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Disorder Induced Quantum Griffiths Phase in the Proximate Kitaev Quantum Spin Liquid Na2Co2TeO6

通过利用 $^{23}\text{Na}$ 核磁共振（NMR）和从头算（ab initio）计算，本研究表明 $\text{Na}_2\text{Co}_2\text{TeO}_6$ 中的内在无序诱导了向量子格里菲斯相（quantum Griffiths phase）的转变，该相以能隙态与近无能隙自旋激发共存为特征，从而挑战了认为无序仅会破坏 Kitaev 量子自旋液体这一传统观点。

原作者： Wassilios Papawassiliou, Nicolas Lazardis, Eunice Mumba Mpanga, Jonas Koppe, Nikolaos Panopoulos, Lydia Gkoura, Romain Berthelot, Michael Fardis, Gaël De Paëpe, Andrew Pell, Georgios Papavassiliou

发布于 2026-08-12

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CC BY 4.0

原作者： Wassilios Papawassiliou, Nicolas Lazardis, Eunice Mumba Mpanga, Jonas Koppe, Nikolaos Panopoulos, Lydia Gkoura, Romain Berthelot, Michael Fardis, Gaël De Paëpe, Andrew Pell, Georgios Papavassiliou

原始论文采用 CC BY 4.0 许可（https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。 ✨ 这是对下方论文的AI生成解释。它不是由作者撰写或认可的。如需技术准确性，请参阅原始论文。阅读完整免责声明

想象一下，原子的世界就像一个巨大而繁忙的舞池。在大多数物质中，舞者们（即被称为“自旋”的微小磁性粒子）最终会厌倦随机起舞，并决定排列成完美、僵硬的行阵，全部朝向同一个方向。这就是我们所说的磁体，比如你冰箱上的那块。但在物理学中一个特殊的、奇异的角落——“量子物质”领域，规则却不同。在这里，舞者们拒绝排队。相反，即使在温度降至接近绝对零度时，他们仍保持着一种持续的、狂热的运动状态。科学家们称之为“量子自旋液体”。

为什么这很重要？因为在这种液体状态下，舞者们不仅在移动，他们还会分裂。一个单独的舞者可以分裂成两部分或三部分，并在其中独立漂浮，仅携带原始能量的一小部分。这就像是一个派对上的单个人突然可以分裂成一个幽灵和一个影子，两者都在各自起舞。这种“分形化”（fractionalization）是构建未来超级计算机的圣杯，但它极其脆弱。通常，如果我们在晶体结构中引入一点点混乱或“无序”——就像舞者被鞋子绊倒一样——就会破坏整个液体状态，并迫使自旋重新排列。

然而，一项新的研究表明，有时一点点混乱并不会摧毁这场派对；它实际上创造了一种全新的舞蹈。研究人员观察了一种特定的材料，一种名为 $\text{Na}_2\text{Co}_2\text{TeO}_6$ 的晶体，它天生内部就带有一点混乱。他们发现，这种无序并没有杀死量子液体；相反，它创造了一个奇特的、拼贴的世界，其中一些部分是冻结且有能隙（gapped）的，而另一些部分则是狂野且无能隙（gapless）的，所有这些部分共同存在于一个“格里菲斯相”（Griffiths phase）中。

论文： $\text{Na}_2\text{Co}_2\text{TeO}_6$ 近似 Kitaev 量子自旋液体中由无序诱导的量子格里菲斯相

研究这项研究背后的科学家们决定调查一种名为 $\text{Na}_2\text{Co}_2\text{TeO}_6$ （我们简称其为 NCTO）的材料。这种材料之所以闻名，是因为其原子排列呈蜂窝状图案，类似于蜂巢，这是“Kitaev 量子自旋液体”的完美舞台。在理想情况下，这些自旋应该分形化为被称为马约拉纳费米子（Majorana fermions）的微小、幽灵般的粒子。但问题在于：真实的晶体永远是不完美的。NCTO 存在一种天然缺陷，即一些钠原子缺失或位于错误的位置。这就是“无序”。

通常，科学家认为无序是敌人。他们预期如果弄乱了蜂窝图案，脆弱的量子液体将会坍塌，自旋将仅仅冻结成一种标准的磁有序状态。但本文作者提出了一个不同的问题：如果无序实际上创造了某种新东西呢？

为了找出答案，他们使用了核磁共振（NMR）技术。把 NMR 想象成一个超灵敏的听诊器，倾听晶体内部原子的心跳。通过将材料从室温冷却到仅高于绝对零度几度的状态，他们观察了自旋是如何反应的。

