Peak-Based Nuclide Identification in HPGe $\gamma$-Spectrometry with Machine Learning and SHAP

Technische Samenvatting: Verbetering van piekgebaseerde nuclidenidentificatie in HPGe $\gamma$-spectrometrie met behulp van Machine Learning en SHAP

Probleemstelling
Hoge-zuiverheid germanium (HPGe) gamma-spectrometrie is essentieel voor het analyseren van complexe radioactieve monsters, met name in de nucleaire forensische wetenschap. Echter, het identificeren en kwantificeren van radionucliden (Nuclide Identification of NID) in deze spectra is een tijdrovend proces dat handmatige beoordeling door deskundige analisten vereist, waarbij vaak gebruik wordt gemaakt van commerciële software om fototoppen te inspecteren en opnieuw aan te passen (refitten). Hoewel software ondersteuning biedt bij NID, moeten analisten de voorgestelde lijst met nucliden vaak handmatig wijzigen, vooral bij overlappende pieken of complexe isotopische combinaties. Naarmate het volume van te analyseren monsters toeneemt, vormt de afhankelijkheid van handmatige interventie een knelpunt voor tijdige en nauwkeurige besluitvorming. De uitdaging ligt in het automatiseren van dit proces zonder de fysieke strengheid en het deskundig oordeel dat momenteel in de workflow besloten liggen, op te offeren.

Methodologie
De auteurs hebben supervised machine learning (ML) modellen ontwikkeld en geëvalueerd om zorgvuldig gefitte fototoppervlakten uit HPGe-spectra te koppelen aan NID-resultaten voor een bibliotheek van 65 radioisotopen.

• Databron: De studie maakte gebruik van ongeveer 1.600 goed gelabelde experimentele HPGe gamma-spectra, verzameld bij het Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) tijdens nucleair forensisch onderzoek en ontwikkeling. Deze spectra bevatten meer dan 800 unieke isotopische combinaties. Een holdout-set van 123 spectra uit recent werk werd gebruikt om de generaliseerbaarheid te testen.
• Feature Engineering: Fototoppen werden initieel gelokaliseerd en gefit met behulp van commerciële software (Apex-Gamma) en vervolgens beoordeeld en opnieuw gefit door deskundige analisten. Om ML-inputs te creëren, werden piekoppervlakten gekopperd aan een vaste vector van 359 vermeldingen die overeenkomen met bekende gamma-emissie-energieën van de 65 isotopen.
  • Een methode voor logaritmische herschaling (Vergelijking 1 en 2) werd toegepast op de piekoppervlakten. Deze aanpak bleek de convergentie en computationele stabiliteit van het model te verbeteren vergeleken met standaard min-max schaling of efficiëntiegebaseerde schaling, omdat het het dynamische bereik van piekoppervlakten comprimeerde terwijl de relatieve relaties behouden bleven.
• Modelarchitecturen: Drie verschillende architecturen werden getraind en geoptimaliseerd met behulp van Bayesian optimalisatie:
  1. XGBoost (XGB): Extreme Gradient Boosted Decision Trees, geselecteerd vanwege hun geschiktheid voor tabeldata.
  2. Multi-label Dense Neural Networks (DNN): Ontworpen om patronen en correlaties over het multi-label scenario te leren.
  3. Binary Relevance (BR) DNNs: Een ensemble van binaire classificaties, één voor elke doelnuclide.
• Evaluatiemetrieken: Modellen werden beoordeeld op basis van Recall, Precision en de F1-score (harmonisch gemiddelde van precisie en recall) via 5-voudige cross-validatie.
• Verklaarbaarheid: Shapley Additive Explanations (SHAP) werden ingezet om de voorspellingen van de modellen te interpreteren. Specifiek werd Deep SHAP gebruikt voor DNN's en Tree SHAP voor XGB-modellen om de belangrijkheid van specifieke fototoppen te kwantificeren die de voorspellingen drijven.

Belangrijkste Resultaten

• Prestatie-superioriteit: Het XGBoost-model behaalde de hoogste prestatie, met een F1-score van 0,967 op de testset, waarmee het de multi-label DNN (0,947) en de Binary Relevance DNN (0,952) overtrof.
• Vergelijking met Commerciële Software: Bij vergelijking met Genie 2000 (een standaard commerciële spectroscopische software) met een identieke nuclidebibliotheek van 65 isotopen, presteerden de ML-modellen aanzienlijk beter dan de traditionele methode.
  • Op de testset behaalde Genie 2000 een F1-score van 0,839, terwijl XGB 0,967 behaalde.
  • Op de onafhankelijke holdout-set van 123 spectra behaalde het beste ML-model een F1 van 0,92, vergeleken met 0,80 voor Genie 2000.
  • De primaire drijfveer achter deze verbetering was een drastische vermindering van fout-positieven; de ML-modellen waren minder geneigd tot het overschatten van de aanwezigheid van nucliden vergeleken met de template-gebaseerde methoden van de commerciële software.
• Robuustheid in Specifieke Scenario's: De ML-modellen vertoonden superieure prestaties in uitdagende scenario's, zoals het identificeren van isotopen met gamma-stralen die qua energie dicht bij andere liggen (bijv. Cd-109 versus Pb X-stralen) of kortlevende dochterisotopen (bijv. Nb-97) waarbij de context van de moeder-isotoop cruciaal is.
• Bevindingen rondom Verklaarbaarheid: SHAP-analyse bevestigde dat de modellen vertrouwen op fysiek relevante features:
  • De sterkste fototope voor elke isotoop behield consistent de hoogste SHAP-waarde.
  • Modellen maakten succesvol gebruik van spectrale context, zoals de aanwezigheid van een piek van een moederisotoop (bijv. Zr-97) om de identificatie van een dochter (bijv. Nb-97) te ondersteunen.
  • XGB-modellen hadden de neiging om te vertrouwen op minder, maar sterker gewogen features, terwijl DNN's de belangrijkheid gelijkmatiger verdeelden over de features.

Betekenis en Claims
Het artikel beweert dat supervised ML-modellen, specifiek XGBoost, kunnen dienen als een effectief, door experts geïnformeerd, geautomatiseerd hulpmiddel om de initiële lijst van gesuggereerde radionucliden voor een analist te verbeteren. Door gefitte fototoppen te koppelen aan NID-resultaten, kunnen deze modellen de last voor spectroscopisten verminderen door een kleinere, maar zeer nauwkeurige (bijna perfecte recall) lijst met kandidaten te bieden, wat de daaropvolgende kwantificering effectiever aanstuurt.

Een duidelijke bijdrage van dit werk is de toepassing van SHAP om de belangrijkheid van specifieke fototoppen in ML-gebaseerde NID te verklaren. De auteurs stellen dat dit de eerste publicatie is die deze tools gebruikt om aan te tonen dat ML-modellen vertrouwen op fysiek relevante fototoppen en bredere spectrale contexten (zoals ouder-dochterrelaties) in plaats van op spuriose correlaties. Deze interpreteerbaarheid is cruciaal voor het opbouwen van vertrouwen in geautomatiseerde systemen binnen de nucleaire forensische gemeenschap.

De studie concludeert dat hoewel ML-modellen uitblinken in NID, hun prestaties worden beperkt door de ondersteuning (frequentie) van specifieke nucliden in de trainingsdata. De auteurs suggereren dat toekomstige verbeteringen kunnen worden gerealiseerd door het integreren van hoogwaardige synthetische spectra om de generalisatie voor zeldzame isotopen te verbeteren, maar zij handhaven dat de huidige aanpak al een significante vooruitgang biedt ten opzichte van traditionele softwaregebaseerde NID-methoden.