Measurements of Bremsstrahlung-Averaged Cross Sections for Reactions on Natural Nickel Targets at Eendpoint = 40MeV

Résumé technique : Mesures des sections efficaces moyennes par rayonnement de freinage pour les réactions sur des cibles de nickel naturel à $E_{\text{endpoint}} = 40$ MeV

Énoncé du problème
La production de radioisotopes médicaux tels que le $^{57}\text{Ni}$, le $^{56}\text{Ni}$, le $^{58}\text{Co}$, le $^{57}\text{Co}$, le $^{56}\text{Co}$ et le $^{55}\text{Co}$ via des réactions photonucléaires sur des cibles de nickel naturel nécessite une connaissance précise des sections efficaces moyennes par rayonnement de freinage (BACS). Bien que ces isotopes jouent des rôles établis en médecine nucléaire (par exemple, l'imagerie PET et l'étalonnage par spectrométrie $\gamma$), les données expérimentales pour les cibles de nickel sous des conditions d'irradiation pertinentes pour la production restent limitées. Les évaluations existantes, telles que JENDL-5, et les modèles théoriques comme TALYS présentent des écarts, particulièrement pour les canaux d'émission de particules chargées (par exemple, $(\gamma, p)$ et $(\gamma, pn)$). Un défi majeur pour l'extraction de valeurs BACS fiables est la caractérisation rigoureuse du flux de photons incidents, qui est fortement influencée par la géométrie et l'épaisseur du convertisseur de rayonnement de freinage. Sans un modèle de flux de photons validé, l'interprétation quantitative des rendements d'activation est compromise.

Méthodologie
L'étude a employé une approche expérimentale et analytique en deux parties utilisant l'accélérateur d'électrons TT-300HE Rhodotron™ de NorthStar Medical Radioisotopes, LLC.

1. Configuration expérimentale :

   • Faisceau : Un faisceau d'électrons de 40 MeV avec un courant nominal de 1 $\mu$A a été dirigé sur un convertisseur de tantale refroidi par eau de 6 mm d'épaisseur.
   • Cibles : Une feuille de nickel naturel de haute pureté (0,449 g, 0,5 mm d'épaisseur) a servi de cible primaire. Une feuille d'étain naturel (0,6186 g) a été utilisée comme moniteur de flux pour la validation du modèle.
   • Irradiation : La cible de nickel a été irradiée pendant 61 secondes. La cible d'étain a été irradiée pendant 10 secondes lors d'un essai de validation distinct.
   • Détection : Après irradiation, les échantillons ont été analysés à l'aide de détecteurs à germanium de haute pureté (HPGe). Le comptage pour le nickel a commencé 1,37 heure après l'irradiation et a duré environ 14 heures.

2. Modélisation et validation par Monte Carlo :

   • Simulation : Le flux de photons de rayonnement de freinage a été modélisé à l'aide de MCNP6.3 avec un maillage 3D non structuré généré à partir de modèles CAO via l'interface Attila4MC. La géométrie comprenait le convertisseur, le blindage et les cibles.
   • Validation du flux : Pour traiter les incertitudes liées à l'épaisseur du convertisseur et au courant du faisceau, le flux simulé a été validé par rapport aux données d'activation de l'étain naturel. Une procédure de minimisation du $\chi^2$ a été appliquée à une paramétrisation du flux à deux groupes d'énergie (6–15 MeV et 15–40 MeV) en utilisant cinq produits d'activation de l'étain indépendants ($^{110}\text{Sn}$, $^{111}\text{Sn}$, $^{113}\text{Sn}$, $^{117\text{m}}\text{Sn}$, $^{123\text{m}}\text{Sn}$). Cela a permis d'obtenir des facteurs de correction ($p_{lo} = 27,06$, $p_{hi} = 6,10$) pour aligner la simulation avec les rendements expérimentaux.

3. Extraction de la section efficace :

   • En utilisant le flux de photons validé et corrigé, les valeurs des BACS ont été extraites des activités mesurées en fin d'irradiation (EOI) des produits de réaction du nickel.
   • Pour les isotopes produits par des voies directes et indirectes (par exemple, le $^{57}\text{Co}$ issu de la réaction $^{58}\text{Ni}(\gamma, p)$ et de la désintégration du $^{57}\text{Ni}$ ; le $^{56}\text{Co}$ issu de la réaction $^{58}\text{Ni}(\gamma, pn)$ et de la désintégration du $^{56}\text{Ni}$), l'analyse a explicitement pris en compte l'alimentation dépendante du temps et la désintégration pendant l'intervalle de comptage.
   • Pour le $^{55}\text{Co}$, où aucun signal statistiquement significatif n'a été observé, une limite supérieure à un niveau de confiance de 90 % (unilatéral) a été établie.

