Measurements of Bremsstrahlung-Averaged Cross Sections for Reactions on Natural Nickel Targets at Eendpoint = 40MeV

技術要約：40 MeVの終端エネルギーにおける天然ニッケル標的に対する制動放射平均断面積の測定

問題提起
天然ニッケル標的への光核反応による$^{57}\text{Ni}$、$^{56}\text{Ni}$、$^{58}\text{Co}$、$^{57}\text{Co}$、$^{56}\text{Co}$、および$^{55}\text{Co}$といった医用放射性同位体の製造には、制動放射平均断面積（BACS）に関する正確な知見が必要である。これらの同位体は（PETイメージングや$\gamma$線分光法の校正などの）核医学において確立された役割を担っているが、生産に関連する照射条件下でのニッケルベースの標的に関する実験データは依然として限られている。JENDL-5のような既存の評価や、TALYSのような理論モデルは、特に荷電粒子放出チャネル（例：$(\gamma, p)$ および $(\gamma, pn)$）において不一致を示している。信頼できるBACS値を抽出する上での主要な課題は、制動放射コンバーターの形状や厚さに大きく影響される入射光子束の厳密な特性評価である。検証された光子束モデルなしでは、放射化収率の定量的な解釈が損なわれる可能性がある。

手法
本研究では、NorthStar Medical Radioisotopes, LLCのTT-300HE Rhodotron™電子加速器を用い、実験的および解析的な二部構成のアプローチを採用した。

1. 実験セットアップ：

   • ビーム： 40 MeVの電子ビーム（公称電流1 $\mu$A）を、6 mm厚の水冷タンタルコンバーターに照射した。
   • 標的： 高純度の天然ニッケル箔（0.449 g、0.5 mm厚）を主要標的とした。モデルの検証用として、天然のスズ箔（0.6186 g）をフラックスモニターとして使用した。
   • 照射： ニッケル標的を61秒間照射した。スズ標的は、検証用の別個のランとして10秒間照射した。
   • 検出： 照射後、試料を高純度ゲルマニウム（HPGe）検出器を用いて分析した。ニッケルの計数は、照射から1.37時間後に開始され、約14時間継続した。

2. モンテカルロ・モデリングおよび検証：

   • シミュレーション： 制動放射光子束は、Attila4MCインターフェースを介してCADモデルから生成された非構造化3Dメッシュを用いたMCNP6.3を使用してモデリングされた。幾何学的形状には、コンバーター、遮蔽体、および標的が含まれる。
   • フラックス検証： コンバーターの厚さやビーム電流に伴う不確実性に対処するため、シミュレートされた光子束を天然スズの放射化データによって検証した。2つのエネルギーグループ（6–15 MeVおよび15–40 MeV）のパラメータ化に対して$\chi^2$最小化法を適用し、5つの独立したスズ放射化生成物（$^{110}\text{Sn}$、$^{111}\text{Sn}$、$^{113}\text{Sn}$、$^{117\text{m}}\text{Sn}$、$^{123\text{m}}\text{Sn}$）を用いた。これにより、シミュレーションを実験的な収率に適合させるための補正係数（$p_{lo} = 27.06$, $p_{hi} = 6.10$）が得られた。

3. 断面積の抽出：

   • 検証および補正された光子束を用いて、ニッケル反応生成物の照射終了時（EOI）の放射能からBACS値を抽出した。
   • 直接および間接経路の両方を通じて生成される同位体（例：$^{58}\text{Ni}(\gamma, p)$と$^{57}\text{Ni}$の崩壊による$^{57}\text{Co}$、$^{58}\text{Ni}(\gamma, pn)$と$^{56}\text{Ni}$の崩壊による$^{56}\text{Co}$）については、計数間における時間依存の供給および崩壊を明示的に考慮した。
   • $^{55}\text{Co}$については、統計的に有意な信号が観察されなかったため、片側90%信頼水準の上限値を設定した。

主要な結果
本研究では、40 MeVの終端エネルギーにおける天然ニッケルに対する以下の制動放射平均断面積（BACS）を決定した：

• $^{58}\text{Ni}(\gamma, n)^{57}\text{Ni}$: $8.983 \pm 0.028$ mb。これは、同じフラックスで畳み込んだ場合のJENDL-5の評価値（$10.293$ mb）とよく一致している。
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, 2n)^{56}\text{Ni}$: $0.248 \pm 0.025$ mb。JENDL-5の予測値（$0.231$ mb）と一致している。
• $\text{natNi}(\gamma, pxn)^{58}\text{Co}$: $0.704 \pm 0.218$ mb。実験値はJENDL-5の予測値（$0.216$ mb）よりも高いが、実験誤差の範囲内にある。
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, p)^{57}\text{Co}$: $9.192 \pm 0.386$ mb。この値は、JENDL-5の予測値（$4.600$ mb）よりも約2倍大きい。しかし、TALYS-2.2の計算は実験値を再現しており、JENDL-5における$(\gamma, p)$チャネル強度の過小評価を示唆している。
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, pn)^{56}\text{Co}$: $2.239 \pm 0.355$ mb。これはJENDL-5の予測値（$1.179$ mb）およびTALYS-2.2の計算よりも約2倍高いが、この差は大きな関連不確実性とフラックスの高エネルギー・テイルへの感度に起因すると考えられる。
• $^{58}\text{Ni}(\gamma, p2n)^{55}\text{Co}$: 90%信頼水準の上限値として $\langle\sigma\rangle < 0.021$ mbを確立した。これはJENDL-5の予測値（$0.035$ mb）を下回っている。

意義および主張
本論文は、実験的に検証された光子束モデルと厳密な不確実性伝播を統合することにより、制動放射平均断面積を抽出するための定量的に制約された手法を提供することを主張している。主な貢献は以下の通りである：

1. フラックス検証： コンバーターによるスペクトルの軟化および幾何学的不確実性を明示的に考慮し、天然スズの放射化を用いてMCNP6.3の制動放射光子束モデルを検証および補正したこと。
2. ベンチマーク： 本結果は、現代的な光核データライブラリ（JENDL-5）および反応モデリングコード（TALYS-2.2）のベンチマークとして機能する。本研究は、一部のチャネルは評価値とよく一致する一方で、荷電粒子放出チャネル（特に$(\gamma, p)$および$(\gamma, pn)$）において顕著な不一致が見られ、測定された収率が評価された予測値を2倍近く上回ることがあることを明らかにしている。
3. スペクトル依存性： 著者らは、本結果と先行文献（Deievら）との違いは主にコンバーターの厚さに起因すると指摘している。ここで使用した6 mmのタンタルコンバーターは、以前の研究で使用された薄いコンバーター（1.05 mm）と比較して「ソフトな」スペクトルを生成し、断面積のエネルギー重み付けを変化させている。
4. 生産への関連性： 本研究は、生産に関連する条件（厚いコンバーター、特定のビーム電流）の下での積分断面積データを提供しており、エネルギー依存のサーベイ測定よりも、医用同位体製造の現実的な評価を可能にするものである。

著者らは、本研究が広範なエネルギー調査ではなく、固定された終端エネルギーにおける精密なベンチマークであることを強調しており、ニッケルベースの標的に関する実験データベースを改善し、異なる施設間での制動放射平均測定の解釈を精緻化することを目的としている。