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Physics-Informed Symbolic Regression for Predicting the Glass Transition Temperature of Alkali Borate Glasses

本論文は、剛体ユニット充填率記述子を利用した物理情報に基づく記号回帰が、構造的剛性、解離エネルギー、およびネットワーク充填の間の物理的な相互作用を明示的に捉えつつ、アルカリホウ酸塩ガラスのガラス転移温度を高い精度で予測する解釈可能な閉形式モデルを導出することに成功したことを実証している。

原著者： Leonardo dos Santos Vitoria, Marcio Luis Ferreira Nascimento, Susana de Souza Lalic, Daniel Roberto Cassar

公開日 2026-08-18

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CC BY 4.0

原著者： Leonardo dos Santos Vitoria, Marcio Luis Ferreira Nascimento, Susana de Souza Lalic, Daniel Roberto Cassar

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ガラスは、結晶の厳格な規則に抗う素材である。結晶は原子を完璧で繰り返されるパターンの中に配置しなければならないが、ガラスは「凍った液体」であり、秩序を見出すには冷却が早すぎた、原子の混沌としたもつれである。この硬直した構造の欠如が、ガラスに驚異的な汎用性を与えており、科学者が化学成分を組み合わせることで、窓ガラスから放射線遮蔽材に至るまで、あらゆるものを作ることを可能にしている。あらゆるガラスにおいて最も重要な特性の一つは、その材料が硬く脆い固体から、柔らかく可塑性のある状態へと変化する特定の点である「ガラス転移温度」である。この温度を知ることは製造において不可欠であるが、新しい混合物に対してこれを予測することは、長年の課題であった。その複雑さは、ガラス中の原子がただ静止しているのではなく、どの元素をどの程度加えるかによって、形状や強度が変化するネットワークを形成するという点に起因する。

数十年にわたり、研究者たちは「機械学習」として知られる強力なコンピュータプログラムに頼ってきた。これらのプログラムは膨大なデータの中からパターンを見つけ出すことには長けているが、いわゆる「ブラックボックス」として機能する。それらは答えを提示することはできるが、なぜその結論に至ったのかを説明できないため、科学者がその結果を駆動している物理法則を理解することを妨げてしまう。ブラジルおよびブラジル・エネルギー・材料研究センターの研究チームによる新しい研究は、「物理情報に基づく記号回帰（physics-informed symbolic regression）」と呼ばれる異なるアプローチを用いることで、この状況を変えようとしている。論理を複雑なアルゴリズムの中に隠すのではなく、この手法は、ガラスの挙動を記述するシンプルで読み取り可能な数学的文（数式）を探索する。研究者たちは、酸化ホウ素にリチウム、ナトリウム、カリウムといった様々なアルカリ金属を混合して作られるガラスのファミリーに焦点を当てた。これらの材料は、金属をより多く加えると最初はガラスを強化するものの、最終的には弱めてしまうという、「ホウ素のアノマリー（異常）」として知られる奇妙な挙動で有名である。

チームは、既存の科学データベースから、ガラスの組成とそれに対応する転移温度に関する数百もの実験記録を集めた。次に、明確な方程式を探し出すように設計されたコンピュータプログラムにこのデータを投入した。プログラムは単に任意の数値を使用することを許されず、原子間の結合を切断するために必要なエネルギーや、原子がどれほど密に詰まっているかといった、実在する物理的な事象を表す変数のみを使用するように強制された。目標は、正確であるだけでなく、人間の物理学者にとって意味の通じる公式を見つけることであった。厳格な探索の末、コンピュータは単一のコンパクトな方程式を導き出した。この方程式は、既知の混合物に対して高い精度で転移温度を予測することに成功し、実験値との誤差はケルビン目盛でわずか15から16度であった。より重要なことに、この方程式は、化学結合の強さと原子のパッキング（充填）の仕方が、ガラスの挙動を駆動する主要な要因であることを明らかにし、モデルが単にデータを暗記しているのではなく、真の物理学を捉えていることを裏付けた。

彼らの発見が真に堅牢であるかどうかをテストするため、研究者たちは、元のトレーニングデータには含まれていなかった2つの重金属であるルビジウムとセシウムを含むガラスの挙動をモデルに予測させた。これは、モデルがこれらの元素を一度も見たことがないため、困難なテストである。方程式は驚くほどうまく機能し、これらの新しい材料の転移温度を正確に予測した。この成功は、モデルが学習した物理的規則が、単に研究対象となった例に特有のものではなく、このガラスファミリーにおいて普遍的であることを示唆している。研究者たちはまた、これら新しいルビジウムおよびセシウムガラスにおける結合切断に必要なエネルギーを推定するためにモデルを使用した。推定された値は、原子が大きくなるにつれて減少するという論理的な順序に従っており、これは基礎的な化学に基づいて科学者が予想するものと一致していた。この一貫性は、モデルが真の物理的関係を見出したという強力な証拠となった。

