Sustainable Fabrication of FDM-Printed Jute/PLA Biocomposites: Effect of Fiber Volume Fraction on Mechanical and Thermal Performance

Resumo Técnico: Fabricação Sustentável de Biocompósitos de Juta/PLA Impressos via FDM

Definição do Problema
O acúmulo rápido de resíduos plásticos não biodegradáveis e o esgotamento de matérias-primas baseadas em petróleo necessitaram o desenvolvimento de alternativas sustentáveis na manufatura aditiva. Embora o Poli (ácido lático) (PLA) seja um termoplástico biodegradável líder, derivado de matérias-primas renováveis, ele sofre de limitações inerentes, incluindo alta fragilidade, uma baixa temperatura de deflexão térmica (55–60 °C) e degradação térmica em temperaturas de processamento acima de 200 °C. Embora a mistura de PLA com fibras naturais como o juta ofereça um caminho para melhorar a rigidez, a resistência e a estabilidade térmica, os efeitos específicos da fração volumétrica de fibra ($V_f$) e da cura térmica pós-processamento no desempenho termo-mecânico de biocompósitos de juta/PLA fabricados por Modelagem por Deposição Fundida (FDM) permanecem insuficientemente compreendidos. Além disso, a natureza hidrofílica das fibras de juta frequentemente leva a uma má adesão interfacial com a matriz hidrofóbica de PLA, resultando em formação de vazios e descolamento.

Metodologia
O estudo empregou uma abordagem sistemática para fabricar e caracterizar biocompósitos de juta/PLA usando FDM.

• Materiais: O PLA comercial (NatureWorks 3052D) serviu como matriz, enquanto fibras curtas de juta não tratadas (comprimento de 4–6 mm) foram utilizadas como reforço.
• Fabricação: Filamentos compostos foram produzidos via extrusão de rosca dupla em frações volumétricas de fibra alvo de 10, 20 e 30 vol.% (com a caracterização estendendo-se a 50% nos resultados). Os corpos de prova foram impressos usando uma impressora FDM com um bocal de 0,40 mm, 100% de preenchimento (infill) e um ângulo de raster de ±45°.
• Pós-processamento: Um processo de cura térmica controlada foi aplicado em um forno de ar quente em temperaturas variando de 160 °C a 180 °C para investigar a integridade interfacial e a cristalinidade.
• Caracterização: O estudo utilizou um conjunto abrangente de técnicas analíticas:
  • Mecânica: Testes de tração, flexão e dureza (normas ASTM).
  • Física: Medições de densidade e absorção de água.
  • Térmica: Calorimetria de Varredura Diferencial (DSC) para temperatura de fusão e cristalinidade; Análise Termogravimétrica (TGA) para estabilidade térmica e resíduo de carvão.
  • Microestrutural/Molecular: Microscopia Eletrônica de Varredura (SEM), Microscopia Eletrônica de Transmissão (TEM), Microscopia de Força Atômica (AFM), Espectroscopia de Infravermelho por Transformada de Fourier (FTIR) e Difração de Raios-X (XRD).
  • Modelagem: Cálculos teóricos baseados na Regra das Misturas e conceitos de modelagem de elementos finitos foram usados para validar os dados experimentais.

Principais Contribuições
Esta pesquisa estabelece uma robusta correlação processo-estrutura-propriedade para biocompósitos de juta/PLA fabricados via FDM. As principais contribuições incluem:

1. Otimização da Fração Volumétrica de Fibra: O estudo identifica uma faixa de carregamento de fibra ideal (25–35 vol.%) que maximiza o desempenho mecânico enquanto minimiza defeitos como aglomeração e porosidade.
2. Efeitos da Cura Térmica: Demonstra que a pós-cura a 160–165 °C aumenta significativamente a ligação interfacial, a cristalinidade e a estabilidade térmica em comparação com temperaturas de cura mais altas, que podem induzir relaxação térmica.
3. Caracterização Multiescala: O artigo fornece uma análise detalhada ligando interações moleculares (ligações de hidrogênio entre os grupos hidroxila da celulose e os grupos éster do PLA) às propriedades mecânicas macroscópicas e morfologia de superfície.
4. Métricas Quantitativas: O trabalho quantifica as melhorias na resistência à tração, módulo de flexão e cristalinidade, oferecendo pontos de dados específicos para o design de componentes estruturais sustentáveis.

