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Disorder Induced Quantum Griffiths Phase in the Proximate Kitaev Quantum Spin Liquid Na2Co2TeO6

En utilisant la RMN du $^{23}\text{Na}$ et des calculs ab initio, cette étude démontre que le désordre intrinsèque dans le $\text{Na}_2\text{Co}_2\text{TeO}_6$ induit une transition vers une phase de Griffiths quantique caractérisée par la coexistence d'excitations de spin à gap et quasi sans gap, remettant en question la vue conventionnelle selon laquelle le désordre déstabilise uniquement les liquides de spins quantiques de Kitaev.

Auteurs originaux : Wassilios Papawassiliou, Nicolas Lazardis, Eunice Mumba Mpanga, Jonas Koppe, Nikolaos Panopoulos, Lydia Gkoura, Romain Berthelot, Michael Fardis, Gaël De Paëpe, Andrew Pell, Georgios Papavassiliou

Publié 2026-08-12

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CC BY 4.0

Auteurs originaux : Wassilios Papawassiliou, Nicolas Lazardis, Eunice Mumba Mpanga, Jonas Koppe, Nikolaos Panopoulos, Lydia Gkoura, Romain Berthelot, Michael Fardis, Gaël De Paëpe, Andrew Pell, Georgios Papavassiliou

Article original sous licence CC BY 4.0 (https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/). ✨ Ceci est une explication générée par l'IA de l'article ci-dessous. Elle n'a pas été rédigée ni approuvée par les auteurs. Pour une précision technique, consultez l'article original. Lire la clause de non-responsabilité complète

Imaginez le monde des atomes comme une immense piste de danse animée. Dans la plupart des matériaux, les danseurs (qui sont de minuscules particules magnétiques appelées « spins ») finissent par se lasser de danser de manière aléatoire et décident de s'aligner en rangées parfaites et rigides, tous tournés dans la même direction. C'est ce que nous appelons un aimant, comme celui sur votre réfrigérateur. Mais dans un recoin spécial et exotique de la physique appelé « matière quantique », les règles sont différentes. Ici, les danseurs refusent de s'aligner. Au lieu de cela, ils restent dans un état de mouvement frénétique constant, même lorsque la température descend près du zéro absolu. Les scientifiques appellent cela un « liquide de spins quantiques ».

Pourquoi est-ce important ? Parce que dans cet état liquide, les danseurs ne se contentent pas de bouger ; ils se divisent. Un seul danseur peut se briser en deux ou trois morceaux qui flottent de manière indépendante, ne transportant qu'une fraction de l'énergie d'origine. C'est comme si une seule personne à une fête pouvait soudainement se diviser en un fantôme et une ombre, tous deux dansant chacun de leur côté. Cette « fractionalisation » est le saint Graal pour la construction des futurs supercalculateurs, mais elle est incroyablement fragile. Habituellement, si l'on introduit un peu de désordre ou de « désordre » dans la structure cristalline — comme un danseur trébuchant sur une chaussure — cela ruine tout l'état liquide et force les spins à s'aligner malgré tout.

Cependant, une nouvelle étude suggère que parfois, un peu de désordre ne détruit pas la fête ; cela crée en fait un tout nouveau genre de danse. Les chercheurs ont étudié un matériau spécifique, un cristal appelé Na2Co2TeO6, qui est naturellement un peu désordonné à l'intérieur. Ils ont découvert que ce désordre ne tue pas le liquide quantique ; au lieu de cela, il crée un monde étrange et fragmenté, où certaines parties sont figées et dotées d'un gap, tandis que d'autres sont sauvages et sans gap, coexistant dans une « phase de Griffiths ».

