Peak-Based Nuclide Identification in HPGe $\gamma$-Spectrometry with Machine Learning and SHAP

Resumo Técnico: Melhoria da Identificação de Nuclídeos Baseada em Picos em Espectrometria $\gamma$ de HPGe com Aprendizado de Máquina e SHAP

Definição do Problema
A espectrometria gama de germânio de alta pureza (HPGe) é essencial para analisar amostras radioativas complexas, particularmente em forense nuclear. No entanto, identificar e quantificar radionuclídeos (Identificação de Nuclídeos ou NID) nesses espectros é um processo que demanda muito tempo, exigindo que analistas especialistas revisem e ajustem manualmente os picos fotoelétricos, frequentemente utilizando softwares comerciais. Embora o software auxilie na NID, os analistas frequentemente precisam emendar manualmente a lista de nuclídeos sugerida, especialmente ao lidar com picos sobrepostos ou combinações isotópicas complexas. À medida que o volume de amostras que requerem análise aumenta, a dependência de intervenção manual cria um gargalo para a tomada de decisão oportuna e precisa. O desafio reside em automatizar este processo sem sacrificar o rigor físico e o julgamento especializado atualmente incorporados no fluxo de trabalho.

Metodologia
Os autores desenvolveram e avaliaram modelos de aprendizado de máquina (ML) supervisionado para mapear áreas de picos fotoelétricos cuidadosamente ajustadas de espectros de HPGe para resultados de NID para uma biblioteca de 65 radioisótopos.

• Fonte de Dados: O estudo utilizou aproximadamente 1.600 espectros de gama HPGe experimental bem rotulados, coletados no Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) durante P&D em forense nuclear. Estes espectros continham mais de 800 combinações isotópicas únicas. Um conjunto de retenção (holdout) de 123 espectros de trabalhos recentes foi utilizado para testar a generalização.
• Engenharia de Atributos (Feature Engineering): Os picos fotoelétricos foram inicialmente localizados e ajustados usando software comercial (Apex-Gamma) e, posteriormente, revisados e reajustados por analistas especialistas. Para criar os inputs de ML, as áreas dos picos foram mapeadas para um vetor fixo de 359 entradas correspondentes a energias conhecidas de emissão gama dos 65 isótopos.
  • Um método de reescalonamento logarítmico (Eqs. 1 e 2) foi aplicado às áreas dos picos. Este método mostrou-se superior ao escalonamento min-max padrão ou ao escalonamento baseado em eficiência, pois comprimiu a faixa dinâmica das áreas dos picos enquanto preservava as relações relativas, melhorando a convergência do modelo e a estabilidade computacional.
• Arquiteturas de Modelos: Três arquiteturas distintas foram treinadas e otimizadas usando otimização Bayesiana:
  1. XGBoost (XGB): Árvores de Decisão de Gradiente de Boosting Extremas, selecionadas por sua aptidão com dados tabulares.
  2. Redes Neurais Densas (DNN) Multirrótulo: Projetadas para aprender padrões e correlações através do cenário de múltiplos rótulos.
  3. DNNs de Relevância Binária (BR): Um ensemble de classificadores binários, um para cada nuclídeo alvo.
• Métricas de Avaliação: Os modelos foram avaliados usando Recall, Precisão e o escore F1 (média harmônica de precisão e recall) via validação cruzada de 5 dobras (5-fold cross-validation).
• Explicabilidade: Explicações de Shapley Aditivas (SHAP) foram empregadas para interpretar as previsões do modelo. Especificamente, o Deep SHAP foi usado para DNNs e o Tree SHAP para modelos XGB para quantificar a importância de picos fotoelétricos específicos na condução das previsuições.

Resultos Principais

• Superioridade de Desempenho: O modelo XGBoost alcançou o maior desempenho, com um escore F1 de 0,967 no conjunto de teste, superando a DNN multirrótulo (0,947) e a DNN de Relevância Binária (0,952).
• Comparação com Software Comercial: Quando comparados ao Genie 2000 (um software de espectroscopia comercial padrão) usando uma biblioteca idêntica de 65 isótopos, os modelos de ML superaram significativamente o método tradicional.
  • No conjunto de teste, o Genie 2000 alcançou um escore F1 de 0,839, enquanto o XGB alcançou 0,967.
  • No conjunto de retenção independente de 123 espectros, o melhor modelo de ML alcançou um F1 de 0,92, comparado a 0,80 para o Genie 2000.
  • O principal motor desta melhoria foi uma redução drástica de falsos positivos; os modelos de ML foram menos propensos a superestimar a presença de nuclídeos em comparação aos métodos baseados em templates do software comercial.
• Robustez em Cenários Específicos: Os modelos de ML demonstraram desempenho superior em cenários desafiadores, como identificar isótopos com raios gama próximos em energia de outros (ex: Cd-109 vs. raios X de Pb) ou nuclídeos filhas de vida curta (ex: Nb-97), onde o contexto do isótopo pai é crítico.
• Descobertas de Explicabilidade: A análise SHAP confirmou que os modelos dependem de atributos fisicamente relevantes:
  • O pico fotoelétrico mais forte para qualquer isótopo consistentemente detinha o valor SHAP mais alto.
  • Os modelos utilizaram com sucesso o contexto espectral, como a presença do pico de um isótopo pai (ex: Zr-97) para apoiar a identificação de uma filha (ex: Nb-97).
  • Modelos XGB tenderam a depender de menos atributos com pesos mais fortes, enquanto as DNNs distribuíram a importância de forma mais uniforme entre os atributos.

Significância e Alegações
O artigo afirma que modelos de ML supervisionados, especificamente o XGBoost, podem servir como uma ferramenta automatizada eficaz e informada por especialistas para melhorar o conjunto inicial de radionuclídeos sugeridos a um analista. Ao mapear picos fotoelétricos ajustados para resultados de NID, esses modelos podem reduzir a carga dos espectroscopistas ao fornecer uma lista de candidatos menor, porém altamente precisa (com recall quase perfeito), permitos uma quantificação subsequente mais eficaz.

Uma contribuição distinta deste trabalho é a aplicação de SHAP para explicar a importância de picos fotoelétricos específicos na NID baseada em ML. Os autores afirmam que esta é a primeira publicação a utilizar estas ferramentas para demonstrar que os modelos de ML dependem de picos fotoelétricos fisicamente relevantes e contextos espectrais mais amplos (como relações pai-filha) em vez de correlações espúrias. Esta interpretabilidade é crucial para construir confiança em sistemas automatizados dentro da comunidade de forense nuclear.

O estudo conclui que, embora os modelos de ML se destaquem na NID, seu desempenho é limitado pelo suporte (frequência) de nuclídeos específicos no treinamento de dados. Os autores sugerem que melhorias futuras poderiam envolver a incorporação de espectros sintéticos de alta fidelidade para generalizar melhor para isótopos raros, mas mantêm que a abordagem atual já oferece um avanço significativo sobre os métodos tradicionais de NID baseados em software.