Sustainable Fabrication of FDM-Printed Jute/PLA Biocomposites: Effect of Fiber Volume Fraction on Mechanical and Thermal Performance

Résumé Technique : Fabrication Durable de Biocomposites Jute/PLA Imprimés par FDM

Énoncé du Problème
L'accumulation rapide de déchets plastiques non biodégradables et l'épuisement des matières premières d'origine pétrolière ont nécessité le développement d'alternatives durables dans la fabrication additive. Bien que le poly(acide lactique) (PLA) soit un thermoplastique biodégradable de premier plan dérivé de matières premières renouvelables, il souffre de limitations intrinsèques, notamment une fragilité élevée, une température de déflexion thermique faible (55–60 °C) et une dégradation thermique aux températures de transformation supérieures à 200 °C. Bien que le mélange du PLA avec des fibres naturelles comme le jute offre une voie pour améliorer la rigidité, la résistance et la stabilité thermique, les effets spécifiques de la fraction volumique des fibres ($V_f$) et du durcissement thermique post-traitement sur les performances thermo-mécaniques des biocomposites jute/PLA fabriqués par dépôt de fil fondu (FDM) restent insuffisamment compris. De plus, la nature hydrophile des fibres de jute conduit souvent à une mauvaise adhérence interfaciale avec la matrice hydrophobe du PLA, entraînant la formation de vides et un décollement.

Méthodologie
L'étude a employé une approche systématique pour fabriquer et caractériser des biocomposites jute/PLA par FDM.

• Matériaux : Le PLA commercial (NatureWorks 3052D) a servi de matrice, tandis que des fibres de jute courtes non traitées (longueur de 4–6 mm) ont été utilisées comme renfort.
• Fabrication : Des filaments composites ont été produits via une extrusion bivis à des fractions volumiques de fibres cibles de 10, 20 et 30 % en volume (la caractérisation s'étendant jusqu'à 50 % dans les résultats). Les spécimens ont été imprimés à l'aide d'une imprimante FDM avec une buse de 0,40 mm, un remplissage de 100 % et un angle de raster de ±45°.
• Post-traitement : Un processus de durcissement thermique contrôlé a été appliqué dans un four à air chaud à des températures allant de 160 °C à 180 °C pour étudier l'intégrité interfaciale et la cristallinité.
• Caractérisation : L'étude a utilisé une suite complète de techniques analytiques :
  • Mécanique : Tests de traction, de flexion et de dureté (normes ASTM).
  • Physique : Mesures de densité et d'absorption d'eau.
  • Thermique : Calorimétrie différentielle à balayage (DSC) pour la température de fusion et la cristallinité ; Analyse thermogravimétrique (TGA) pour la stabilité thermique et le résidu de charbon.
  • Microstructurelle/Moléculaire : Microscopie électronique à balayage (SEM), microscopie électronique en transmission (TEM), microscopie à force atomique (AFM), spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR) et diffraction des rayons X (XRD).
  • Modélisation : Des calculs théoriques basés sur la règle des mélanges et des concepts de modélisation par éléments finis ont été utilisés pour valider les données expérimentales.

Contributions Clés
Cette recherche établit une corrélation robuste entre le procédé, la structure et les propriétés des biocomposites jute/PLA fabriqués par FDM. Les contributions clés incluent :

1. Optimisation de la fraction volumique des fibres : L'étude identifie une plage de charge de fibres optimale (25–35 % en volume) qui maximise les performances mécaniques tout en minimisant les défauts tels que l'agglomération et la porosité.
2. Effets du durcissement thermique : Elle démontre qu'un post-durcissement à 160–165 °C améliore considérablement la liaison interfaciale, la cristallinité et la stabilité thermique par rapport aux températures de durcissement plus élevées qui peuvent induire une relaxation thermique.
3. Caractérisation multi-échelle : L'article fournit une analyse détaillée reliant les interactions moléculaires (liaisons hydrogène entre les hydroxyles de la cellulose et les groupes esters du PLA) aux propriétés mécaniques macroscopiques et à la morphologie de surface.
4. Métriques Quantitatives : Le travail quantifie les améliorations de la résistance à la traction, du module de flexion et de la cristallinité, offrant des points de données spécifiques pour la conception de composants structurels durables.

