Sustainable Fabrication of FDM-Printed Jute/PLA Biocomposites: Effect of Fiber Volume Fraction on Mechanical and Thermal Performance

Technische Samenvatting: Duurzame Fabricage van FDM-geprinte Jute/PLA-biocomposieten

Probleemstelling
De snelle ophoping van niet-biologisch afbreekbaar plastic afval en de uitputting van op aardolie gebaseerde grondstoffen hebben de ontwikkeling van duurzame alternatieven in additieve productie noodzakelijk gemaakt. Hoewel Poly (melkzuur) (PLA) een leidende biologisch afbreekbare thermoplast is afgeleid van hernieuwbare grondstoffen, lijdt het aan inherente beperkingen, waaronder hoge brosheid, een lage warmtevervormingstemperatuur (55–60 °C) en thermische degradatie bij verwerkingstemperaturen boven 200 °C. Hoewel het mengen van PLA met natuurlijke vezels zoals jute een weg biedt om stijfheid, sterkte en thermische stabiliteit te verbeteren, blijven de specifieke effecten van het vezelvolumefractie ($V_f$) en de post-processing thermische uitharding op de thermo-mechanische prestaties van Fused Deposition Modeling (FDM)-geprinte jute/PLA-biocomposieten onvoldoende begrepen. Bovendien leidt het hydrofiele karakter van jutefibers vaak tot een slechte interface-adhesie met de hydrofobe PLA-matrix, wat resulteert in de vorming van holtes en onthechting.

Methodologie
De studie hanteerde een systematische aanpak voor de fabricage en karakterisering van jute/PLA-biocomposieten via FDM.

• Materialen: Commerciële PLA (NatureWorks 3052D) diende als matrix, terwijl onbehandelde korte jutefibers (lengte 4–6 mm) werden gebruikt als versterking.
• Fabricage: Composietfilamenten werden geproduceerd via twin-screw extrusie bij doelstellingen voor het vezelvolumefractie van 10, 20 en 30 vol.% (waarbij de karakterisering zich uitstrekte tot 50% in de resultaten). De monsters werden geprint met een FDM-printer met een 0,40 mm nozzle, 100% infill en een ±45° rasterhoek.
• Post-processing: Een gecontroleerd thermisch uithardingsproces werd toegepast in een hete-luchtoven bij temperaturen variërend van 160 °C tot 180 °C om de interface-integriteit en kristalliniteit te onderzoeken.
• Karakterisering: De studie maakte gebruik van een uitgebreid scala aan analytische technieken:
  • Mechanisch: Trek-, buig- en hardheidstesten (ASTM-standaarden).
  • Fysisch: Dichtheids- en waterabsorptiemetingen.
  • Thermisch: Differential Scanning Calorimetry (DSC) voor smelttemperatuur en kristalliniteit; Thermogravimetric Analysis (TGA) voor thermische stabiliteit en residuële koolstof (char).
  • Microstructureel/Moleculair: Scanning Elektronenmicroscopie (SEM), Transmissie Elektronenmicroscopie (TEM), Atomic Force Microscopy (AFM), Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR) en X-Ray Diffraction (XRD).
  • Modellering: Theoretische berekeningen gebaseerd op de regel van mengsels en finite element modeling werden gebruikt om experimentele data te valideren.

Belangrijkste Bijdragen
Dit onderzoek vestigt een robuuste verhouding tussen verwerking-structuur-eigenschap voor FDM-geprinte jute/PLA-biocomposieten. Belangrijke bijdragen zijn:

1. Optimalisatie van het Vezelvolumefractie: De studie identificeert een optimaal vezelladingbereik (25–35 vol.%) dat de mechanische prestaties maximaliseert en defecten zoals agglomeratie en porositeit minimaliseert.
2. Effecten van Thermische Uitharding: Het toont aan dat post-curing bij 160–165 °C de interface-binding, kristalliniteit en thermische stabiliteit aanzienlijk verbetert vergeleken met hogere uithardingstemperaturen die thermische relaxatie kunnen induceren.
3. Multiscale Karakterisering: Het artikel biedt een gedetailleerde analyse die moleculaire interacties (waterstofbruggen tussen cellulosehydroxylgroepen en PLA-estergroepen) koppelt aan macroscopische mechanische eigenschappen en oppervlaktemorfologie.
4. Kwantitatieve Metrieken: Het werk kwantificeert verbeteringen in treksterkte, buigmodulus en kristalliniteit, waarbij specifieke datapunten worden aangeleverd voor het ontwerp van duurzame structurele componenten.