また、本研究は、原子がどれほど密に詰まっているかを計算する古い手法の欠陥についても強調した。従来の計算は、ガラス構造の剛性を過大評価することが多く、それが不正確な予測につながっていた。新しいモデルは、より洗練されたパッキングの測定方法を用いており、これにより誤差を修正し、より現実的な結果を生み出した。さらに、チームは統計的手法を用いて予測の不確実性をマッピングした。彼らは、モデルが最も不確実になるのは、ホウ素のアノマリーが発生する特定の化学混合の範囲であることを突き止めた。これは、ガラスの構造が最も劇的に変化する領域であり、予測が最も困難な部分であるため、理にかなっている。モデルが確信を持てない箇所を正確に特定することで、研究者たちは自分たちの理解の限界を明確に示した。

結局のところ、この研究は、正確かつ透明なコンピュータモデルを構築することが可能であることを証明している。数学に物理学の言語を話させることを強制することで、研究者たちは、単に答えを推測するのではなく、ガラスの物語を説明するツールを作り上げたのである。彼らは、転移温度が、原子のネットワークがいかに結合し、それらの結合を引き離すためにどれだけのエネルギーが必要かという直接的な結果であることを示した。このアプローチは、新しい材料を設計するための有望な道筋を提示しており、科学者が不透明で説明不可能なアルゴリズムに頼ることなく、「何が」起きているかの背後にある「なぜ」を理解することを可能にする。今回の知見は、これらの特定のガラスにおいて、結合強度と原子パッキングの相互作用が熱的挙動を解き明かす鍵であることを裏付けており、将来の発見に向けた明確で解釈可能なルールを提供している。

技術要約：アルカリホウ酸塩ガラスのガラス転移温度予測のための物理情報に基づく記号回帰

問題提起
アルカリホウ酸塩ガラス（ $x\text{M}_2\text{O} \cdot (100-x)\text{B}_2\text{O}_3$ 、ここで M = Li, Na, K, Rb, Cs）のガラス転移温度（ $T_g$ ）は、組成に強く依存する極めて重要な特性である。第一原理から $T_g$ を予測することは、特に「ホウ素のアノマリー（異常）」において配位状態の変化が生じるという、ホウ素ネットワークの構造的複雑さゆえに困難である。GlassNetのような機械学習（ML）モデルは、大規模なデータセットを用いて高い予測精度を示しているが、これらは通常「ブラックボックス」として機能し、物理的メカニズムを明らかにするために必要な内部的な解釈性を欠いている。既存のモデルは、組成と構造および熱力学を結びつける明示的な数学的関係を、人間が理解可能な形式で提供できないことが多い。

手法
著者らは、**物理情報に基づく記号回帰（Physics-Informed Symbolic Regression: SR）**を用いて、 $T_g$ の解釈可能な閉形式の式を導出した。このアプローチでは、生の組成データのみではなく、物理的に意味のある一連の記述子を用いて、進化計算アルゴリズム（PySRライブラリを使用）を組み合わせた。

データキュレーション: SciGlassデータベースおよび文献から、Li、Na、Kを含む309の組成を集めた。データ漏洩を防ぐため、化学的に等価な組成をグループ化し、中央値の $T_g$ 値を割り当てた。RbおよびCsを含む142の組成は、外挿テスト専用として別途確保された。
特徴量エンジニアリング: 入力特徴量は、モル分率、原子半径、充填率、解離エネルギーなどの基本的な物理化学的特性から導出された。決定的な点として、本研究では従来の原子充填率（APF）ではなく、Shiらによって提案された**剛体ユニット充填率（Rigid Unit Packing Fraction: RUPF）**を利用した。
モデル誘導: SRアルゴリズムは、入力特徴量と $T_g$ を結ぶ数学的表現を探索した。制約条件には、簡潔な方程式を優先するためのパースモニー因子（簡潔性因子）と、制限された演算子のセットが含まれた。得られた生の式は、次元の一貫性と物理的な解釈可能性を確保するために手動で修正された。
パラメータ推定および外挿: RbおよびCsの解離エネルギー（ $g_{\text{M}_2\text{O}}$ ）は利用できなかったため、これらは調整可能なパラメータとして扱われた。これらは、RbおよびCs系における実験値と予測値の間の平均二乗誤差（MSE）を最小化することによって適合された。
検証および不確実性: モデルは以下の方法で検証された：
1. テストセットおよび外挿セットにおける統計的指標（MAE、RMSE）。
2. 適合させた解離エネルギーを用いてヤング率（ $E$ ）を予測する、改訂版Makishima–Mackenzie（MM）モデルによるクロス特性検証。
3. 解離エネルギーの変動から最終的な $T_g$ 予測への誤差伝播を行うためのモンテカルロ（MC）不確実性定量化。