L'article : Phase de Griffiths quantique induite par le désordre dans le liquide de spins quantiques Kitaev proche de Na2Co2TeO6

Les scientifiques derrière cette étude ont décidé d'étudier un matériau appelé Na2Co2TeO6 (appelons-le NCTO pour faire court). Ce matériau est célèbre car ses atomes sont disposés selon un motif en nid d'abeille, similaire à une ruche, ce qui est la scène parfaite pour un « liquide de spins quantiques de type Kitaev ». Dans ce scénario idéal, les spins devraient se fractionaliser en de minuscules particules fantomatiques appelées fermions de Majorana. Mais il y a un piège : les vrais cristaux ne sont jamais parfaits. Le NCTO présente un défaut naturel où certains atomes de sodium sont manquants ou mal placés. C'est ce qu'on appelle le « désordre ».

Habituellement, les scientifiques considèrent le désordre comme l'ennemi. Ils s'attendent à ce que, si l'on perturbe le motif en nid d'abeille, le délicat liquide quantique s'effondre et que les spins se figent simplement dans un ordre magnétique standard. Mais les auteurs de cet article se sont posé une question différente : et si le désordre créait en fait quelque chose de nouveau ?

Pour le découvrir, ils ont utilisé une technique appelée RMN (Résonance Magnétique Nucléaire). Voyez la RMN comme un stéthoscope ultra-sensible qui écoute le battement de cœur des atomes à l'intérieur du cristal. En refroidissant le matériau de la température ambiante jusqu'à juste quelques degrés au-dessus du zéro absolu, ils ont observé comment les spins réagissaient.

Ce qu'ils ont trouvé est un conte de deux mondes.

Lorsque le matériau était chaud (entre 100 K et 10 K), les spins se comportaient exactement comme prévu pour un liquide de spins quantiques. Ils étaient fractionalisés, et il y avait un « gap d'énergie » clair, ce qui signifie que les spins avaient besoin d'une certaine quantité d'énergie pour être excités. C'était comme un océan calme et doté d'un gap, où les vagues ne se forment que si l'on jette une pierre suffisamment grosse.

Mais alors, quelque chose d'étrange s'est produit lors du refroidissement en dessous de 10 K. L'océan unique et calme s'est divisé en deux canaux distincts.

La voie lente : Un groupe de spins a continué à se comporter comme l'océan calme et doté d'un gap. Ils avaient toujours besoin d'énergie pour bouger, préservant la nature « fractionnée » du liquide quantique.
La voie rapide : L'autre groupe de spins est soudainement devenu sauvage. Ils ont commencé à se comporter comme un fluide « sans gap », où la moindre petite impulsion pouvait les faire bouger. Leur comportement suivait une règle appelée la « loi de Korringa », que l'on observe habituellement dans les métaux, et non dans ces liquides quantiques exotiques.

Cette division est la preuve irréfutable de ce que les auteurs appellent une Phase de Griffiths Quantique. Imaginez une ville où certains quartiers sont gelés (la voie lente), tandis que juste à côté, d'autres quartiers sont dans une rave party chaotique et pleine d'énergie (la voie rapide). Le désordre dans le cristal — les atomes de sodium manquants — agit comme un architecte chaotique. Il déforme les liaisons entre les atomes, créant une mosaïque. Certaines zones deviennent « riches en visons » (pleines de défauts de flux magnétique) et sans gap, tandis que d'autres restent « pauvres en visons » et avec un gap.

L'article écarte explicitement l'idée que le matériau se soit simplement figé dans un ordre magnétique standard, comme un motif en zigzag, à basse température. S'il en avait été le cas, les signaux RMN auraient eu des formes très différentes et prévisibles. Au lieu de cela, les signaux étaient larges et désordonnés, ce qui ne pouvait être expliqué que par un état quantique complexe et désordonné. Ils ont également écarté l'idée qu'il s'agissait simplement d'un « verre de spin » (un désordre figé et aléatoire), car la façon dont les spins se relaxaient ne correspondait pas aux modèles d'un verre.

