Measurements of Bremsstrahlung-Averaged Cross Sections for Reactions on Natural Nickel Targets at Eendpoint = 40MeV

Resumen Técnico: Mediciones de las Secciones Eficaces Promediadas por Bremsstrahlung para Reacciones en Blancos de Níquel Natural a $E_{\text{endpoint}} = 40$ MeV

Planteamiento del Problema
La producción de radioisótopos médicos como $^{57}\text{Ni}$, $^{56}\text{Ni}$, $^{58}\text{Co}$, $^{57}\text{Co}$, $^{56}\text{Co}$ y $^{55}\text{Co}$ mediante reacciones fotonucleares en blancos de níquel natural requiere un conocimiento preciso de las secciones eficaces promediadas por bremsstrahlung (BACS). Si bien estos isótopos tienen funciones establecidas en la medicina nuclear (por ejemplo, en la imagen PET y la calibración de espectrometría de $\gamma$), los datos experimentales para blancos de níquel bajo condiciones de irradiación relevantes para la producción siguen siendo limitados. Las evaluaciones existentes, como JENDL-5, y los modelos teóricos como TALYS muestran discrepancias, particularmente para los canales de emisión de partículas cargadas (por ejemplo, $(\gamma, p)$ y $(\gamma, pn)$). Un desafío principal para extraer valores de BACS fiables es la caracterización rigurosa del flujo de fotones incidente, el cual está fuertemente influenciado por la geometría y el espesor del convertidor de bremsstrahlung. Sin un modelo de flujo de fotones validado, la interpretación cuantitativa de los rendimientos de activación se ve comprometida.

Metodología
El estudio empleó un enfoque experimental y analítico de dos partes utilizando el acelerador de electrones TT-300HE Rhodotron™ en NorthStar Medical Radioisotopes, LLC.

1. Configuración Experimental:

   • Haz: Un haz de electrones de 40 MeV con una corriente nominal de 1 $\mu$A se dirigió hacia un convertidor de tantalio refrigerado por agua de 6 mm de espesor.
   • Blancos: Un papel de níquel natural de alta pureza (0.449 g, 0.5 mm de espesor) sirvió como blanco primario. Un papel de estaño natural (0.6186 g) se utilizó como monitor de flujo para la validación del modelo.
   • Irradiación: El blanco de níquel fue irradiado durante 61 segundos. El blanco de estaño fue irradiado durante 10 segundos en una corrida de validación separada.
   • Detección: Tras la irradiación, las muestras fueron analizadas mediante detectores de germanio de alta pureza (HPGe). El conteo para el níquel comenzó 1.37 horas después de la irradiación y duró aproximadamente 14 horas.

2. Modelado y Validación por Monte Carlo:

   • Simulación: El flujo de fotones de bremsstrahlung fue modelado mediante MCNP6.3 con una malla 3D no estructurada generada a partir de modelos CAD a través de la interfaz Attila4MC. La geometría incluyó el convertidor, el blindaje y los blancos.
   • Validación del Flujo: Para abordar las incertidumbres en el espesor del convertidor y la corriente del haz, el flujo simulado fue validado contra los datos de activación del estaño natural. Se aplicó un procedimiento de minimización de $\chi^2$ a una parametrización de flujo de dos grupos de energía (6–15 MeV y 15–40 MeV) utilizando cinco productos de activación de estaño independientes ($^{110}\text{Sn}$, $^{111}\text{Sn}$, $^{113}\text{Sn}$, $^{117\text{m}}\text{Sn}$, $^{123\text{m}}\text{Sn}$). Esto produjo factores de corrección ($p_{lo} = 27.06$, $p_{hi} = 6.10$) para alinear la simulación con los rendimientos experimentales.

3. Extracción de la Sección Eficaz:

   • Utilizando el flujo de fotones validado y corregido, se extrajeron los valores de BACS para las reacciones en níquel natural a partir de las actividades medidas al final de la irradiación (EOI).
   • Para los isótopos producidos mediante vías tanto directas como indirectas (por ejemplo, $^{57}\text{Co}$ a partir de $^{58}\text{Ni}(\gamma, p)$ y la desintegración de $^{57}\text{Ni}$; $^{56}\text{Co}$ a partir de $^{58}\text{Ni}(\gamma, pn)$ y la desintegración de $^{56}\text{Ni}$), el análisis contabilizó explícitamente la alimentación dependiente del tiempo y la desintegración durante el intervalo de conteo.
   • Para el $^{55}\text{Co}$, donde no se observó una señal estadísticamente significativa, se estableció un límite superior con un nivel de confianza del 90% de un solo lado.

