Sustainable Fabrication of FDM-Printed Jute/PLA Biocomposites: Effect of Fiber Volume Fraction on Mechanical and Thermal Performance

Resumen Técnico: Fabricación Sostenible de Biocompuestos de Yute/PLA Fabricados mediante FDM

Planteamiento del Problema
La rápida acumulación de residuos plásticos no biodegradables y el agotamiento de las materias primas derivadas del petróleo han hecho necesaria la creación de alternativas sostenibles en la fabricación aditiva. Aunque el poli(ácido láctico) (PLA) es un termoplástico biodegradable líder derivado de materias primas renovables, sufre limitaciones inherentes, incluyendo una alta fragilidad, una baja temperatura de deflexión térmica (55–60 °C) y degradación térmica a temperaturas de procesamiento superiores a los 200 °C. Si bien la mezcla de PLA con fibras naturales como el yute ofrece una vía para mejorar la rigidez, la resistencia y la estabilidad térmica, los efectos específicos de la fracción de volumen de fibra ($V_f$) y el curado térmico post-procesamiento sobre el rendimiento termomecánico de los biocompuestos de yute/PLA fabricados mediante Modelado por Deposición Fundida (FDM) aún no se comprenden suficientemente. Además, la naturaleza hidrófila de las fibras de yute a menudo conduce a una pobre adhesión interfacial con la matriz hidrófoba de PLA, lo que resulta en la formación de vacíos y desprendimientos.

Metodología
El estudio empleó un enfoque sistemático para fabricar y caracterizar biocompuestos de yute/PLA utilizando FDM.

• Materiales: El PLA comercial (NatureWorks 3052D) sirvió como matriz, mientras que se utilizaron fibras de yute cortas sin tratar (longitud de 4–6 mm) como refuerzo.
• Fabricación: Los filamentos compuestos se produjeron mediante extrusión de doble tornillo a fracciones de volumen de fibra objetivo de 10, 20 y 30 vol.% (con la caracterización extendiéndose al 50% en los resultados). Los especímenes se imprimieron utilizando una impresora FDM con una boquilla de 0.40 mm, un relleno del 100% y un ángulo de raster de ±45°.
• Post-procesamiento: Se aplicó un proceso de curado térmico controlado en un horno de aire caliente a temperaturas que oscilaron entre 160 °C y 180 °C para investigar la integridad interfacial y la cristalinidad.
• Caracterización: El estudio utilizó un conjunto exhaustivo de técnicas analíticas:
  • Mecánica: Ensayos de tracción, flexión y dureza (normas ASTM).
  • Física: Mediciones de densidad y absorción de agua.
  • Térmica: Calorimetría de Barrido Diferencial (DSC) para la temperatura de fusión y la cristalinidad; Análisis Termogravimétrico (TGA) para la estabilidad térmica y el residuo de carbonilla.
  • Microestructural/Molecular: Microscopía Electrónica de Barrido (SEM), Microscopía Electrónica de Transmisión (TEM), Microscopía de Fuerza Atómica (AFM), Espectroscopía de Transformada de Fourier por Infrarrojos (FTIR) y Difracción de Rayos X (XRD).
  • Modelado: Se utilizaron cálculos teóricos basados en la Regla de Mezclas y conceptos de modelado de elementos finitos para validar los datos experimentales.

Contribuciones Clave
Esta investigación establece una robusta correlación entre procesamiento-estructura-propiedad para los biocompuestos de yute/PLA fabricados mediante FDM. Las contribuciones clave incluyen:

1. Optimización de la Fracción de Volumen de Fibra: El estudio identifica un rango de carga de fibra óptimo (25–35 vol.%) que maximiza el rendimiento mecánico minimizando defectos como la aglomeración y la porosidad.
2. Efectos del Curado Térmico: Demuestra que el post-curado a 160–165 °C mejora significativamente la unión interfacial, la cristalinidad y la estabilidad térmica en comparación con temperaturas de curado más altas que pueden inducir relajación térmica.
3. Caracterización Multiescala: El artículo proporciona un análisis detallado que vincula las interacciones moleculares (enlaces de hidrógeno entre los hidroxilos de la celulosa y los grupos éster del PLA) con las propiedades mecánicas macroscópicas y la morfología superficial.
4. Métricas Cuantitativas: El trabajo cuantifica las mejoras en la resistencia a la tracción, el módulo de flexión y la cristalinidad, ofreciendo puntos de datos específicos para el diseño de componentes estructurales sostenibles.