Les chercheurs ont utilisé des simulations informatiques puissantes (calculs DFT) pour appuyer leurs conclusions. Ils ont construit un modèle virtuel du cristal avec les atomes manquants et ont laissé l'ordinateur relaxer la structure. La simulation a montré que les atomes manquants tordaient naturellement les liaisons entre les atomes de cobalt d'environ 3 %, ce qui est suffisant pour brouiller les forces magnétiques d'environ 30 %. Cela a confirmé que le désordre était effectivement assez fort pour créer la mosaïque de régions avec et sans gap.

De plus, ils ont découvert des fluctuations de spin « ultra-lentes ». Bien que la voie rapide fût chaotique, il y avait aussi des spins qui bougeaient incroyablement lentement, prenant des microsecondes pour basculer. Ces mouvements lents suivaient une « loi d'activation d'Arrhenius », ce qui signifie qu'ils tentaient de franchir une petite colline d'énergie d'environ 4,9 K. C'est une caractéristique d'une phase de Griffiths, où des régions rares et spéciales du matériau se comportent différemment du reste.

En résumé, l'article suggère que dans le Na2Co2TeO6, le désordre n'est pas un bug, mais une fonctionnalité. Au lieu de détruire le liquide de spins quantiques, les imperfections naturelles du cristal le façonnent en une « phase de Griffiths ». C'est un état où le matériau est un mélange dynamique d'îles avec gap et de mers sans gap, qui coexistent tous les deux. Les auteurs concluent que cet état induit par le désordre est une forme robuste et émergente de matière fractionalisée, prouant que même dans un cristal désordonné, la physique étrange et magnifique du monde quantique peut non seulement survivre, mais aussi prospérer sous une nouvelle forme hétérogène.

Résumé technique : Phase de Griffiths quantique induite par le désordre dans le liquide de spins de Kitaev de proximité Na $_2$ Co $_2$ TeO $_6$

Énoncé du problème
L'identification des liquides de spins de Kitaev (QSL) dans les matériaux réels est compliquée par la présence inévitable d'imperfections de réseau, d'ordre magnétique et de perturbations aléatoires des liaisons. Bien que des matériaux comme $\alpha$ -RuCl $_3$ et $\alpha$ -(Na,Li) $_2$ IrO $_3$ aient établi la phénoménologie du magnétisme de Kitaev de proximité, leurs états fondamentaux sont typiquement dominés par un ordre magnétique à longue portée (par exemple, l'antiferromagnétisme zigzag) plutôt que par un QSL pur. Une question cruciale demeure : le désordre, traditionnellement perçu comme une force déstabilisatrice, peut-il au contraire générer de nouvelles formes de matière fractionnée qualitativement différentes ? Le Na $_2$ Co $_2$ TeO $_6$ (NCTO) présente un cas unique : c'est un aimant d'hexagone de métaux de transition 3d proche de la limite de Kitaev, mais il possède un désordre intrinsèque substantiel d'occupation des sites Na. Le défi est de déterminer si ce désordre se contente de perturber le système ou s'il réorganise activement le secteur de basse énergie en un régime fractionné distinct.

Méthodologie
Les auteurs ont employé une approche multidimensionnelle combinant la résonance magnétique nucléaire (RMN) expérimentale et la modélisation ab initio :

RMN expérimentale : Des mesures étendues de RMN du solide $^{23}$ $^{23}$ Na ont été effectuées sur du NCTO polycristallin dans une plage de température de 3 à 300 K sous des champs de 4,7 T et 9,4 T. Les techniques comprenaient :
- L'analyse de la forme de raie par rotation à l'angle magique (MAS) et en mode statique pour sonder les configurations de spins statiques.
- Des mesures de relaxation spin-réseau ( $T_1$ ) et spin-spin ( $T_2$ ) pour caractériser la dynamique des spins.
- La spectroscopie de corrélation $T_1$ - $T_2$ et des séquences d'impulsions q-CPMG pour résoudre les canaux de relaxation hétérogènes et les fluctuations ultra-lentes.
Calculs ab initio : La théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) a été utilisée pour relaxer une supercellule 2 $\times$ 2 $\times$ 2 de NCTO incorporant des occupations aléatoires des sites Na dérivées des données de RMN. Cela a permis de calculer les distributions dans les longueurs de liaison Co-O et les angles Co-O-Co.
Simulation spectrale : Des diagrammes de poudre RMN ab initio ont été simulés pour trois états candidats (antiferromagnétique zigzag, AFM triple- $q$ , et un état de type QSL) afin de les comparer aux spectres expérimentaux à basse température.

