Measurements of Bremsstrahlung-Averaged Cross Sections for Reactions on Natural Nickel Targets at Eendpoint = 40MeV

Resumo Técnico: Medições de Seções de Choque Médias por Bremsstrahlung para Reações em Alvos de Níquel Natural a $E_{\text{endpoint}} = 40$ MeV

Definição do Problema
A produção de radioisótopos médicos como $^{57}\text{Ni}$, $^{56}\text{Ni}$, $^{58}\text{Co}$, $^{57}\text{Co}$, $^{56}\text{Co}$ e $^{55}\text{Co}$ via reações fotonucleares em alvos de níquel natural requer o conhecimento preciso das seções de choque médias por bremsstrahlung (BACS). Embora esses isótopos possuam funções estabelecidas na medicina nuclear (ex: imagem PET e calibração de espectrometria $\gamma$), os dados experimentais para alvos de níquel sob condições de irradiação relevantes para a produção permanecem limitados. Avaliações existentes, como a JENDL-5, e modelos teóricos como o TALYS apresentam discrepâncias, particularmente para canais de emissão de partículas carregadas (ex: $(\gamma, p)$ e $(\gamma, pn)$). Um desafio primordial para extrair valores de BACS confiáveis é a caracterização rigorosa do fluxo de fótons incidente, que é fortemente influenciado pela geometria e espessura do conversor de bremsstrahlung. Sem um modelo de fluxo de fótons validado, a interpretação quantitativa dos rendimentos de ativação fica comprometida.

Metodologia
O estudo empregou uma abordagem experimental e analítica em duas partes utilizando o acelerador de elétrons TT-300HE Rhodotron™ na NorthStar Medical Radioisotopes, LLC.

1. Configuração Experimental:

   • Feixe: Um feixe de elétrons de 40 MeV com uma corrente nominal de 1 $\mu$A foi direcionado para um conversor de tantalun de 6 mm de espessura resfriado a água.
   • Alvos: Uma folha de níquel natural de alta pureza (0,449 g, 0,5 mm de espessura) serviu como alvo primário. Uma folha de estanho natural (0,6186 g) foi utilizada como monitor de fluxo para validação do modelo.
   • Irradiação: O alvo de níquel foi irradiado por 61 segundos. O alvo de estanho foi irradiado por 10 segundos em uma execução de validação separada.
   • Detecção: Pós-irradiação, as amostras foram analisadas utilizando detectores de germânio de alta pureza (HPGe). A contagem para o níquel começou 1,37 horas após a irradiação e durou aproximadamente 14 horas.

2. Modelagem e Validação de Monte Carlo:

   • Simulação: O fluxo de fótons de bremsstrahlung foi modelado usando MCNP6.3 com uma malha 3D não estruturada gerada via interfaces CAD através da interface Attila4MC. A geometria incluiu o conversor, blindagem e alvos.
   • Validação do Fluxo: Para abordar as incertezas na espessura do conversor e na corrente do feixe, o fluxo simulado foi validado contra os dados de ativação do estanho natural. Um procedimento de minimização de $\chi^2$ foi aplicado a uma parametrização de fluxo de dois grupos de energia (6–15 MeV e 15–40 MeV) utilizando cinco produtos de ativação de estanho independentes ($^{110}\text{Sn}$, $^{111}\text{Sn}$, $^{113}\text{Sn}$, $^{117\text{m}}\text{Sn}$, $^{123\text{m}}\text{Sn}$). Isso resultou em fatores de correção ($p_{lo} = 27,06$, $p_{hi} = 6,10$) para alinhar a simulação com os rendimentos experimentais.

3. Extração da Seção de Choque:

   • Utilizando o fluxo de fótons corrigido e validado, os valores de BACS foram extraídos das atividades medidas de fim de irradiação (EOI) dos produtos de reação do níquel.
   • Para isótopos produzidos via caminhos diretos e indiretos (ex: $^{57}\text{Co}$ de $^{58}\text{Ni}(\gamma, p)$ e decaimento de $^{57}\text{Ni}$; $^{56}\text{Co}$ de $^{58}\text{Ni}(\gamma, pn)$ e decaimento de $^{56}\text{Ni}$), a análise considerou explicitamente a alimentação dependente do tempo e o decaimento durante o intervalo de contagem.
   • Para o $^{55}\text{Co}$, onde nenhum sinal estatisticamente significativo foi observado, estabeleceu-se um limite superior de nível de confiança de 90% de um lado.