Resultos Clave

• Rendimiento Mecánico: El rendimiento mecánico óptimo se logró con un contenido de fibra de 25–35 vol.% y un curado de 160–165 °C.
  • Resistencia a la Tracción: Aumentó aproximadamente un 14% hasta un máximo de 72 MPa (al 30% de $V_f$, 160 °C) en comparación con los 63 MPa del PLA puro.
  • Resistencia a la Flexión: Mostró una mejora dramática, subiendo de 100 MPa (PLA puro) a un pico de 315 MPa al 35% de $V_f$ y 160 °C.
  • Módulo: El módulo de Young aumentó aproximadamente un 10% (hasta 3.85 GPa), y el módulo de flexión más que se duplicó (de 4.0 GPa a 8.5 GPa) en las condiciones óptimas.
  • Dureza: La dureza Barcol alcanzó su máximo de 38 para un contenido de fibra del 25–30% a 160 °C.
• Observaciones Microestructurales:
  • Dispersión: SEM y TEM revelaron una dispersión uniforme de las fibras y una buena humectación de la matriz en cargas intermedias. Sin embargo, se observaron aglomeraciones de fibras, vacíos y desprendimientos en cargas altas (≥45–50%), lo que redujo el rendimiento.
  • Rugosidad Superficial: El análisis AFM indicó una reducción de la rugosidad superficial ($R_a$) de 37.8 nm a 20.0 nm a medida que aumentaba el contenido de fibra, lo que sugiere una mejor consolidación.
  • Interfaz: TEM y FTIR confirmaron la formación de una región de interfase distinta con enlaces de hidrógeno, lo que facilita una transferencia de esfuerzo efectiva.
• Propiedades Térmicas:
  • Cristalinidad: Los resultados de XRD y DSC mostraron un aumento en la cristalinidad del PLA del 22.3% al 27.5% con un mayor contenido de fibra, atribuido al efecto de nucleación heterogénea de las fibras de yute.
  • Temperatura de Fusión: La temperatura de fusión del compuesto aumentó de 162.5 °C a 165.1 °C con el incremento del contenido de fibra.
  • Estabilidad Térmica: El TGA mostró un aumento en la carbonilla residual del 8.2% al 15.1% a medida que aumentaba el contenido de fibra, indicando una mejor estabilidad térmica, aunque el inicio de la degradación está influenciado por la menor estabilidad térmica de la fibra natural en comparación con el PLA.
• Absorción de Agua: La absorción de agua aumentó monotónicamente con el contenido de fibra debido a la naturaleza hidrófila del yute, pasando de 0.5% (PLA puro) al 22% con un 50% de $V_f$. Temperaturas de curado más altas mitigaron esto parcialmente al reducir el contenido de vacíos.

Significancia
El artículo concluye que los biocompuestos de yute/PLA fabricados mediante FDM representan una alternativa viable, ligera y ambientalmente sostenible a los polímeros reforzados con fibras sintéticas convencionales para aplicaciones de ingeniería estructural. El estudio elucida el equilibrio crítico requerido entre la fracción de volumen de fibra y los parámetros de procesamiento térmico para lograr biocompuestos de alto rendimiento. Al confirmar que las cargas de fibra moderadas (25–35%) y el curado controlado (160–165 °C) optimizan la resistencia mecánica, la estabilidad térmica y la integridad interfacial, este trabajo proporciona una guía esencial para el diseño de la próxima generación de materiales biodegradables. Los hallazgos apoyan el desarrollo de componentes de alto rendimiento y ecológicos sin depender de refuerzos sintéticos.