Résultats Clés

• Performance Mécanique : La performance mécanique optimale a été obtenue avec un contenu de fibres de 25–35 % en volume et un durcissement à 160–165 °C.
  • Résistance à la traction : Augmentation d'environ 14 % pour atteindre un maximum de 72 MPa (à 30 % $V_f$, 160 °C) comparativement à 63 MPa pour le PLA pur.
  • Résistance à la flexion : A montré une amélioration spectaculaire, passant de 100 MPa (PLA pur) à un pic de 315 MPa à 35 % $V_f$ et 160 °C.
  • Module : Le module de Young a augmenté d'environ 10 % (jusqu'à 3,85 GPa), et le module de flexion a plus que doublé (passant de 4,0 GPa à 8,5 GPa) dans les conditions optimales.
  • Dureté : La dureté Barcol a culminé à 38 pour un contenu de fibres de 25–30 % à 160 °C.
• Observations Microstructurales :
  • Dispersion : Les analyses SEM et TEM ont révélé une dispersion uniforme des fibres et un bon mouillage de la matrice à des charges intermédiaires. Cependant, l'agglomération des fibres, les vides et le décollement ont été observés à des charges élevées (≥45–50 %), entraînant une réduction des performances.
  • Rugosité de surface : L'analyse AFM a indiqué une réduction de la rugosité de surface ($R_a$) de 37,8 nm à 20,0 nm à mesure que le contenu en fibres augmentait, suggérant une meilleure consolidation.
  • Interface : Les analyses TEM et FTIR ont confirmé la formation d'une région d'interphase distincte avec des liaisons hydrogène, facilitant un transfert de contrainte efficace.
• Propriétés Thermiques :
  • Cristallinité : Les résultats XRD et DSC ont montré une augmentation de la cristallinité du PLA de 22,3 % à 27,5 % avec une charge de fibres plus élevée, attribuée à l'effet de nucléation hétérogène des fibres de jute.
  • Température de fusion : La température de fusion du composite est passée de 162,5 °C à 165,1 °C avec l'augmentation du contenu en fibres.
  • Stabilité Thermique : La TGA a montré une augmentation du résidu de charbon de 8,2 % à 15,1 % à mesure que le contenu en fibres augmentait, indiquant une meilleure stabilité thermique, bien que le début de la dégradation soit influencé par la plus faible stabilité thermique de la fibre naturelle par rapport au PLA.
• Absorption d'Eau : L'absorption d'eau a augmenté de manière monotone avec le contenu en fibres en raison de la nature hydrophile du jute, passant de 0,5 % (PLA pur) à 22 % à 50 % $V_f$. Des températures de durcissement plus élevées ont partiellement atténué ce phénomène en réduisant le contenu en vides.

Signification
L'article conclut que les biocomposites jute/PLA fabriqués par FDM représentent une alternative viable, légère et respectueuse de l'environnement aux polymères renforcés de fibres synthétiques conventionnelles pour les applications de génie structurel. L'étude élucide l'équilibre critique requis entre la fraction volumique des fibres et les paramètres de transformation thermique pour obtenir des biocomposites de haute performance. En confirmant que des charges de fibres modérées (25–35 %) et un durcissement contrôlé (160–165 °C) optimisent la résistance mécanique, la stabilité thermique et l'intégrité interfaciale, ce travail fournit des directives essentielles pour la conception de matériaux biodégradables de nouvelle génération. Les conclusions soutiennent le développement de composants de haute performance et écologiques sans dépendre de renforts synthétiques.