他们的发现是一个关于两个世界的故事。

当材料处于高温时（100 K 到 10 K 之间），自旋的行为完全符合量子自旋液体的预期。它们是分形化的，并且存在一个清晰的“能隙”，这意味着自旋需要一定的能量才能被激发。这就像一片平静的、有能隙的海洋，只有当你投下一块足够大的石头时，才会产生波浪。

但随后，在降温至 10 K 以下时，发生了一些奇怪的事情。这片单一的、平静的海洋分裂成了两个截然不同的通道。

慢车道： 一组自旋继续表现得像平静的有能隙海洋。它们仍然需要能量才能移动，保留了量子液体的“分形”特性。
快车道： 另一组自旋突然变得狂野起来。它们开始表现得像一种“无能隙”流体，即使是最微小的推动也能让它们移动。它们的行为遵循所谓的“科里加定律”（Korringa law），这通常在金属中见到，而非在这些奇异的量子液体中。

这种分裂是作者所称的量子格里菲斯相的证据。想象一座城市，有些街区被冻结得坚硬如石（慢车道），而就在隔壁，其他街区却在进行一场混乱的高能派对（快车道）。晶体中的无序——缺失的钠原子——充当了一个混乱的建筑师。它扭曲了原子之间的键，创造了一个马赛克式的世界。有些区域变得“富含 vison”（充满了磁通量缺陷）且无能隙，而其他区域则保持“贫缺 vison”且有能隙。

论文明确排除了材料在低温下仅仅冻结成标准磁有序（如锯齿形图案）的可能性。如果发生了这种情况，NMR 信号看起来会非常不同，呈现出尖锐、可预测的形状。相反，信号是宽阔且杂乱的，只有复杂的、无序的量子态才能解释这一点。他们也排除了这仅仅是“自旋玻璃”（一种随机、冻结的混乱状态）的可能性，因为自旋弛豫的方式并不符合玻璃的模式。

研究人员使用强大的计算机模拟（DFT 计算）来支持他们的发现。他们构建了一个带有缺失原子的晶体虚拟模型，并让计算机调整结构。模拟显示，缺失的原子自然地将钴原子之间的键扭曲了约 3%，这足以将磁力扰乱约 30%。这证实了无序确实足够强大，能够创造出这种有能隙和无能隙区域交织的拼贴图景。

此外，他们还发现了“超慢”自旋涨落。虽然快车道很混乱，但也存在一些运动极其缓慢的自旋，它们需要微秒级的时间才能翻转。这些缓慢的运动遵循“阿伦尼乌斯激活定律”，这意味着它们试图攀爬一座约 4.9 K 的微小能量小丘。这是格里菲斯相的一个特征，即材料中稀有的、特殊的区域表现得与其余部分不同。

简而言之，论文表明在 $\text{Na}_2\text{Co}_2\text{TeO}_6$ 中，无序不是一个漏洞，而是一个特性。无序并没有破坏量子自旋液体，而是将其重塑为一种“格里菲斯相”。在这种状态下，材料是一个动态的混合体，由有能隙的孤岛和无能隙的海洋组成，两者共存。作者得出结论，这种由无序驱动的状态是一种稳健的、涌现出的分形物质形式，证明了即使在混乱的晶体中，量子世界那奇异而美丽的物理学不仅能够生存，而且能以一种新的、异质的形式蓬勃发展。

技术摘要：近邻 Kitaev 量子自旋液体 Na $_2$ Co $_2$ TeO $_6$ 中由无序诱导的量子格里菲斯相（Quantum Griffiths Phase）

问题陈述
在真实材料中识别 Kitaev 量子自旋液体（QSL）的过程非常复杂，因为不可避免地存在晶格缺陷、磁有序以及随机键扰动。虽然像 $\alpha$ -RuCl $_3$ 和 $\alpha$ -(Na,Li) $_2$ IrO $_3$ 这样的材料已经确立了近邻 Kitaev 磁性的现象学，但它们的基态通常由长程磁有序（例如 zigzag 反铁磁有序）主导，而非纯粹的 QSL。一个关键的开放性问题是：无序——传统上被视为一种破坏力量——是否可以转而产生性质截然不同的分数化物质形式？Na $_2$ Co $_2$ TeO $_6$ (NCTO) 提供了一个独特的案例：它是一种接近 Kitaev 极限的 3d 过渡金属蜂窝磁体，但具有显著的固有 Na 位点占据无序。挑战在于，这种无序仅仅是扰动了系统，还是积极地将低能扇区重新组织成一种独特的、具有分数化特征的机制。