Resultados Clave
El estudio determinó las siguientes secciones eficaces promediadas por bremsstrahlung (BACS) para las reacciones en níquel natural a un endpoint de 40 MeV:

• $^{58}\text{Ni}(\gamma, n)^{57}\text{Ni}$: $8.983 \pm 0.028$ mb. Esto concuerda bien con la evaluación de JENDL-5 ($10.293$ mb) al ser plegado con el mismo flujo.
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, 2n)^{56}\text{Ni}$: $0.248 \pm 0.025$ mb. Consistente con la predicción de JENDL-5 ($0.231$ mb).
• $\text{natNi}(\gamma, pxn)^{58}\text{Co}$: $0.704 \pm 0.218$ mb. El valor experimental es mayor que la predicción de JENDL-5 ($0.216$ mb), pero se mantiene dentro de la incertidumbre experimental.
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, p)^{57}\text{Co}$: $9.192 \pm 0.386$ mb. Este valor es aproximadamente dos veces mayor que la predicción de JENDL-5 ($4.600$ mb). Sin embargo, los cálculos de TALYS-2.2 reproducen el valor experimental, lo que sugiere una subestimación de la fuerza del canal $(\gamma, p)$ en JENDL-5 bajo estas condiciones.
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, pn)^{56}\text{Co}$: $2.239 \pm 0.355$ mb. Este es aproximadamente dos veces más alto que la predicción de JENDL-5 ($1.179$ mb) y los cálculos de TALYS-2.2, aunque la diferencia se atribuye a las mayores incertidumbres asociadas y a la sensibilidad a la cola de alta energía del flujo.
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, p2n)^{55}\text{Co}$: Se estableció un límite superior de un nivel de confianza del 90% de $\langle\sigma\rangle < 0.021$ mb. Este es inferior a la predicción de JENDL-5 ($0.035$ mb).

Significancia y Reivindicaciones
El artículo afirma proporcionar una metodología cuantitativamente restringida para extraer secciones eficaces promediadas por bremsstrahlung integrando modelos de flujo de fotones validados experimentalmente con una propagación de incertidumbre rigurosa. Las contribuciones clave son:

1. Validación del Flujo: El uso de la activación de estaño natural para validar y corregir el modelo de flujo de fotones MCNP6.3, contabilizando explícitamente el ablandamiento espectral inducido por el convertidor y las incertidumbres geométricas.
2. Referencia (Benchmarking): Los resultados sirven como referencia para las librerías modernas de datos fotonucleares (JENDL-5) y códigos de modelado de reacciones (TALYS-2.2). El estudio destaca que, si bien algunos canales concuerdan bien con las evaluaciones, los canales de emisión de partículas cargadas (específicamente $(\gamma, p)$ y $(\gamma, pn)$) exhiben discrepancias significativas, con rendimientos medidos que superan a menudo las predicciones evaluadas por un factor de dos.
3. Dependencia Espectral: Los autores señalan que las diferencias entre sus resultados y la literatura previa (por ejemplo, Deiev et al.) se deben en gran medida al espesor del convertidor. El convertidor de tantalio de 6 mm utilizado aquí produce un espectro más "blando" en comparación con los convertidores delgados (1.05 mm) utilizados en estudios previos, lo que altera la ponderación de energía de las secciones eficaces.
4. Relevancia para la Producción: El trabajo proporciona datos de sección eficaz integral bajo condiciones relevantes para la producción (convertidor grueso, corriente de haz específica), ofreciendo una evaluación más realista de las mediciones de secciones eficaces promediadas por bremsstrahlung para la producción de isótopos médicos que las mediciones de sondeo dependientes de la energía.

Los autores enfatizan que este estudio es un benchmark de precisión a una energía de endpoint fija en lugar de un sondeo de energía amplio, con el objetivo de mejorar la base de datos experimental para blancos de níquel y refinar la interpretación de las mediciones promediadas por bremsstrahlung en diversas instalaciones.