Principais Resultados

• Desempenho Mecânico: O desempenho mecânico ideal foi alcançado com 25–35 vol.% de conteúdo de fibra com cura a 160–165 °C.
  • Resistência à Tração: Aumentou aproximadamente 14% para um máximo de 72 MPa (a 30% $V_f$, 160 °C) em comparação com 63 MPa para o PLA puro.
  • Resistência à Flexão: Mostrou uma melhoria dramática, subindo de 100 MPa (PLA puro) para um pico de 315 MPa a 35% $V_f$ e 160 °C.
  • Módulo: O módulo de Young aumentou cerca de ~10% (para 3,85 GPa), e o módulo de flexão mais que dobrou (de 4,0 GPa para 8,5 GPa) nas condições ideais.
  • Dureza: A dureza Barcol atingiu o pico de 38 para 25–30% de conteúdo de fibra a 160 °C.
• Observações Microestruturais:
  • Dispersão: SEM e TEM revelaram dispersão uniforme das fibras e boa molhabilidade da matriz em cargas intermediárias. No entanto, aglomeração de fibras, vazios e descolamento foram observados em cargas altas (≥45–50%), levando à redução do desempenho.
  • Rugosidade de Superfície: A análise AFM indicou uma redução na rugosidade superficial ($R_a$) de 37,8 nm para 20,0 nm conforme o conteúdo de fibra aumentava, sugerindo melhor consolidação.
  • Interface: TEM e FTIR confirmaram a formação de uma região de interfase distinta com ligações de hidrogênio, facilitando a transferência de tensão eficaz.
• Propriedades Térmicas:
  • Cristalinidade: Resultados de XRD e DSC mostraram um aumento na cristalinidade do PLA de 22,3% para 27,5% com o aumento do carregamento de fibras, atribuído ao efeito de nucleação heterogênea das fibras de juta.
  • Temperatura de Fusão: A temperatura de fusão do compósito aumentou de 162,5 °C para 165,1 °C com o aumento do conteúdo de fibra.
  • Estabilidade Térmica: A TGA mostrou um aumento no resíduo de carvão de 8,2% para 15,1% conforme o conteúdo de fibra subia, indicando melhor estabilidade térmica, embora o início da degradação seja influenciado pela menor estabilidade térmica da fibra natural em relação ao PLA.
• Absorção de Água: A absorção de água aumentou monotonicamente com o conteúdo de fibra devido à natureza hidrofílica do juta, subindo de 0,5% (PLA puro) para 22% a 50% $V_f$. Temperaturas de cura mais altas mitigaram parcialmente isso ao reduzir o conteúdo de vazios.

Significância
O artigo conclui que os biocompósitos de juta/PLA fabricados via FDM representam uma alternativa viável, leve e ambientalmente sustentável aos polímeros convencionais reforçados com fibras sintéticas para aplicações de engenharia estrutural. O estudo elucida o equilíbrio crítico necessário entre a fração volumétrica de fibra e os parâmetros de processamento térmico para alcançar biocompósitos de alto desempenho. Ao confirmar que carregamentos moderados de fibras (25–35%) e cura controlada (160–165 °C) otimizam a resistência mecânica, a estabilidade térmica e a integridade interfacial, o trabalho fornece orientação essencial para o design de materiais biodegradáveis de próxima geração. As descobertas apoiam o desenvolvimento de componentes de alto desempenho e ecológicos sem depender de reforços sintéticos.