Peak-Based Nuclide Identification in HPGe $\gamma$-Spectrometry with Machine Learning and SHAP

Resumen Técnico: Mejora de la Identificación de Nuclidos Basada en Picos en la Espectrometría $\gamma$ de HPGe mediante Aprendizaje Automático y SHAP

Planteamiento del Problema
La espectrometría gamma de germanio de alta pureza (HPGe) es esencial para el análisis de muestras radiactivas complejas, particularmente en la forense nuclear. Sin embargo, la identificación y cuantificación de radionucleidos (Identificación de Nuclidos o NID) en estos espectros es un proceso que requiere mucho tiempo y el uso de analistas expertos para revisar y reajustar manualmente los fotopicos, a menudo utilizando software comercial. Aunque el software asiste en la NID, los analistas frecuentemente deben modificar manualmente la lista de nuclidos sugerida, especialmente cuando se trata de picos superpuestos o combinaciones isotópicas complejas. A medida que aumenta el volumen de muestras que requieren análisis, la dependencia de la intervención manual crea un cuello de botella para la toma de decisiones oportuna y precisa. El desafío radica en automatizar este proceso sin sacrificar el rigor físico y el juicio experto que actualmente están integrados en el flujo de trabajo.

Metodología
Los autores desarrollaron y evaluaron modelos de aprendizaje automático (ML) supervisado para mapear áreas de fotopicos cuidadosamente ajustadas de espectros HPGe hacia resultados de NID para una biblioteca de 65 radioisótopos.

• Fuente de Datos: El estudio utilizó aproximadamente 1,600 espectros gamma HPGe bien etiquetados, recolectados en el Laboratorio Nacional del Pacífico Noroeste (PNNL) durante la I+D en forense nuclear. Estos espectros contenían más de 800 combinaciones isotópicas únicas. Un conjunto de retención (holdout set) de 123 espectros de trabajos recientes se utilizó para probar la generalizabilidad.
• Ingeniería de Características: Los fotopicos fueron localizados y ajustados inicialmente utilizando software comercial (Apex-Gamma) y posteriormente revisados y reajustados por analistas expertos. Para crear las entradas de ML, las áreas de los picos se mapearon a un vector fijo de 359 entradas correspondientes a las energías de emisión gamma conocidas de los 65 isótopos.
  • Se aplicó un método de reescalado logarítmico (Ecs. 1 y 2) a las áreas de los picos. Este enfoque resultó ser superior para mejorar la convergencia del modelo y la estabilidad computacional en comparación con el escalado min-max estándar o el escalado basado en eficiencia, ya que comprimió el rango dinámico de las áreas de los picos mientras preservaba las relaciones relativas.
• Arquitecturas de Modelos: Se entrenaron y optimizaron tres arquitecturas distintas utilizando optimización bayesiana:
  1. XGBoost (XGB): Árboles de decisión de gradiente aumentado extremo, seleccionados por su aptitud con datos tabulares.
  2. Redes Neuronales Densas (DNN) Multietiqueta: Diseñadas para aprender patrones y correlaciones a través del escenario multietiqueta.
  3. DNN de Relevancia Binaria (BR): Un conjunto de clasificadores binarios, uno para cada nuclido objetivo.
• Métricas de Evaluación: Los modelos fueron evaluados utilizando Recall (exhaustividad), Precisión y la puntuación F1 (media armónica de precisión y recall) mediante validación cruzada de 5 pliegues (5-fold cross-validation).
• Explicabilidad: Se emplearon Explicaciones de Shapley Aditivas (SHAP) para interpretar las predicciones del modelo. Específicamente, se utilizó Deep SHAP para las DNN y Tree SHAP para los modelos XGB para cuantificar la importancia de fotopicos específicos en la conducción de las predicciones.

Resultos Clave

• Superioridad de Desempeño: El modelo XGBoost logró el mayor desempeño, con una puntuación F1 de 0.967 en el conjunto de prueba, superando a la DNN multietiqueta (0.947) y a la DNN de Relevancia Binaria (0.952).
• Comparación con Software Comercial: Al compararse contra Genie 2000 (un software de espectrometría comercial estándar) utilizando una biblioteca de 65 isótopos idéntica, los modelos de ML superaron significativamente al método tradicional.
  • En el conjunto de prueba, Genie 2000 logró una puntuación F1 de 0.839, mientras que XGB alcanzó 0.967.
  • En el conjunto de retención independiente de 123 espectros, el mejor modelo de ML logró un F1 de 0.92, frente al 0.80 de Genie 2000.
  • El principal motor de esta mejora fue una reducción drástica de los falsos positivos; los modelos de ML fueron menos propensos a sobreestimar la presencia de nuclidos en comparación con los métodos basados en plantillas del software comercial.
• Robustez en Escenarios Específicos: Los modelos de ML demostraron un desempeño superior en escenarios desafiantes, como la identificación de isótopos con rayos gamma cercanos en energía a otros (por ejemplo, Cd-109 frente a rayos X de Pb) o productos de desintegración de vida corta (por ejemplo, Nb-97) donde el contexto del isótopo padre es crítico.
• Hallazgos de Explicabilidad: El análisis SHAP confirmó que los modelos dependen de características físicamente relevantes:
  • El fotopico más fuerte para cualquier isótopo mantuvo consistentemente el valor SHAP más alto.
  • Los modelos utilizaron con éxito el contexto espectral, como la presencia del pico de un isótopo padre (por ejemplo, Zr-97) para respaldar la identificación de un producto de desintegración (por ejemplo, Nb-97).
  • Los modelos XGB tendieron a depender de menos características con pesos más fuertes, mientras que las DNN distribuyeron la importancia de manera más uniforme entre las características.

Significancia y Reivindicaciones
El artículo afirma que los modelos de ML supervisados, específicamente XGBoost, pueden servir como una herramienta automatizada efectiva e informada por expertos para mejorar el conjunto inicial de radionucleidos sugeridos a un analista. Al mapear los fotopicos ajustados a los resultados de NID, estos modelos pueden reducir la carga de los espectroscopistas al proporcionar una lista de candidatos más pequeña, pero altamente precisa (con un recall casi perfecto), impulsando así la cuantificación posterior de manera más efectiva.

Una contribución distintiva de este trabajo es la aplicación de SHAP para explicar la importancia de fotopicos específicos en la NID basada en ML. Los autores sostienen que esta es la primera publicación que utiliza estas herramientas para demostrar que los modelos de ML dependen de fotopicos físicamente relevantes y contextos espectrales más amplios (como las relaciones padre-hija) en lugar de correlaciones espurias. Esta interpretabilidad es crucial para generar confianza en los sistemas automatizados dentro de la comunidad de forense nuclear.

El estudio concluye que, si bien los modelos de ML sobresalen en la NID, su desempeño está limitado por el soporte (frecuencia) de ciertos nuclidos en los datos de entrenamiento. Los autores sugieren que mejoras futuras podrían incluir la incorporación de espectros sintéticos de alta fidelidad para generalizar mejor para isótopos raros, pero mantienen que el enfoque actual ya ofrece un avance significativo sobre los métodos de NID basados en software tradicional.