Large Amplitude Collective Motion and Dissipation in the Ground State and the First Isomeric Wells in the Neutron-Induced Fission of $^{235}$U

Technische Samenvatting: Grote amplitude collectieve beweging en dissipatie in de grondtoestand en de eerste isomerische putten in de neutronen-geïnduceerde splijting van $^{235}$U

Probleemstelling
Huidige microscopische behandelingen van geïnduceerde splijting, die primair gebruikmaken van de Tijd-afhankelijke Dichtheidsfunctionaaltheorie (TDDFT), hebben zich historisch gezien uitsluitend gericht op de dynamica van het buitenste zadelpunt naar scissie. Het is in deze laatste fase dat de eigenschappen van de primaire splijtingsfragmenten (FF) worden bepaald. Echter, na de absorptie van een laagenergetisch neutron door $^{235}$U om $^{236}$U te vormen, brengt het splijtende kernsysteem (FNS) een aanzienlijk langere duur door evoluerend binnen de grondtoestand en de eerste isomerische putten voordat het het buitenste evenwicht bereikt. Volgens de inzichten van Bohr omvat deze pre-zadel evolutie de vorming en het verval van een samengestelde kern (CN) met een levensduur die orden van grootte langer is ($10^{-18}$ tot $10^{-16}$ s) dan de fase van zadel-naar-scissie ($10^{-21}$ s). Ondanks het theoretische belang van deze fase, ontbrak een volledig microscopische beschrijving van de FNS-evolutie binnen deze putten vanwege de extreme complexiteit van het modelleren van de overgang van een eenvoudige gemiddelde-veldtoestand naar een sterk gecorreleerde samengestelde kern.

Methodologie
Deze studie onderzoekt de afzonderlijke evolutie van het FNS ($^{236}$U) binnen de grondtoestand en de isomerische putten met behulp van TDDFT, uitgebreid naar superfluïde systemen. De simulaties zijn beperkt tot axiaal symmetrische vormen, gedefinieerd door kwadrupool ($Q_{20}$) en octupool ($Q_{30}$) deformatieparameters.

• Initiële condities: Meerdere trajecten werden voorbereid bij verschillende excitatie-energieën binnen het potentiaalenergie-oppervlak (PES) van de grondtoestand en de isomerische putten. Deze initiële toestanden vertegenwoordigen "koude" kernen met verschillende deformaties, die de initiële afdruk van de neutronenabsorptie dragen.
• Simulatie: Het systeem wordt in de tijd geëvolueerd om de relaxatie van collectieve beweging, vormfluctuaties en de emissie van deeltjes te observeren.
• Metrieken: De studie analyseert de collectieve stromingsenergie ($E_{flow}$), de evolutie van multipoolmomenten ($Q_{20}$ en $Q_{30}$), de herverdeling van enkeldeeltjes-bezettinggetallen ($\sigma_1(t)$) en de tijdafhankelijke emissie van neutronen.

Belangrijkste Resultaten

1. Sterke Dissipatie: De dynamica in zowel de grondtoestand als de isomerische putten is sterk dissipatief, wat overeenkomt met het gedrag dat wordt waargenomen tijdens de zadel-naar-scissie fase. De collectieve stromingsenergie neemt snel af van onder de 500 keV naar ongeveer 100 keV, wat aangeeft dat het systeem snel thermaliseert na de neutronenabsorptie.
2. Divergerende Evolutie van Massa-asymmetrie:
   • Grondtoestand Put: De initiële massa-asymmetrie en deformatieparameters storten snel in naar het centrum van de put. Het systeem vertoont chaotische fluctuaties rond een centrale waarde, waardoor het zijn initiële deformatiecondities effectief "vergeet".
   • Isomerische Put: Hoewel het kwadrupoolmoment ($Q_{20}$) vergelijkbaar is met de grondtoestand, vertoont het octupoolmoment ($Q_{30}$) een afwijkend gedrag. Als de initiële $Q_{30}$ een kritieke waarde overschrijdt, ondergaat het grote-amplitude, bijna harmonische oscillaties met een periode van $T \approx 960 \pm 70$ fm/c. Bijgevolg blijft de massa-asymmetrie gegenereerd in de isomerische put gedurende een lange duur aanwezig, in tegen tegenstelling tot de snelle randomisatie in de grondtoestand.
3. Neutronenemissie: De studie observeert een lage waarschijnlijkheid van neutronenemissie in beide putten. Het emissiepatroon omvat een snelle initiële sprong (waarschijnlijk door het verwijderen van deformatiebeperkingen) gevolgd door een ongeveer lineaire emissiesnelheid, mogelijk voortvloeiend uit neutronenverstrooiing tegen de bewegende wanden van de FNS.
4. Niet-Markoviaanse Dynamica: De evolutie van enkeldeeltjes-bezettinggetallen ($\sigma_1(t)$) bevestigt het niet-Markoviaanse karakter van het splijtingsproces, waarbij de bezettingskansen met ongeveer 20–25% veranderen tijdens de evolutie.

Betekenis en Claims
De auteurs stellen dat dit werk de eerste volledig microscopische demonstratie is van de dissipatieve aard van splijtingsdynamica binnen de grondtoestand en de isomerische putten. De studie benadrukt een verrassende dichotomie: terwijl de grondtoestand-dynamica initiële condities snel wist, kan de isomerische put grote-amplitude harmonische oscillaties in massa-asymmetrie in stand houden als aan specifieke initiële drempelwaarden wordt voldaan.

Het artikel stelt dat de ratio tussen asymmetrische en symmetrische splijtingsgebeurtenissen zou kunnen dienen als een experimenteerbare grootheid om de sterkte van $Q_{30}$-fluctuaties binnen de isomerische put te onderzoeken—een fase van splijting die anders onbereikbaar is voor directe meting. Verder suggereren de resultaten dat het systeem onder specifieke condities een "geheugen" behoudt van zijn vorming in de isomerische put, wat contrasteert met de volledige geheugenverlies die wordt verondersteld voor de definitieve samengestelde kern.

De auteurs blijven bescheiden over de reikwijdte van hun conclusies en merken op dat de huidige resultaten gebaseerd zijn op gemiddelde-veld TDDFT. Zij erkennen dat een volledige beschrijving van de samengestelde kern, waarbij het verlies van geheugen en de overgang naar een zeer complexe kwantumtoestand betrokken zijn, waarschijnlijk uitbreidingen vereist die verder gaan dan het gemiddelde veld, zoals de Generator Coordinate Method (GCM) of ensemble-behandelingen van Slater-determinanten, die nog niet volledig zijn geïmplementeerd voor deze specifieke tijdafhankelijke fase.