Peak-Based Nuclide Identification in HPGe $\gamma$-Spectrometry with Machine Learning and SHAP

技术摘要：利用机器学习与 SHAP 改进高纯锗（HPGe）$\gamma$ 能谱中的基于峰值的核素识别

问题陈述
高纯锗（HPGe）$\gamma$ 能谱分析在分析复杂放射性样品（特别是核调查领域）中至关重要。然而，识别和定量放射性核素（核素识别，NID）是一个耗时的过程，需要专家分析师手动审查并重新拟合光电峰，通常需要使用商业软件。虽然软件可以提供辅助，但分析师经常必须手动修正建议的核素列表，尤其是在处理重叠峰或复杂的同位素组合时。随着需要分析的样品量增加，对人工干预的依赖造成了及时且准确决策的瓶颈。挑战在于如何在不牺牲目前工作流中嵌入的物理严谨性和专家判断的前提下，实现这一过程的自动化。

方法论
作者开发并评估了监督机器学习（ML）模型，旨在将经过仔细拟合的 HPGe 能谱光电峰面积映射到 65 种放射性同位素的 NID 结果。

• 数据来源： 本研究利用了约 1,600 个经过良好标记的实验级 HPGe $\gamma$ 能谱，这些能谱采集自太平洋西北国家实验室（PNNL）在核调查研发期间的数据。这些能谱包含超过 800 种独特的同位素组合。一个由近期研究产生的 123 个能谱组成的留出集（holdout set）被用于测试泛化能力。
• 特征工程： 光电峰最初使用商业软件（Apex-Gamma）进行定位和拟合，随后由专家分析师进行审查和重新拟合。为了创建机器学习输入，峰面积被映射到一个对应于 65 种同位素已知 $\gamma$ 发射能量的 359 项固定向量中。
  • 应用了对数缩放方法（公式 1 和 2）对峰面积进行处理。研究发现，与标准的归一化（min-max scaling）或基于效率的缩放相比，该方法能够改善模型的收敛性和计算稳定性，因为它压缩了峰面积的动态范围，同时保留了相对关系。
• 模型架构： 使用贝叶斯优化训练并优化了三种不同的架构：
  1. XGBoost (XGB)： 极端梯度提升决策树，因其在处理表格数据方面的优势而被选中。
  2. 多标签稠密神经网络 (DNN)： 旨在学习多标签场景下的模式和相关性。
  3. 二进制相关 (BR) DNN： 一个针对每个目标核素的二分类器集成。
• 评估指标： 模型通过 5 折交叉验证，使用召回率（Recall）、精确率（Precision）和 F1 分数（精确率与召回率的调和平均值）进行评估。
• 可解释性： 采用 Shapley 加性解释（SHAP）来解释模型预测。具体而言，使用 Deep SHAP 处理 DNN，使用 Tree SHAP 处理 XGB 模型，以量化特定光电峰在驱动预测中的重要性。

关键结果

• 性能优越性： XGBoost 模型实现了最高的性能，在测试集上的 F1 分数为 0.967，优于多标签 DNN（0.947）和二进制相关 DNN（0.952）。
• 与商业软件的比较： 在使用相同的 65 种同位素库与 Genie 2000（一种标准的商业能谱软件）进行对比时，机器学习模型显著优于传统方法。
  • 在测试集上，Genie 2000 的 F1 分数为 0.839，而 XGBoost 为 0.967。
  • 在 123 个能谱组成的独立留出集上，表现最好的 ML 模型实现了 0.92 的 F1 分数，而 Genie 2000 为 0.80。
  • 这种改进的主要驱动因素是假阳性的剧减；与商业软件基于模板的方法相比，机器学习模型不易过度估计核素的存在。
• 特定场景下的鲁棒性： 机器学习模型在具有挑战性的场景中表现出卓越的性能，例如识别能量接近其他核素的同位素（如 Cd-109 与 Pb X 射线），或在对母体同位素背景至关重要的短寿命子核素（如 Nb-97）识别中。
• 可解释性发现： SHAP 分析证实了模型依赖于具有物理意义的特征：
  • 对于任何同位素，最强的光电峰始终持有最高的 SHAP 值。
  • 模型成功利用了光谱上下文，例如通过存在母体同位素的峰（如 Zr-97）来支持子核素（如 Nb-97）的识别。
  • XGB 模型倾向于依赖较少但权重更强的特征，而 DNN 则将重要性更均匀地分布在各个特征上。

意义与主张
本文主张，监督机器学习模型（特别是 XGBoost）可以作为一种有效的、受专家指导的自动化工具，用以改进向分析师提供的初始核素建议列表。通过将拟合的光电峰映射到 NID 结果，这些模型可以通过提供一个更小但高度准确（近乎完美召回）的候选列表，从而减轻能谱学家的工作负担，进而更有效地推动后续的定量分析。

这项工作的独特贡献在于应用 SHAP 来解释机器学习在 NID 中的特定光电峰重要性。作者断言，这是首次有论文使用这些工具来证明机器学习模型依赖的是具有物理意义的光电峰和更广泛的光谱上下文（如父-子关系），而非伪相关性。这种可解释性对于建立核调查领域对自动化系统的信任至关重要。

研究结论指出，尽管机器学习模型在 NID 方面表现出色，但其性能受限于训练数据中特定核素的支持度（频率）。作者建议，未来的改进方向可以包括引入高保真合成能谱，以更好地实现对稀有同位素的泛化，但他们认为当前的方法已经相对于传统的基于软件的 NID 方法取得了显著进展。