Résultats clés
L'étude a déterminé les sections efficaces moyennes par rayonnement de freinage (BACS) suivantes pour les réactions sur le nickel naturel à un endpoint de 40 MeV :

• $^{58}\text{Ni}(\gamma, n)^{57}\text{Ni}$ : $8,983 \pm 0,028$ mb. Cela concorde bien avec l'évaluation JENDL-5 ($10,293$ mb) lorsqu'elle est repliée avec le même flux.
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, 2n)^{56}\text{Ni}$ : $0,248 \pm 0,025$ mb. Cohérent avec la prédiction de JENDL-5 ($0,231$ mb).
• $\text{natNi}(\gamma, pxn)^{58}\text{Co}$ : $0,704 \pm 0,218$ mb. La valeur expérimentale est plus élevée que la prédiction de JENDL-5 ($0,216$ mb) mais reste dans l'incertitude expérimentale.
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, p)^{57}\text{Co}$ : $9,192 \pm 0,386$ mb. Cette valeur est environ deux fois plus grande que la prédiction de JENDL-5 ($4,600$ mb). Cependant, les calculations TALYS-2.2 reproduisent la valeur expérimentale, suggérant une sous-estimation de la force du canal $(\gamma, p)$ dans JENDL-5 dans ces conditions.
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, pn)^{56}\text{Co}$ : $2,239 \pm 0,355$ mb. C'est environ deux fois plus élevé que les prédictions de JENDL-5 ($1,179$ mb) et de TALYS-2.2, bien que cette différence soit attribuée à des incertitudes associées plus importantes et à la sensibilité de la queue de haute énergie du flux.
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, p2n)^{55}\text{Co}$ : Une limite supérieure à un niveau de confiance de 90 % de $\langle\sigma\rangle < 0,021$ mb a été établie. Elle est inférieure à la prédiction de JENDL-5 ($0,035$ mb).

Signification et affirmations
L'article affirme fournir une méthodologie quantitativement contrainte pour l'extraction des sections efficaces moyennes par rayonnement de freinage en intégrant des modèles de flux de photons validés expérimentalement avec une propagation rigoureuse des incertitudes. Les principales contributions sont les suivantes :

1. Validation du flux : L'utilisation de l'activation de l'étain naturel pour valider et corriger le modèle de flux de photons MCNP6.3, en tenant compte explicitement de l'adoucissement spectral induit par le convertisseur et des incertitudes géométriques.
2. Étalonnage (Benchmarking) : Les résultats servent de référence pour les bibliothèques de données photonucléaires modernes (JENDL-5) et les codes de modélisation de réaction (TALYS-2.2). L'étude souligne que si certains canaux concordent bien avec les évaluations, les canaux d'émission de particules chargées (spécifiquement $(\gamma, p)$ et $(\gamma, pn)$) présentent des écarts significatifs, les rendements mesurés dépassant souvent les prédictions évaluées d'un facteur deux.
3. Dépendance spectrale : Les auteurs notent que les différences entre leurs résultats et la littérature antérieure (Deiev et al.) sont largement attribuables à l'épaisseur du convertisseur. Le convertisseur de tantale de 6 mm utilisé ici produit un spectre plus « doux » par rapport aux convertisseurs minces (1,05 mm) utilisés dans les études précédentes, ce qui modifie le pondération énergétique des sections efficaces.
4. Pertinence pour la production : Ce travail fournit des données de section efficace intégrale dans des conditions de production pertinentes (convertisseur épais, courant de faisceau spécifique), offrant une évaluation plus réaliste de la production d'isotopes médicaux que les mesures de sondage dépendantes de l'énergie.

Les auteurs soulignent que cette étude est un étalonnage de précision à une énergie d'endpoint fixe plutôt qu'une large enquête énergétique, visant à améliorer la base de données expérimentale pour les cibles de nickel et à affiner l'interprétation des mesures moyennes par rayonnement de freinage à travers différentes installations.