths Quântica Induzida por Desordem no Próximo Líquido de Spin Quântico de Kitaev Na2Co2TeO6

Os cientistas por trás deste estudo decidiram investigar um material chamado Na2Co2TeO6 (vamos chamar de NCTO para abreviar). Este material é famoso porque seus átomos estão arranjados em um padrão de colmeia, semelhante a uma colmeia de abelhas, que é o palco perfeito para um "Líquido de Spin Quântico de Kitaev". Neste cenário ideal, os spins deveriam se fracionar em partículas minúsculas e fantasmagóricas chamadas férmions de Majorana. Mas há um porém: cristais reais nunca são perfeitos. O NCTO possui uma falha natural onde alguns átomos de sódio estão faltando ou posicionados nos lugares errados. Isso é "desordem".

Normalmente, os cientistas pensam na desordem como o inimigo. Eles esperam que, se você bagunçar o padrão de colmeia, o delicado líquido quântico entrará em colapso e os spins simplesmente congelarão em uma ordem magnética padrão. Mas os autores deste artigo fizeram uma pergunta diferente: E se a desordem na verdade criasse algo novo?

Para descobrir, eles usaram uma técnica chamada RMN (Ressonância Magnética Nuclear). Pense na RMN como um estetoscópio super sensível que ouve o batimento cardíaco dos átomos dentro do cristal. Ao resfriar o material da temperatura ambiente para apenas alguns graus acima do zero absoluto, eles observaram como os spins reagiam.

O que eles encontraram é um conto de dois mundos.

Quando o material estava quente (entre 100 K e 10 K), os spins se comportavam exatamente como esperado para um líquido de spin quântico. Eles estavam fracionados, e havia um "gap de energia" claro, o que significa que os spins precisavam de uma certa quantidade de energia para serem excitados. Era como um oceano calmo e com gap, onde ondas só se formam se você jogar uma pedra grande o suficiente.

Mas então, algo estranho aconteceu conforme eles o resfriavam abaixo de 10 K. O oceano único e calmo se dividiu em dois canais distintos.

A Via Lenta: Um grupo de spins continuou a se comportar como o oceano calmo e com gap. Eles ainda precisavam de energia para se mover, preservando a natureza "fracionada" do líquido quântico.
A Via Rápida: O outro grupo de spins de repente ficou selvagem. Eles começaram a se comportar como um fluido "sem gap" (gapless), onde até o menor toque poderia fazê-los se mover. Seu comportamento seguia uma regra chamada "lei de Korringa", que é normalmente vista em metais, não nesses exóticos líquidos quânticos.

Essa divisão é a prova cabal do que os autores chamam de Fase de Griffiths Quântica. Imagine uma cidade onde alguns bairros estão congelados (a via lenta), enquanto logo ao lado, outros bairros estão em uma rave caótica e de alta energia (a via rápida). A desordem no cristal — os átomos de sódio ausentes — atua como um arquiteto caótico. Ela distorce as ligações entre os átomos, criando um mosaico. Algumas áreas tornam-se "ricas em visons" (cheias de defeitos de fluxo magnético) e sem gap, enquanto outras permanecem "pobres em visons" e com gap.

O artigo descarta explicitamente a ideia de que o material simplesmente congelou em uma ordem magnética padrão, como um padrão em zigue-zague, em baixas temperaturas. Se tivesse feito isso, os sinais de RMN pareceriam muito diferentes, com formas nítidas e previsíveis. Em vez disso, os sinais eram amplos e bagunçados, o que só um estado quântico complexo e desordenado poderia explicar. Eles também descartaram a ideia de que isso fosse apenas um "vidro de spin" (uma bagunça aleatória e congelada), porque a forma como os spins relaxaram não correspondia aos padrões de um vidro.

