Peak-Based Nuclide Identification in HPGe $\gamma$-Spectrometry with Machine Learning and SHAP

技術要約：機械学習とSHAPを用いたHPGe $\gamma$線分光におけるピークベースの核種同定の向上

問題提起
高純度ゲルマニウム（HPGe）ガンマ線分光法は、複雑な放射性試料、特に核フォレンジック（核鑑識）の分析において不可欠である。しかし、核種同定（NID）は、専門のアナリストがフォトピークのフィッティングを手動でレビューおよび再適合させる必要があり、商用ソフトウェアを使用する場合を含め、非常に時間のかかるプロセスである。ソフトウェアはNIDを支援するものの、アナリストは、重なり合うピークや複雑な同位体組成を扱う際に、提案された核種リストを頻繁に手動で修正しなければならない。分析が必要な試料の量が増加するにつれ、手動介入への依存は、タイムリーかつ正確な意思決定におけるボトルネックとなっている。課題は、現在のワークフローに組み込まれている物理的な厳密さと専門家の判断を損なうことなく、このプロセスを自動化することにある。

手法
著者らは、65種類の放射性同位体のライブラリに対して、HPGeスペクトルから注意深くフィッティングされたフォトピーク面積をNID結果へとマッピングするために、教師あり機械学習（ML）モデルを開発し、評価した。

• データソース: 本研究では、太平洋北西部国立研究所（PNNL）における核フォレンジックR&D中に収集された、適切にラベル付けされた約1,600個の実験的HPGeガンマ線スペクトルを利用した。これらのスペクトルには、8万以上のユニークな同位体組成が含まれていた。最近の研究から得られた123個のスペクトルからなるホールドアウトセットを、汎用性のテストに使用した。
• 特徴量エンジニアリング: フォトピークは、最初に商用ソフトウェア（Apex-Gamma）を用いて位置特定とフィッティングが行われ、その後、専門のアナリストによってレビューおよび再フィッティングされた。MLの入力を作成するために、ピーク面積は既知の65種の同位体のガンマ放出エネルギーに対応する359項目の固定ベクトルにマッピングされた。
  • ピーク面積に対して、対数スケーリング法（式1および2）が適用された。このアプローチは、標準的な最小最大スケーリングや効率ベースのスケーリングと比較して、ピーク面積のダイナミックレンジを圧縮しつつ相対的な関係を保持するため、モデルの収束性と計算の安定性を向上させることが判明した。
• モデルアーキテクチャ: ベイズ最適化を用いて、以下の3つの異なるアーキテクチャを訓練・最適化した。
  1. XGBoost (XGB): 表形式データへの適応力から選択された、極限勾配ブースティング決定木。
  2. マルチラベル・デンスニューラルネットワーク (DNN): マルチラベルのシナリオにおけるパターンと相関を学習するように設計。
  3. バイナリ・レリバンス (BR) DNN: 各ターゲット核種に対するバイナリ分類器のエンサンブル。
• 評価指標: モデルは、5分割交差検証を通じて、再現率（Recall）、適合率（Precision）、およびF1スコア（適合率と再現率の調和平均）を用いて評価された。
• 説明可能性: モデル予測を解釈するために、SHAP（Shapley Additive Explanations）が採用された。具体的には、DNNにはDeep SHAPが、XGBモデルにはTree SHAPが使用され、予測を駆動する特定のフォトピークの重要性を定量化した。

主な結果

• 性能の優位性: XGBoostモデルは、テストセットにおいて0.967のF1スコアを達成し、マルチラベルDNN（0.947）およびバイナリ・レリバンスDNN（0.952）を上回る最高の性能を示した。
• 商用ソフトウェアとの比較: 同一の65種の核種ライブラリを用いてGenie 2000（標準的な商用分光ソフトウェア）と比較した際、MLモデルは従来のメソッドを大幅に上回った。
  • テストセットにおいて、Genie 2000は0.839のF1スコアを達成したが、XGBは0.967に達した。
  • 独立したホールドアウトセット（123個のスペクトル）において、最良のMLモデルはF1スコア0.92を達成したのに対し、Genie 2000は0.80であった。
  • この改善の主な要因は、偽陽性の劇的な減少であった。MLモデルは、商用ソフトウェアのテンプレートベースの手法と比較して、核種の存在を過大評価する傾向が低かった。
• 特定のシナリオにおける堅牢性: MLモデルは、他のエネルギーに近いガンマ線を放出する同位体（例：Cd-109 vs Pb X線）や、親同位体の文脈が極めて重要な短寿命娘核種（例：Nb-97）の同定など、困難なシナリオにおいて優れた性能を示した。
• 説明可能性の知見: SHAP分析により、モデルが物理的に関連のある特徴量に依存していることが確認された。
  • いかなる同位体においても、最も強力なフォトピークが最も高いSHAP値を持つことが一貫して示された。
  • モデルは、娘核種（例：Nb-97）の同定をサポートするために、親同位体のピーク（例：Zr-97）の存在といったスペクトルの文脈をうまく利用していた。
  • XGBモデルは、より少ない、より強く重み付けされた特徴量に依存する傾向があったのに対し、DNNは特徴量に対して重要性をより均等に分散させていた。

意義および主張
本論文は、教師ありMLモデル、特にXGBoostが、アナリストに提示される初期の核種候補リストを改善するための、効果的な専門家主導の自動化ツールとして機能できると主張している。フィッティングされたフォトピークをNID結果にマッピングすることで、これらのモデルは、より正確な（ほぼ完璧な再現率を持つ）候補リストを提供することにより、分光法解析士の負担を軽減し、その後の定量化をより効果的に推進することができる。

本研究の明確な貢献は、MLベースのNIDにおける特定のフォトピークの重要性を説明するためにSHAPを適用したことにある。著者らは、これが、MLモデルが偽の相関ではなく、物理的に関連するフォトピークや、より広いスペクトル文脈（親・娘関係など）に依存していることを示すためにこれらのツールを使用した最初の発表であると断言している。この解釈可能性は、核フォレンジック・コミュニティにおける自動化システムへの信頼を構築するために極めて重要である。

本研究は、MLモデルは優れているものの、その性能は特定の核種のサポート（出現頻度）に制限されると結論付けている。著者らは、将来的な改善策として、希少な同位体に対してより高い汎用性を持たせるための高忠実度な合成スペクトルの組み込みを提案しているが、現在のアプローチですでに従来のソフトウェアベースのNID手法に対して顕著な進歩をもたらしていると考えている。