Sustainable Fabrication of FDM-Printed Jute/PLA Biocomposites: Effect of Fiber Volume Fraction on Mechanical and Thermal Performance

Technische Zusammenfassung: Nachhaltige Fertigung von FDM-gedruckten Jute/PLA-Biokompositen

Problemstellung
Die rasche Akkumulation von nicht biologisch abbaubaren Kunststoffabfällen und die Erschöpfung erdölbasierter Rohstoffe haben die Entwicklung nachhaltiger Alternativen in der additiven Fertigung notwendig gemacht. Obwohl Poly(milchsäure) (PLA) ein führender biologisch abbaubarer Thermoplast aus erneuerbaren Rohstoffen ist, leidet er unter inhärenten Einschränkungen, einschließlich hoher Sprödigkeit, einer niedrigen Wärmeformbeständigkeit (55–60 °C) und thermischer Degradation bei Verarbeitungstemperaturen über 200 °C. Während die Mischung von PLA mit Naturfasern wie Jute einen Weg zur Verbesserung von Steifigkeit, Festigkeit und thermischer Stabilität bietet, sind die spezifischen Auswirkungen des Faservolumenanteils ($V_f$) und der thermischen Nachbehandlung auf die thermo-mechanische Leistungsfähigkeit von mittels Fused Deposition Modeling (FDM) gedruckten Jute/PLA-Biokompositen noch unzureichend verstanden. Darüber hinaus führt die hydrophile Natur von Jutefasern oft zu einer schlechten Grenzflächenhaftung mit der hydrophoben PLA-Matrix, was zur Bildung von Hohlräumen und Ablösungen führt.

Methodik
Die Studie wandte einen systematischen Ansatz zur Herstellung und Charakterisierung von Jute/PLA-Biokompositen mittels FDM an.

• Materialien: Kommerzielles PLA (NatureWorks 3052D) diente als Matrix, während unbehandelte kurze Jutefasern (Länge 4–6 mm) als Verstärkung verwendet wurden.
• Fertigung: Die Verbundfilamente wurden mittels Doppelschneckenextrusion bei Ziel-Faservolumenanteilen von 10, 20 und 30 Vol.-% hergestellt (wobei die Charakterisierung in den Ergebnissen bis zu 50 % reicht). Die Proben wurden mit einem FDM-Drucker mit einer 0,40 mm Düse, 100 % Infill und einem ±45°-Rasterwinkel gedruckt.
• Nachbehandlung: Ein kontrollierter thermischer Aushärtungsprozess wurde in einem Heißluftofen bei Temperaturen zwischen 160 °C und 180 °C angewendet, um die Grenzflächenintegrität und Kristallinität zu untersuchen.
• Charakterisierung: Die Studie nutzte eine umfassende Palette analytischer Techniken:
  • Mechanisch: Zug-, Biege- und Härteprüfungen (ASTM-Standards).
  • Physikalisch: Dichte- und Wasseraufnahme-Messungen.
  • Thermisch: Dynamische Differenzkalorimetrie (DSC) für Schmelztemperatur und Kristallinität; Thermogravimetrische Analyse (TGA) für thermische Stabilität und Rückstandskohle.
  • Mikrostrukturell/Molekular: Rasterelektronenmikroskopie (SEM), Transmissionselektronenmikroskopie (TEM), Rasterkraftmikroskopie (AFM), Fourier-Transform-Infrarotspektroskopie (FTIR) und Röntgenbeugung (XRD).
  • Modellierung: Theoretische Berechnungen basierend auf der Mischungsregel und Konzepten der Finite-Elemente-Modellierung wurden verwendet, um die experimentellen Daten zu validieren.

Wesentliche Beiträge
Diese Forschung etabliert eine robuste Verknüpfung von Verarbeitung-Struktur-Eigenschaft für FDM-gedruckte Jute/PLA-Biokomposite. Zu den wichtigsten Beiträgen gehören:

1. Optimierung des Faservolumenanteils: Die Studie identifiziert einen optimalen Faserbeladungsbereich (25–35 Vol.-%), der die mechanische Leistung maximiert und Defekte wie Agglomeration und Porosität minimiert.
2. Effekte der thermischen Aushärtung: Sie zeigt auf, dass eine Nachbehandlung bei 160–165 °C die Grenzflächenbindung, Kristallinität und thermische Stabilität im Vergleich zu höheren Aushärtungstemperaturen, die eine thermische Relaxation induzieren können, signifikant verbessert.
3. Multiskalen-Charakterisierung: Die Arbeit liefert eine detaillierte Analyse, die molekulare Wechselwirkungen (Wasserstoffbrückenbindungen zwischen Cellulose-Hydroxylgruppen und PLA-Estergruppen) mit makroskopischen mechanischen Eigenschaften und der Oberflächenmorphologie verknüpft.
4. Quantitative Metriken: Die Arbeit quantifiziert Verbesserungen der Zugfestigkeit, des Biegemoduls und der Kristallinität und bietet spezifische Datenpunkte für das Design nachhaltiger Strukturkomponenten.

