Measurements of Bremsstrahlung-Averaged Cross Sections for Reactions on Natural Nickel Targets at Eendpoint = 40MeV

技术摘要：在 $E_{\text{endpoint}} = 40$ MeV 条件下天然镍靶反应的轫缩辐射平均截面测量

问题陈述
通过在天然镍靶上进行光核反应来生产如 $^{57}\text{Ni}$、$^{56}\text{Ni}$、$^{58}\text{Co}$、$^{57}\text{Co}$、$^{56}\text{Co}$ 和 $^{55}\text{Co}$ 等医用放射性同位素，需要准确掌握轫缩辐射平均截面（BACS）知识。尽管这些同位素在核医学（例如 PET 成像和 $\gamma$ 射线能谱校准）中具有既定的应用角色，但针对镍基靶在生产相关辐照条件下的实验数据仍然有限。现有的评估（如 JENDL-5）和理论模型（如 TALYS）存在差异，特别是在带电粒子发射通道（例如 $(\gamma, p)$ 和 $(\gamma, pn)$）方面。提取可靠 BACS 值的核心挑战在于对入射光子通量的严格表征，该通量深受轫缩辐射转换器几何形状和厚度的影响。如果没有经过验证的光子通量模型，对活化产额的定量解释就会受到损害。

方法论
本研究采用了由 NorthStar Medical Radioisotopes, LLC 的 TT-300HE Rhodotron™ 电子加速器进行的两部分实验与分析方法。

1. 实验设置：

   • 束流： 一个 40 MeV 的电子束，标称电流为 1 $\mu$A，射向一个 6 mm 厚的水冷钽转换器。
   • 靶材： 高纯度天然镍箔（0.449 g，0.5 mm 厚）作为主要靶材。天然锡箔（0.6186 g）用于通量模型的验证。
   • 辐照： 镍靶辐照时间为 61 秒。锡靶在另一次验证运行中辐照了 10 秒。
   • 检测： 辐照后，使用高纯锗（HPGe）探测器对样品进行分析。镍的计数从辐照后 1.37 小时开始，持续约 14 小时。

2. 蒙特卡洛建模与验证：

   • 模拟： 轫缩辐射光子通量使用 MCNP6.3 进行建模，通过 Attila4MC 接口使用基于 CAD 模型生成的非结构化 3D 网格。几何结构包括转换器、屏蔽层和靶材。
   • 通量验证： 为了解决转换器厚度和束流电流的不确定性，利用天然锡活化数据对模拟的辐射通量进行了验证。采用 $\chi^2$ 最小化程序对两个能量组的通量参数化（6–15 MeV 和 15–40 MeV）进行处理，其中使用了五种独立的锡活化产物（$^{110}\text{Sn}$、$^{111}\text{Sn}$、$^{113}\text{Sn}$、$^{117\text{m}}\text{Sn}$、$^{123\text{m}}\text{Sn}$）。这得到了修正因子（$p_{lo} = 27.06$, $p_{hi} = 6.10$），以使模拟结果与实验产额保持一致。

3. 截面提取：

   • 利用经过验证且修正后的光子通量，从测得的镍反应产物的辐照结束（EOI）活度中提取 BACS 值。
   • 对于通过直接和间接途径产生的同位素（例如通过 $^{58}\text{Ni}(\gamma, p)$ 和 $^{56}\text{Ni}$ 衰变产生的 $^{57}\text{Co}$；以及通过 $^{58}\text{Ni}(\gamma, pn)$ 和 $^{56}\text{Ni}$ 衰变产生的 $^{56}\text{Co}$），分析过程明确考虑了计数间隔期间的时间依赖性喂入（feeding）和衰变。
   • 对于未观察到统计学显著信号的 $^{55}\text{Co}$，则设定了一个单侧 90% 置信水平的上限。

关键结果
研究确定了在 40 MeV 终点能量下，天然镍反应的以下轫缩辐射平均截面（BACS）：

• $^{58}\text{Ni}(\gamma, n)^{57}\text{Ni}$： $8.983 \pm 0.028$ mb。这与 JENDL-5 评估值（$10.293$ mb）在结合相同通量后吻合良好。
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, 2n)^{56}\text{Ni}$： $0.248 \pm 0.025$ mb。与 JENDL-5 预测值（$0.231$ mb）一致。
• $\text{natNi}(\gamma, pxn)^{58}\text{Co}$： $0.704 \pm 0.218$ mb。实验值高于 JENDL-5 预测值（$0.216$ mb），但仍处于实验不确定度范围内。
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, p)^{57}\text{Co}$： $9.192 \pm 0.386$ mb。该值大约是 JENDL-5 预测值（$4.600$ mb）的两倍。然而，TALYS-2.2 计算可以重现该实验值，表明 JENDL-5 在此类条件下低估了 $(\gamma, p)$ 通道的强度。
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, pn)^{56}\text{Co}$： $2.239 \pm 0.355$ mb。这比 JENDL-5 预测值（$1.179$ mb）和 TALYS-2.2 计算值高出约两倍，但该差异归因于较大的相关不确定度以及对通量高能尾部的敏感性。
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, p2n)^{55}\text{Co}$： 确立了 90% 置信水平的上界 $\langle\sigma\rangle < 0.021$ mb。该值低于 JENDL-5 的预测值（$0.035$ mb）。

意义与主张
本文声称提供了一种通过整合经实验验证的光子通量模型与严格的不确定度传播，来提取轫缩辐射平均截面的定量约束方法。其主要贡献包括：

1. 通量验证： 使用天然锡活化来验证并修正 MCNP6.3 光子通量模型，明确考虑了转换器引起的能谱软化和几何不确定性。
2. 基准测试： 研究结果为现代光核数据库（JENDL-5）和反应建模代码（TALYS-2.2）提供了基准。研究指出，虽然某些通道与评估值吻合良好，但带电粒子发射通道（特别是 $(\gamma, p)$ 和 $(\gamma, pn)$）表现出显著差异，测得的产额往往超过评估预测的两倍。
3. 光谱依赖性： 作者指出，其结果与先前文献（如 Deiev 等人）之间的差异主要归因于转换器厚度。此处使用的 6 mm 钽转换器产生的能谱比之前研究中使用的薄转换器（1.05 mm）更“软”，从而改变了截面的能量权重。
4. 生产相关性： 本工作提供了在生产相关条件（厚转换器、特定束流）下的积分截面数据，相比于仅进行能量依赖性的调查测量，能为医用同位素生产提供更现实的评估。

作者强调，这项研究是一项针对固定终点能量的精密基准测试，而非广泛的能量调查，旨在改进镍基靶的实验数据库，并完善对不同设施间轫缩辐射平均测量结果的解释。