Os pesquisadores usaram simulações computacionais poderosas (cálculos de DFT) para apoiar suas descobertas. Eles construíram um modelo virtual do cristal com os átomos ausentes e deixaram o computador relaxar a estrutura. A simulação mostrou que os átomos ausentes naturalmente torceram as ligações entre os átomos de cobalto em cerca de 3%, o que é suficiente para embaralhar as forças magnéticas em cerca de 30%. Isso confirmou que a desordem era, de fato, forte o suficiente para criar o mosaico de regiões com e sem gap.

Além disso, eles descobriram flutuações de spin "ultra-lentas". Enquanto a via rápida era caótica, havia também spins que se moviam incrivelmente devagar, levando microssegundos para inverter. Esses movimentos lentos seguiam uma "lei de ativação de Arrhenius", o que significa que eles estavam tentando escalar uma pequena colina de energia de cerca de 4,9 K. Este é um marco de uma fase de Griffiths, onde regiões raras e especiais do material se comportam de maneira diferente do resto.

Em resumo, o artigo sugere que, no Na2Co2TeO6, a desordem não é um erro; é uma característica. Em vez de destruir o líquido de spin quântico, as imperfeições naturais do cristal o remodelam em uma "fase de Griffiths". Este é um estado onde o material é uma mistura dinâmica de ilhas com gap e mares sem gap, todos coexistindo. Os autores concluem que este estado impulsionado pela desordem é uma forma robusta e emergente de matéria fracionada, provando que, mesmo em um cristal bagunçado, a estranha e bela física do mundo quântico não apenas sobrevive, mas prospera em uma nova forma heterogênea.

Resumo Técnico: Fase de Griffiths Quântica Induzida por Desordem no Líquido de Spin Quântico Próximo de Kitaev Na2Co2TeO6

Problema
A identificação de líquidos de spin quânticos (QSL) de Kitaev em materiais reais é complicada pela presença inevitável de imperfeições na rede, ordem magnética e perturbações de ligação aleatórias. Embora materiais como $\alpha$ -RuCl $_3$ e $\alpha$ -(Na,Li) $_2$ IrO $_3$ tenham estabelecido a fenomenologia do magnetismo de Kitaev próximo, seus estados fundamentais são tipicamente dominados por ordem magnética de longo alcance (ex: antiferromagnetismo zigzag) em vez de um QSL puro. Uma questão crítica aberta é se a desordem, tradicionalmente vista como uma força desestabilizadora, pode, em vez disso, gerar novas formas qualitativas de matéria fracionada. O Na $_2$ Co $_2$ TeO $_6$ (NCTO) apresenta um caso único: é um magnetos de camada de metal de transição 3d próximo ao limite de Kitaev, mas possui desordem intrínseca substancial de ocupação de sítios de Na. O desafio é determinar se essa desordem meramente perturba o sistema ou se reorganiza ativamente o setor de baixa energia em um regime fracionado distinto.

Metodologia
Os autores empregaram uma abordagem multifacetada combinando ressonância magnética nuclear (NMR) experimental com modelagem ab initio:

NMR Experimental: Medições extensivas de NMR de estado sólido de $^{23}$ $^{23}$ Na foram conduzidas em NCTO policristalino em uma faixa de temperatura de 3–300 K em campos magnéticos de 4,7 T e 9,4 T. As técnicas incluíram:
- Análise de linha de base de Giro Angular Mágico (MAS) e estática para sondar configurações de spin estáticas.
- Medições de relaxação de spin-rede ( $T_1$ ) e spin-spin ( $T_2$ ) para caracterizar a dinâmica de spin.
- Espectroscopia de correlação $T_1$ - $T_2$ e sequências de pulso q-CPMG para resolver canais de relaxação heterogêneos e flutuações ultralentas.
Cálculos Ab Initio: A Teoria do Funcional da Densidade (DFT) foi usada para relaxar uma supercela de 2 $\times$ 2 $\times$ 2 de NCTO incorporando ocupações aleatórias de sítios de Na derivadas dos dados de NMR. Isso permitiu o cálculo de distribuições em comprimentos de ligação Co-O e ângulos Co-O-Co.
Simulação Espectral: Padrões de pó de NMR ab initio foram simulados para três estados candidatos (AFM zigzag, AFM triple- $q$ e um estado do tipo QSL) para comparar contra os espectros experimentais de baixa temperatura.