Wichtigste Ergebnisse

• Mechanische Leistung: Die optimale mechanische Leistung wurde bei einem Fasergehalt von 25–35 Vol.-% und einer Aushärtung bei 160–165 °C erreicht.
  • Zugfestigkeit: Steigerte sich um etwa 14 % auf maximal 72 MPa (bei 30 % $V_f$, 160 °C) im Vergleich zu 63 MPa für reines PLA.
  • Biegefestigkeit: Zeigte eine dramatische Verbesserung, steigend von 100 MPa (reines PLA) auf einen Spitzenwert von 315 MPa bei 35 % $V_f$ und 160 °C.
  • Modul: Der E-Modul stieg um ~10 % (auf 3,85 GPa) und der Biegemodul verdoppelte sich mehr als (von 4,0 GPa auf 8,5 GPa) unter optimalen Bedingungen.
  • Härte: Die Barcol-Härte erreichte einen Spitzenwert von 38 bei 25–30 % Fasergehalt bei 160 °C.
• Mikrostrukturelle Beobachtungen:
  • Dispersion: SEM und TEM zeigten eine gleichmäßige Faserdispersion und eine gute Benetzung der Matrix bei mittleren Beladungen. Bei hohen Beladungen (≥45–50 %) wurden jedoch Faseragglomerationen, Hohlräume und Ablösungen beobachtet, was die Leistung reduzierte.
  • Oberflächenrauheit: Die AFM-Analyse ergab eine Reduktion der Oberflächenrauheit ($R_a$) von 37,8 nm auf 20,0 nm mit zunehmendem Fasergehalt, was auf eine bessere Konsolidierung hindeutet.
  • Grenzfläche: TEM und FTIR bestätigten die Bildung einer ausgeprägten Interphaseregion mit Wasserstoffbrückenbindungen, die einen effektiven Kraftschluss ermöglicht.
• Thermische Eigenschaften:
  • Kristallinität: XRD- und DSC-Ergebnisse zeigten eine Zunahme der PLA-Kristallinität von 22,3 % auf 27,5 % bei höherem Fasergehalt, was auf den heterogenen Keimeffekt der Jutefasern zurückzuführen ist.
  • Schmelztemperatur: Die Schmelztemperatur des Komposits stieg von 162,5 °C auf 165,1 °C mit zunehmendem Fasergehalt.
  • Thermische Stabilität: Die TGA zeigte eine Zunahme der Rückstandskohle von 8,2 % auf 15,1 % mit steigendem Fasergehalt, was auf eine verbesserte thermische Stabilität hindeutet, obwohl der Beginn der Degradation durch die geringere thermische Stabilität der Naturfaser beeinflusst wird.
• Wasseraufnahme: Die Wasseraufnahme stieg monoton mit dem Fasergehalt aufgrund der hydrophilen Natur von Jute an, von 0,5 % (reines PLA) auf 22 % bei 50 % $V_f$. Höhere Aushärtungstemperaturen milderten dies teilweise ab, indem sie den Hohlraumgehalt reduzierten.

Bedeutung
Das Paper kommt zu dem Schluss, dass Jute/PLA-Biokomposite, die mittels FDM hergestellt wurden, eine lebensfähige, leichte und ökologisch nachhaltige Alternative zu herkömmlichen synthetischen faserverstärkten Polymeren für strukturtechnische Anwendungen darstellen. Die Studie verdeutlicht das kritische Gleichgewicht, das zwischen dem Faservolumenanteil und den thermischen Verarbeitungsparametern erforderlich ist, um hochleistungsfähige Biokomposite zu erzielen. Durch die Bestätigung, dass moderate Faserbeladungen (25–35 %) und eine kontrollierte Aushärtung (160–165 °C) die mechanische Festigkeit, die thermische Stabilität und die Grenzflächenintegrität optimieren, liefert die Arbeit wesentliche Leitlinien für das Design der nächsten Generation biologisch abbaubarer Materialien. Die Ergebnisse unterstützen die Entwicklung hochleistungsfähiger, umweltfreundlicher Komponenten ohne Rückgriff auf synthetische Verstärkungen.