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Physics-Informed Symbolic Regression for Predicting the Glass Transition Temperature of Alkali Borate Glasses

Este artigo demonstra que a regressão simbólica informada pela física, utilizando o descritor da Fração de Empacotamento de Unidades Rígidas, deriva com sucesso um modelo de forma fechada interpretável para prever a temperatura de transição vítrea de vidros de borato de álcali com alta precisão, enquanto captura explicitamente a interação física entre rigidez estrutural, energia de dissociação e empacotamento de rede.

Autores originais: Leonardo dos Santos Vitoria, Marcio Luis Ferreira Nascimento, Susana de Souza Lalic, Daniel Roberto Cassar

Publicado 2026-08-18

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CC BY 4.0

Autores originais: Leonardo dos Santos Vitoria, Marcio Luis Ferreira Nascimento, Susana de Souza Lalic, Daniel Roberto Cassar

Artigo original sob licença CC BY 4.0 (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/). ✨ Esta é uma explicação gerada por IA do artigo abaixo. Não foi escrita nem endossada pelos autores. Para precisão técnica, consulte o artigo original. Ler aviso legal completo

O vidro é um material que desafia as regras estritas dos cristais. Enquanto um cristal deve organizar seus átomos em um padrão perfeito e repetitivo, o vidro é um líquido congelado, um emaranhado caótico de átomos que esfriou rápido demais para encontrar ordem. Essa falta de estrutura rígida confere ao vidro sua incrível versatilidade, permitindo que cientistas misturem e combinem ingredientes químicos para criar materiais para tudo, desde vidraças até escudos de radiação. Uma das propriedades mais críticas de qualquer vidro é sua temperatura de transição vítrea, o ponto específico onde o material muda de um sólido duro e quebradiço para um estado macio e maleável. Conhecer essa temperatura é essencial para a fabricação, mas prevê-la para novas misturas tem sido um desafio há muito tempo. A complexidade surge porque os átomos no vidro não ficam apenas parados; eles formam uma rede que muda de forma e resistência dependendo exatamente de quais elementos são adicionados e em quais quantidades.

Por décadas, pesquisadores confiaram em poderosos programas de computador, conhecidos como aprendizado de máquina, para prever essas propriedades. Esses programas são excelentes em encontrar padrões em vastas quantidades de dados, mas operam como caixas pretas. Eles podem lhe dar a resposta, mas não podem explicar por que chegaram a essa conclusão, deixando os cientistas incapazes de compreender as leis físicas que impulsionam o resultado. Um novo estudo realizado por uma equipe de pesquisadores no Brasil e no Centro de Pesquisa em Energia e Materiais do Brasil busca mudar isso usando uma abordagem diferente chamada regressão simbólica informada pela física. Em vez de esconder a lógica dentro de um algoritmo complexo, este método busca uma sentença matemática simples e legível que descreva como o vidro se comporta. Os pesquisadores focaram em uma família de vidros feitos pela mistura de óxido de boro com vários metais alcalinos, como lítio, sódio e potássio. Esses materiais são famosos por um comportamento estranho onde a adição de mais metal inicialmente fortalece o vidro, mas eventualmente o enfraquece, um fenômeno conhecido como anomalia do boro.

A equipe reuniu centenas de registros experimentais de composições de vidro e suas correspondentes temperaturas de transição de bases de dados científicas existentes. Em seguida, alimentaram esses dados em um programa de computador projetado para caçar uma equação clara. O programa não foi permitido usar quaisquer números; ele foi forçado a usar apenas variáveis que representam coisas físicas reais, como a energia necessária para quebrar as ligações entre os átomos e o quão apertadamente os átomos estão compactados. O objetivo era encontrar uma fórmula que fosse não apenas precisa, mas que também fizescesse sentido para um físico humano. Após uma busca rigorosa, o computador produziu uma equação única e compacta. Esta equação previu com sucesso a temperatura de transição para as misturas conhecidas com um alto grau de precisão, errando os valores experimentais por apenas cerca de 15 a 16 graus na escala Kelvin. Mais importante, a equação revelou que a força das ligações químicas e a maneira como os átomos se compactam são os principais motores do comportamento do vidro, confirmando que o modelo estava capturando a física real em vez de apenas memorizar dados.

Para testar se sua descoberta era verdadeiramente robusta, os pesquisadores pediram ao modelo que previsse o comportamento de vidros contendo rubídio e césio, dois metais pesados que não faziam parte dos dados de treinamento originais. Este é um teste difícil, pois o modelo nunca tinha visto esses elementos antes. A equação funcionou de forma notável, prevendo com precisão as temperaturas de transição para esses novos materiais. Esse sucesso sugere que as regras físicas que o modelo aprendeu são universais para esta família de vidros, não apenas específicas para os exemplos que estudou. Os pesquisadores também usaram o modelo para estimar a energia necessária para quebrar as ligações nesses novos vidros de rubídio e césio. Esses valores estimados seguiram uma ordem lógica, diminuindo conforme os átomos ficavam maiores, o que condiz com o que os cientistas esperam com base na química fundamental. Essa consistência forneceu evidências fortes de que o modelo havia encontrado uma relação física genuína.