Principais Resultados

Aleatoriedade de Ligação Induzida por Desordem: O relaxamento DFT da supercela desordenada revelou que a ocupação aleatória de Na induz variações espaciais significativas nos ângulos e comprimentos de ligação Co-O-Co (~3–4% de variação). Usando um modelo fenomenológico, essas distorções estruturais traduzem-se em flutuações de ~30% nas constantes de acoplamento de troca de Kitaev ( $K$ ), criando efetivamente um sistema de Kitaev de ligação aleatória.
Estado Fundamental do Tipo QSL: Em baixas temperaturas (3 K) e altos campos (9,4 T), as linhas de NMR de $^{23}$ Na experimentais são largas, de pico único e gaussianas. Simulações ab initio demonstram que apenas um modelo QSL reproduz essa forma espectral e largura (~40.000 ppm). Em contraste, modelos AFM zigzag e triple- $q$ produzem características de platô distintas ou estruturas de borda não observadas experimentalmente, descartando um estado ordenado estático simples sob estas condições.
Bifurcação de Canais de Relaxação: A taxa de relaxação spin-rede ( $1/T_1$ $1/ T_{1}$ ) exibe uma dependência de temperatura distinta:
- 100 K – 10 K: $1/T_1$ segue um perfil côncavo consistente com excitações de spin fracionadas com gap (férmions de Majorana), ajustando-se a uma lei ativada com um gap $\Delta \approx 35$ K.
- Abaixo de 10 K: A relaxação bifurca-se em dois canais distintos. Um componente de relaxação lenta preserva o comportamento ativado com gap. Um componente de relaxação rápida emerge, obedecendo a uma lei do tipo Korringa ( $1/T_1 T \approx \text{const}$ ), indicativa de excitações de spin quase sem gap, do tipo líquido de Fermi.
Dinâmica Ultraslow: Abaixo de 10 K, as distribuições de $T_2$ alargam-se e dividem-se, revelando flutuações de spin ultralentas na escala de microssegundos. Estas flutuações seguem uma lei de ativação de Arrhenius com uma barreira de energia $U/k_B \approx 4,9$ K.
Independência de Campo: O comportamento de relaxação de canal duplo persiste a 4,7 T (onde ocorre uma transição PM-AFM em $T_N \approx 27$ K), sugerindo que a dinâmica do tipo Griffiths domina o setor de baixa energia mesmo na presença de manchas de ordenamento magnético.

Significância e Alegações
O artigo afirma que o NCTO realiza uma Fase de Griffiths Quântica Impulsionada por Desordem. Em vez de destruir o estado de Kitaev, a desordem intrínseca de sítios de Na atua como um princípio organizador que remodela a densidade de estados de baixa energia. Os autores propõem um quadro de "mosaico" onde o sistema consiste em:

Ilhas pobres em visons: Regiões que retêm excitações fracionadas com gap (relaxação lenta).
Regiões ricas em visons: Regiões raras onde a desordem fecha o gap de fluxo, gerando um continuum de estados de baixa energia, quase sem gap (relaxação rápida, do tipo Korringa).

Este trabalho fornece evidência experimental direta de que a desordem pode gerar uma fase fracionada do tipo Griffiths, dinamicamente heterogênea. Sugere que a coexistência de excitações fracionadas com e sem gap no espaço real é uma característica robusta de sistemas de Kitaev desordenados, oferecendo uma nova perspectiva sobre a estabilidade e a natureza dos líquidos de spin quânticos na presença de aleatoriedade estrutural. Os achados alinham-se com previsões teóricas para modelos de Kitaev com ligação desordenada, onde a desordem substitui gaps nítidos por continuos de lei de potência, estabilizando uma fase de Griffiths que sobrevive até as temperaturas mais baixas.

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