Resultos Principais
O estudo determinou as seguintes seções de choque médias por bremsstrahlung (BACS) para reações em níquel natural em um endpoint de 40 MeV:

• $^{58}\text{Ni}(\gamma, n)^{57}\text{Ni}$: $8,983 \pm 0,028$ mb. Isto concorda bem com a avaliação JENDL-5 ($10,293$ mb) quando dobrado com o mesmo fluxo.
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, 2n)^{56}\text{Ni}$: $0,248 \pm 0,025$ mb. Consistente com a previsão JENDL-5 ($0,231$ mb).
• $\text{natNi}(\gamma, pxn)^{58}\text{Co}$: $0,704 \pm 0,218$ mb. O valor experimental é maior que a previsão JENDL-5 ($0,216$ mb), mas permanece dentro da incerteza experimental.
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, p)^{57}\text{Co}$: $9,192 \pm 0,386$ mb. Este valor é aproximadamente duas vezes maior que a previsão JENDL-5 ($4,600$ mb). No entanto, cálculos do TALYS-2.2 reproduzem o valor experimental, sugerindo uma subestimação da força do canal $(\gamma, p)$ na JENDL-5 sob estas condições.
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, pn)^{56}\text{Co}$: $2,239 \pm 0,355$ mb. Isto é aproximadamente duas vezes maior que a previsão JENDL-5 ($1,179$ mb) e os cálculos do TALYS-2.2, embora a diferença seja atribuída a maiores incertezas associadas e sensibilidade à cauda de alta energia do fluxo.
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, p2n)^{55}\text{Co}$: Foi estabelecido um limite superior de nível de confiança de 90% de $\langle\sigma\rangle < 0,021$ mb. Este é inferior à previsão JENDL-5 ($0,035$ mb).

Significância e Alegações
O artigo afirma fornecer uma metodologia quantitativamente restrita para extrair seções de choque médias por bremsstrahlung, integrando modelos de fluxo de fótons validados experimentalmente com uma propagação de incerteza rigorosa. As principais contribuições são:

1. Validação do Fluxo: O uso da ativação do estanho natural para validar e corrigir o modelo de fluxo de fótons MCNP6.3, contabilizando explicitamente o amolecimento espectral induzido pelo conversor e incertezas geométricas.
2. Benchmarking: Os resultados servem como um benchmark para bibliotecas modernas de dados fotonucleares (JENDL-5) e códigos de modelagem de reação (TALYS-2.2). O estudo destaca que, embora alguns canais concordem bem com as avaliações, os canais de emissão de partículas carregadas (especificamente $(\gamma, p)$ e $(\gamma, pn)$) exibem discrepâncias significativas, com os rendimentos medidos frequentemente excedendo as previsões avaliadas por um fator de dois.
3. Dependência Espectral: Os autores observam que as diferenças entre seus resultados e a literatura anterior (ex: Deiev et al.) são amplamente atribuíveis à espessura do conversor. O conversor de tantalun de 6 mm usado aqui produz um espectro mais "suave" em comparação com os conversores finos (1,05 mm) usados em estudos anteriores, alterando a ponderação de energia das seções de choque.
4. Relevância para Produção: O trabalho fornece dados de seção de choque integral sob condições relevantes para a produção (conversor espesso, corrente de feixe específica), ofereção uma avaliação mais realista do que as medições de levantamento dependentes de energia, em comparação com estudos anteriores.

Os autores enfatizam que este estudo é um benchmark de precisão em um endpoint de energia fixo, em vez de um amplo levantamento de energia, visando melhorar o banco de dados experimental para alvos de níquel e refinar a interpretação de medições médias por bremsstrahlung em diferentes instalações.