O estudo também destacou uma falha nos métodos antigos de calcular o quão apertadamente os átomos estão compactados. Cálculos tradicionais frequentemente superestimavam a rigidez da estrutura do vidro, levando a previsões imprecisas. O novo modelo usou uma forma mais refinada de medir essa compactação, o que corrigiu esses erros e produziu resultados muito mais realistas. Além disso, a equipe utilizou uma técnica estatística para mapear a incerteza de suas previsões. Eles descobriram que o modelo era mais incerto no intervalo específico de misturas químicas onde ocorre a anomalia do boro. Isso faz sentido, pois esta é a região onde a estrutura do vidro está mudando mais dramaticamente, tornando-a a parte mais difícil de prever. Ao identificar exatamente onde o modelo está inseguro, os pesquisadores forneceram um quadro mais claro dos limites de seu entendimento.

No fim, este trabalho demonstra que é possível construir modelos de computador que sejam ao mesmo tempo precisos e transparentes. Ao forçar a matemática a falar a linguagem da física, os pesquisadores criaram uma ferramenta que não apenas adivinha a resposta, mas explica a história do vidro. Eles mostraram que a temperatura de transição é um resultado direto de como a rede de átomos se conecta e de quanta energia é necessária para separar essas conexões. Essa abordagem oferece um caminho promissor para o design de novos materiais, permitindo que os cientistas entendam o "porquê" por trás do "o quê", sem depender de algoritmos opacos e inexplicáveis. As descobertas confirmam que, para esses vidros específicos, a interação entre a força de ligação e a compactação atômica é a chave para desbloquear seu comportamento térmico, fornecendo uma regra clara e interpretável para futuras descobertas.

Resumo Técnico: Regressão Simbólica Informada pela Física para a Predição da Temperatura de Transição Vítrea de Vidros de Borato de Álcali

Definição do Problema
A temperatura de transição vítrea ( $T_g$ ) de vidros de borato de álcali ( $x\text{M}_2\text{O} \cdot (100-x)\text{B}_2\text{O}_3$ , onde M = Li, Na, K, Rb, Cs) é uma propriedade crítica que depende fortemente da composição. A predição de $T_g$ a partir de primeiros princípios é desafiadora devido à complexidade estrutural da rede de boro, particularmente a "anomalia do boro", onde ocorrem mudanças de coordenação. Embora modelos de aprendizado de máquina (ML), como o GlassNet, tenham demonstrado alta precisão preditiva usando grandes conjuntos de dados, eles tipicamente funcionam como "caixas pretas", carecendo da interpretabilidade interna necessária para revelar os mecanismos físicos que regem essas propriedades. Os modelos existentes frequentemente falham em fornecer relações matemáticas explícitas que conectem a composição à estrutura e à termodinâmica em um formato compreensível para humanos.

Metodologia
Os autores empregaram a Regressão Simbólica (SR) Informada pela Física para derivar uma expressão de forma fechada interpretável para $T_g$ . A abordagem combinou algoritmos de busca evolutiva (usando a biblioteca PySR) com um conjunto curado de descritores fisicamente significativos, em vez de apenas dados composicionais brutos.

Curadoria de Dados: Um conjunto de dados de 309 composições contendo Li, Na e K foi reunido a partir do banco de dados SciGlass e da literatura. Para evitar vazamento de dados, composições quimicamente equivalentes foram agrupadas, e valores medianos de $T_g$ foram atribuídos. Um conjunto separado de 142 composições contendo Rb e Cs foi reservado exclusivamente para testes de extrapolação.
Engenharia de Atributos (Feature Engineering): Os atributos de entrada foram derivados de propriedades físico-químicas fundamentais, incluindo frações molares, raios atômicos, frações de empacotamento e energias de dissociação. Crucialmente, o estudo utilizou a Fração de Empacotamento de Unidades Rígidas (RUPF) proposta por Shi et al., contrastando-a com a convencional Fração de Empacotamento Atômico (APF).
Indução do Modelo: O algoritmo de SR buscou expressões matemáticas ligando os atributos de entrada a $T_g$ . As restrições incluíram um fator de parcimônia para favorecer equações compactas e um conjunto restrito de operadores. As expressões brutas resultantes foram revisadas manualmente para garantir consistência dimensional e interpretabilidade física.
Estimação de Parâmetros e Extrapolação: Como as energias de dissociação ( $g_{\text{M}_2\text{O}}$ ) para Rb e Cs não estavam disponíveis, elas foram tratadas como parâmetros ajustáveis. Elas foram ajustadas minimizando o Erro Quadrático Médio (MSE) entre os valores experimentais e os valores previstos de $T_g$ para os sistemas de Rb e Cs.
Validação e Incerteza: O modelo foi validado através de:
1. Métricas estatísticas (MAE, RMSE) nos conjuntos de teste e de extrapolação.
2. Validação cruzada de propriedades usando o modelo revisado de Makishima–Mackenzie (MM) para prever o módulo de Young ( $E$ ) usando as energias de dissociação ajustadas.
3. Quantificação de incerteza por Monte Carlo (MC) para propagar erros da variabilidade da energia de dissociação para a previsão final de $T_g$ .