Belangrijkste Resultaten

• Mechanische Prestaties: De optimale mechanische prestaties werden bereikt bij 25–35 vol.% vezelgehalte met uitharding bij 160–165 °C.
  • Treksterkte: Nam met ongeveer 14% toe tot een maximum van 72 MPa (bij 30% $V_f$, 160 °C) vergeleken met 63 MPa voor pure PLA.
  • Buigsterkte: Toonde een dramatische verbetering, stijgend van 100 MPa (pure PLA) naar een piek van 315 MPa bij 35% $V_f$ en 160 °C.
  • Modulus: De Youngs-modulus nam met ~10% toe (tot 3,85 GPa), en de buigmodulus verdubbelde meer dan (van 4,0 GPa naar 8,5 GPa) onder optimale condities.
  • Hardheid: De Barcol-hardheid piekte op 38 voor 25–30% vezelgehalte bij 160 °C.
• Microstructurele Observaties:
  • Dispersie: SEM en TEM toonden een uniforme vezeldispersie en goede matrixbevochtiging bij gemiddelde belastingen. Echter, bij hoge belastingen (≥45–50%) werden vezelagglomeratie, holtes en debonding waargenomen, wat leidde tot verminderde prestaties.
  • Oppervlakteruwheid: AFM-analyse gaf aan dat de oppervakteruwheid ($R_a$) afnam van 37,8 nm naar 20,0 nm naarmate het vezelgehalte toenam, wat wijst op een betere consolidatie.
  • Interface: TEM en FTIR bevestigden de vorming van een duidelijke interfaseregio met waterstofbruggen, wat effectieve spanningsoverdracht faciliteert.
• Thermische Eigenschappen:
  • Kristalliniteit: XRD- en DSC-resultaten toonden een toename van de PLA-kristalliniteit van 22,3% naar 27,5% bij een hoger vezelgehalte, toegeschreven aan het heterogene nucleatie-effect van jutefibers.
  • Smelttemperatuur: De smelttemperatuur van het composiet steeg van 162,5 °C naar 165,1 °C met toenemend vezelgehalte.
  • Thermische Stabiliteit: TGA toonde een toename van het residuele koolstofgehalte (char) van 8,2% naar 15,1% naarmate het vezelgehalte steeg, wat wijst op verbeterde thermische stabiliteit, hoewel het begin van degradatie wordt beïnvloed door de lagere thermische stabiliteit van de natuurlijke vezel vergeleken met PLA.
• Waterabsorptie: De waterabsorptie nam monotoon toe met het vezelgehalte vanwege het hydrofiele karakter van jute, stijgend van 0,5% (pure PLA) naar 22% bij 50% $V_f$. Hogere uithardingstemperaturen verzachtten dit deels door het verminderen van het holtegehalte.

Significantie
Het artikel concludeert dat jute/PLA-biocomposieten vervaardigd via FDM levensvatbare, lichtgewicht en milieuvriendelijke alternatieven vormen voor conventionele synthetische vezelversterkte polymeren voor structurele engineeringtoepassingen. De studie verduidelijkt de cruciale balans die vereist is tussen het vezelvolumefractie en de thermische verwerkingsparameters om hoogwaardige biocomposieten te verkrijgen. Door te bevestigen dat matige vezelladingen (25–35%) en gecontroleerde uitharding (160–165 °C) de mechanische sterkte, thermische stabiliteit en interface-integriteit optimaliseren, biedt het werk essentiële richtlijnen voor het ontwerp van de volgende generatie biologisch afbreekbare materialen. De bevindingen ondersteunen de ontwikkeling van hoogwaardige, milieuvriendelijke componenten zonder afhankelijk te zijn van synthetische versterkingen.