Absolute frequency measurement of the $^{176}$Lu$^+\,(^{3}\mathrm{D}_1)$ standard against the NRC-FCs2 fountain with $2.6\times10^{-16}$ uncertainty

技术摘要：$^{176}\text{Lu}^+$ ($^3\text{D}_1$) 标准的绝对频率测量

问题与背景
国际单位制（SI）目前通过 $^{133}\text{Cs}$ 的基态超精细跃迁来定义秒，该标准由铯喷泉原初频率标准（PFS）实现，其不确定度接近 $1 \times 10^{-16}$。虽然光学原子钟在稳定性和准确度方面已超越微波标准（达到了 $10^{-18}$ 量级），但重新定义 SI 秒的一个强制性里程碑是：实现多个独立的、高精度绝对频率测量，且这些测量需针对独立的铯喷泉进行。$^{176}\text{Lu}^+$ ($^3\text{D}_1$) 跃迁是这一角色的有力竞争候选者，此前已展示出 $1 \times 10^{-19}$ 的创纪录低系统不确定度。然而，其首次绝对频率测量受限于卫星链路的不稳定性及时钟运行时间（uptime），导致分数量级不确定度为 $9.2 \times 10^{-16}$。本文旨在解决如何改进该测量，以达到与基于 Cs 的 SI 秒保持连续性的 $3 \times 10^{-16}$ 路线图标准。

方法论
本研究报告了对运行在新加坡国立大学（NUS）的单离子 $^{176}\text{Lu}^+$ 光频率标准进行的改进后的绝对频率测量，该测量是针对加拿大国家研究委员会（NRC）的 NRC-FCs2 铯喷泉原初频率标准进行的。

• NUS Lu+ 系统： 实验使用了线性保罗阱中的单个 $^{176}\text{Lu}^+$ 离子（Lu-1），配备了升级后的超低膨胀（ULE）参考腔和混合微波-光学探测方案。该时钟在 10 天的实验周期内实现了 94.2% 的运行时间。探测序列采用了 Hyper-Ramsey 光谱技术，总 Ramsey 时间为 50 ms，该时间受限于激光相干性，旨在抑制探测激光诱导的 ac Stark 位移。
• NRC-FCs2 系统： 作为比较标准的 NRC-FCs2 采用了更新后的冷碰撞、黑体辐射（BBR）和分布腔相位（DCP）位移系统误差评估，实现了 $1.17 \times 10^{-16}$ 的总系统不确定度。
• 频率链路： 两实验室通过基于全球定位系统（GPS）的消除歧义精确点定位（PPP-AR）链路进行连接。该链路比较了两地氢室（飞轮振荡器）的频率。测量链包括：
  1. 将 Lu+ 时钟与 NUS 氢室（HM）进行比较。
  2. 通过 GPS PPP-AR 链路在 NUS 氢室与 NRC 氢室（VM1）之间传输频率。
  3. 将 NRC VM1 与 NRC-FCs2 喷泉进行比较。
• 不确定度分析： 作者采用傅里叶变换法来估算由于 Lu+ 时钟测量停机时间导致的推断不确定度（$u_{ext}$），并利用了一种修正的功率谱密度（PSD）模型，该模型考虑了 NUS 氢室 Allan 方差中的特定噪声峰。

主要贡献与结果

• 提升精度： 作者测得 $^{176}\text{Lu}^+$ ($^3\text{D}_1$) 跃迁的绝对频率为 353 638 794 073 800.33(9) Hz。
• 降低不确定度： 该测量实现了 $2.6 \times 10^{-16}$ 的总分数量不确定度，相比于之前的测量值（$9.2 \times 10^{-16}$）降低了 3.6 倍。
• 一致性： 结果与之前的测量值以及 CIPM 2025 推荐的频率值高度吻合。
• 系统性改进： Lu+ 时钟的高运行时间（94.2%）显著抑制了死时间推断不确定度。不确定度预算主要受限于 NRC-FCs2 喷泉的不稳定性（$1.8 \times 10^{-16}$），而非光学时钟或链路本身。

意义
本文声称，该测量是首次使 $^{176}\text{Lu}^+$ 的不确定度降至 $3 \times 10^{-16}$ 路线图标准以下，从而满足与基于 Cs 的 SI 秒保持连续性的要求。通过将不确定度降低 3.6 倍，这项工作进一步确立了 $^{176}\text{Lu}^+$ 作为可靠频率基准的地位，及其作为未来重新定义 SI 秒之可行候选者的地位。作者指出，目前的测量主要受限于 NRC-FCs2 喷泉；他们建议，未来的改进方向（例如使用光学合成微波以及将测量时长延长至 30 天）有望将总不确定度降低至 $1.7 \times 10^{-16}$。