Principais Contribuições e Resultados

Derivação de um Modelo Interpretável: O estudo derivou com sucesso uma expressão de forma fechada para $T_g$ (Eq. 10) que incorpora explicitamente energias de dissociação e frações de empacotamento. A equação final destaca a dominância dos termos de energia de dissociação, sugerindo que a força da ligação local é um motor primário de $T_g$ .
$T_g = \frac{23}{11} \frac{T_g^{\text{B}_2\text{O}_3}(x=0)}{g_{\text{BO}_3}} \left[ \frac{g_{\text{BO}_4}}{12} - \left( \sum g_i X_i - \frac{g_{\text{BO}_3}}{3} \right) \Delta_M \right]$
Este modelo captura o comportamento não monotônico de $T_g$ (a anomalia do boro) ao contabilizar a transição de boro trivalente ( $\text{BO}_3$ ) para tetravalente ( $\text{BO}_4$ ) e a subsequente formação de oxigênios não de ponte.
Superioridade da RUPF sobre a APF: O estudo demonstra que modelos baseados na Fração de Empacotamento de Unidades Rígidas (RUPF) superam significativamente aqueles que utilizam a convencional Fração de Empacotamento Atômico (APF).
- Desempenho da RUPF: Alcançou um Erro Quadrático Médio (RMSE) global de 15,61 K e um Erro Médio Absoluto (MAE) de 12,61 K.
- Desempenho da APF: Resultou em um RMSE de 89,86 K, indicando uma superestimação sistemática da rigidez estrutural e de $T_g$ devido à incapacidade da APF de representar com precisão a compacidade das unidades $\text{BO}_3$ em composições intermediárias.
Extrapolação Bem-sucedida: O modelo, treinado apenas nos sistemas Li, Na e K, extrapolou com sucesso para os sistemas de Rb e Cs mantendo a precisão (RMSE variando de 12,48 K a 17,22 K). As energias de dissociação ajustadas para Rb e Cs seguiram a tendência fisicamente esperada ( $g_{\text{Li}_2\text{O}} > g_{\text{Na}_2\text{O}} > g_{\text{K}_2\text{O}} \gtrsim g_{\text{Rb}_2\text{O}} \gtrsim g_{\text{Cs}_2\text{O}}$ ), confirmando a consistência física do modelo.
Validação Cruzada de Propriedades: As energias de dissociação ajustadas para a predição de $T_g$ foram utilizadas para calcular o módulo de Young via o modelo MM revisado. Os módulos previstos para os sistemas de Rb e Cs mostraram boa concordância com os valores experimentais e teóricos de referência (por exemplo, RMSE de 1,26 GPa para sistemas de Cs), validando que os parâmetros inferidos são fisicamente consistentes além da propriedade específica para a qual foram treinados.
Quantificação de Incerteza: A análise de Monte Carlo revelou que a incerteza de predição não é uniforme; ela atinge o pico em regiões composicionais associadas à anomalia do boro (em torno de 30 mol% de álcali). Isso liga diretamente as limitações do modelo às transições estruturais onde o equilíbrio energético da rede é mais sensível às mudanças de coordenação.

Significância e Alegações
O artigo postula que a regressão simbólica informada pela física oferece uma alternativa transparente e interpretável aos modelos de ML de caixa preta para a predição de propriedades em sistemas de vidro. Ao integrar descritores físico-químicos (especificamente energia de dissociação e RUPF) no processo de regressão, os autores alcançaram um modelo que é não apenas estatisticamente preciso, mas também fundamentado fisicamente.

A significância deste trabalho reside na sua capacidade de:

Recuperar relações explícitas estrutura-propriedade que se alinham com teorias físicas estabelecidas (por exemplo, teoria de restrição topológica e a anomalia do boro).
Demonstrar que o ajuste de parâmetros para uma propriedade ( $T_g$ ) pode gerar valores fisicamente consistentes para outras propriedades (módulo de Young), sugerindo um framework transferível para estimar dados físicos escassos (como energias de dissociação) usando dados abundantes (como $T_g$ ).
Fornecer um método para quantificar a incerteza de predição, identificando regimes composicionais específicos onde as transições estruturais introduzem maior variabilidade.

Os autores concluem que, embora o modelo seja robusto dentro da família de boratos de álcali estudada, a transferibilidade para famílias de vidros quimicamente distintas não deve ser assumida sem validação adicional, pois diferentes sistemas podem ser governados por diferentes equilíbrios de ligação, empacotamento e topologia de rede.

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