Résultats clés

Aléatorité des liaisons induite par le désordre : La relaxation DFT de la supercellule désordonnée a révélé que l'occupation aléatoire de Na induit des variations spatiales significatives des angles et des longueurs de liaison Co-O-Co (~3–4 % de variation). À l'aide d'un modèle phénoménologique, ces distorsions structurelles se traduisent par des fluctuations de ~30 % des constantes de couplage d'échange de Kitaev ( $K$ ), créant ainsi un système de Kitaev à liaisons aléatoires.
État fondamental de type QSL : À basse température (3 K) et champ élevé (9,4 T), les formes de raies RMN $^{23}$ Na expérimentales sont larges, à pic unique et gaussiennes. Les simulations ab initio démontrent que seul un modèle QSL reproduit cette forme spectrale et cette largeur (~40 000 ppm). En revanche, les modèles AFM zigzag et triple- $q$ produisent des structures de bord ou des plateaux distincts non observés expérimentalement, excluant ainsi un état fondamental ordonné statique simple sous ces conditions.
Bifurcation des canaux de relaxation : Le taux de relaxation spin-réseau ( $1/T_1$ $1/ T_{1}$ ) présente une dépendance en température distincte :
- 100 K – 10 K : $1/T_1$ suit un profil concave cohérent avec des excitations de spins fractionnées à gap (fermions de Majorana), suivant une loi activée avec un gap $\Delta \approx 35$ K.
- En dessous de 10 K : La relaxation bifurque en deux canaux distincts. Un composant à relaxation lente préserve le comportement activé à gap. Un composant à relaxation rapide émerge, obéissant à une loi de type Korringa ( $1/T_1 T \approx \text{const}$ ), indicatrice d'excitations de spin presque sans gap, de type liquide de Fermi.
Dynamique ultraslow : En dessous de 10 K, les distributions de $T_2$ s'élargissent et se divisent, révélant des fluctuations de spin ultraslowes sur l'échelle de temps de la microseconde. Ces fluctuations suivent une loi d'activation d'Arrhenius avec une barrière d'énergie $U/k_B \approx 4,9$ K.
Indépendance au champ : Le comportement de relaxation à double canal persiste à 4,7 T (où une transition PM-AFM se produit à $T_N \approx 27$ K), suggérant que la dynamique de type Griffiths domine le secteur de basse énergie même en présence de domaines d'ordre magnétique.

Signification et affirmations
L'article affirme que le NCTO réalise une phase de Griffiths quantique induite par le désordre. Plutôt que de détruire l'état de Kitaev, le désordre intrinsèque des sites Na agit comme un principe organisateur qui remodèle la densité d'états de basse énergie. Les auteurs proposent un modèle de « mosaïque » où le système se compose de :

Îlots pauvres en visons : Régions conservant des excitations fractionnées à gap (relaxation lente).
Régions riches en visons : Régions rares où le désordre ferme le gap de flux, générant un continuum d'états de basse énergie presque sans gap (relaxation rapide, de type Korringa).

Ce travail fournit une preuve expérimentale directe que le désordre peut générer une phase de type Griffiths dynamiquement hétérogène. Il suggère que la coexistence d'excitations fractionnées à gap et sans gap dans l'espace réel est une caractéristique robuste des systèmes de Kitaev désordonnés. Ces résultats s'alignent sur les prédictions théoriques pour les modèles de Kitaev à liaisons désordonnées, où le désordre remplace les gaps nets par des continua de loi de puissance, stabilisant une phase de Griffiths qui survit jusqu'aux plus basses températures.

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