主な貢献と結果

解釈可能なモデルの導出: 本研究は、解離エネルギーと充填率を明示的に組み込んだ $T_g$ の閉形式の式（式10）の導出に成功した。最終的な方程式は解離エネルギー項の支配性を強調しており、局所的な結合強さが $T_g$ の主要な駆動要因であることを示唆している。
$T_g = \frac{23}{11} \frac{T_g^{\text{B}_2\text{O}_3}(x=0)}{g_{\text{BO}_3}} \left[ \frac{g_{\text{BO}_4}}{12} - \left( \sum g_i X_i - \frac{g_{\text{BO}_3}}{3} \right) \Delta_M \right]$
このモデルは、 $\text{BO}_3$ から $\text{BO}_4$ への配位変化と、それに続く非架橋酸素の形成を考慮することで、 $T_g$ の非単調な挙動（ホウ素のアノマリー）を捉えている。
APFに対するRUPFの優位性: 本研究は、剛体ユニット充填率（RUPF）に基づくモデルが、従来の原子充填率（APF）を用いるモデルよりも大幅に優れた性能を示すことを実証している。
- RUPFの性能: 全体的な平方根平均二乗誤差（RMSE）は 15.61 K、平均絶対誤差（MAE）は 12.61 K を達成した。
- APFの性能: RMSEは 89.86 K となり、APFが中間組成における $\text{BO}_3$ ユニットのコンパクト性を正確に表現できないため、構造的剛性と $T_g$ を系統的に過大評価していることを示した。
外挿の成功: Li、Na、K系のみで訓練されたモデルは、精度を維持したままRbおよびCs系へと外挿することに成功した（RMSEは12.48 Kから17.22 Kの範囲）。適合されたRbおよびCsの解離エネルギーは、物理的に期待される傾向（ $g_{\text{Li}_2\text{O}} > g_{\text{Na}_2\text{O}} > g_{\text{K}_2\text{O}} \gtrsim g_{\text{Rb}_2\text{O}} \gtrsim g_{\text{Cs}_2\text{O}}$ ）に従っており、モデルの物理的一貫性を裏付けている。
クロス特性検証: $T_g$ 予測のために適合された解離エネルギーは、改訂版MMモデルを介してヤング率の算出に使用された。RbおよびCs系の予測弾性率は、実験値および理論的参照値と良好な一致を示し（例：Cs系におけるRMSEは1.26 GPa）、推論されたパラメータが、特定の予測対象となる特性を超えて物理的に一貫していることを検証した。
不確実性定量化: モンテカルロ解析により、予測の不確実性は一様ではないことが明らかになった。不確実性は、ホウ素のアノマリーに関連する組成領域（アルカリ含有量約30 mol%付近）でピークに達する。これは、モデルの限界が、ネットワークのエネルギーバランスが配位変化に対して最も敏感になる構造転移と直接結びついていることを示している。

意義と主張
本論文は、物理情報に基づく記号回帰が、物性予測におけるブラックボックス型の機械学習モデルに代わる、透明かつ解釈可能な選択肢を提供することを提唱している。物理化学的記述子（特に解離エネルギーとRUPF）を回帰プロセスに統合することで、著者らは、統計的に正確であるだけでなく、物理的根拠に基づいたモデルを実現した。

本研究の意義は、以下の点にある：

確立された物理理論（トポロジカル制約理論やホウ素のアノマリーなど）と一致する、明示的な構造・物性関係を回収できること。
ある特性（ $T_g$ ）のために適合されたパラメータが、他の特性（ヤング率）に対しても物理的に一貫した値をもたらすことを示し、希少な物理データ（解離エネルギーなど）を豊富なデータ（ $T_g$ など）を用いて推定するための転用可能な枠組みを示唆していること。
予測の不確実性を定量化する手法を提供し、構造転移がより高い変動性をもたらす特定の組成領域を特定できること。

著者らは、本モデルは研究対象となったアルカリホウ酸塩ファミリー内では堅牢であるが、化学的に異なるガラスファミリーへの転用については、さらなる検証なしに想定すべきではないと結論付けている。なぜなら、異なる系は、結合、充填、およびネットワークトポロジーの異なるバランスによって支配されている可能性があるからである。

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