研究方法
作者采用了一种结合实验核磁共振（NMR）与 ab initio（从头算）建模的多维度方法：

实验 NMR： 对多晶 NCTO 进行了广泛的 $^{23}$ $^{23}$ Na 固态 NMR 测量，涵盖了 3–300 K 的温度范围以及 4.7 T 和 9.4 T 的磁场。所使用的技术包括：
- 魔角旋转（MAS）和静态谱线形状分析，用于探测静态自旋构型。
- 自旋-晶格（ $T_1$ ）和自旋-自旋（ $T_2$ ）弛豫测量，用于表征自旋动力学。
- $T_1$ - $T_2$ 相关谱和 q-CPMG 脉冲序列，用于解析异质弛豫通道和超慢波动。
Ab Initio 计算： 使用密度泛函理论（DFT）对包含基于 NMR 数据得出的随机 Na 位点占据情况的 2 $\times$ 2 $\times$ 2 NCTO 超胞进行弛豫。这使得计算 Co-O 键长和 Co-O-Co 角的分布成为可能。
光谱模拟： 对三种候选基态（zigzag 反铁磁、triple- $q$ 反铁磁以及类 QSL 态）进行了 ab initio NMR 粉末谱图模拟，以便与实验低温光谱进行对比。

主要结果

无序诱导的键随机性： 对无序超胞的 DFT 弛豫显示，随机的 Na 占据导致了 Co-O-Co 键角和键长的显著空间变化（约 3–4% 的变化）。通过一个唯象模型，这些结构畸变转化为 Kitaev 交换耦合常数（ $K$ ）约 30% 的波动，从而有效地创造了一个随机键 Kitaev 系统。
类 QSL 基态： 在低温（3 K）和高场（9.4 T）下，实验测得的静态 $^{23}$ Na NMR 线形宽且呈单峰高斯分布。Ab initio 模拟表明，只有 QSL 模型能够重现这种谱线形状和宽度（~40,000 ppm）。相比之下，zigzag 和 triple- $q$ AFM 模型会产生实验中未观察到的明显平台特征或边缘结构，从而排除了在这些条件下存在简单静态有序基态的可能性。
弛豫通道的分叉： 自旋-晶格弛豫率（ $1/T_1$ $1/ T_{1}$ ）表现出明显的温度依赖性：
- 100 K – 10 K： $1/T_1$ 遵循凹形轮廓，与有能隙的分数化自旋激发（Majorana 费米子）一致，符合带有能隙 $\Delta \approx 35$ K 的激活定律。
- 10 K 以下： 弛豫分叉为两个不同的通道。一个慢弛豫组分保持了有能隙的激活行为；另一个快弛豫组分出现，遵循类 Korringa 定律（ $1/T_1 T \approx \text{const}$ ），指示了近乎无能隙的、类费米液体的自旋激发。
超慢动力学： 在 10 K 以下， $T_2$ 分布变宽并发生分裂，揭示了微秒时间尺度上的超慢自旋波动。这些波动遵循 Arrhenius 激活定律，其能量势垒 $U/k_B \approx 4.9$ K。
磁场无关性： 双通道弛豫行为在 4.7 T（此处存在 $T_N \approx 27$ K 的 PM-AFM 转变）下依然存在，表明即使在存在磁有序斑块的情况下，格里菲斯式（Griffiths-like）动力学也主导了低能扇区。

意义与主张
本文声称 NCTO 实现了一个无序驱动的量子格里菲斯相。无序并未破坏 Kitaev 态，而是作为一种组织原则，重塑了低能态密度。作者提出了一个“马赛克”图像，该系统由以下部分组成：

贫 Visons 岛屿（Vison-poor islands）： 保留了有能隙分数化激发的区域（慢弛豫）。
富 Visons 区域（Vison-rich regions）： 在这些稀有区域，无序使通量能隙（flux gap）关闭，从而产生了连续的、近乎无能隙的低能态（快弛豫、类 Korringa 行为）。

这项工作提供了直接的实验证据，证明无序可以产生一种动态异质的、格里菲斯型的分数化相。作者认为，在实空间中存在有能隙和无能隙分数化激发的共存，是存在无序的 Kitaev 系统的一个稳健特征。这些发现与键无序 Kitaev 模型的理论预测一致，即无序用幂律连续谱取代了尖锐能隙，从而稳定了一个即使在最低温度下依然存在的格里菲斯相。

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