Criticality of the viscous to inertial transition near jamming in non-Brownian suspensions

기술 요약: 비브라운(Non-Brownian) 현탁액의 잼밍(Jamming) 인근에서 발생하는 점성-관성 전이의 임계성

문제 제기
고밀도 비브라운 현탁액의 유변학은 자연 현상(예: 산사태, 진흙사태)과 산업 공정(예: 시멘트 슬러리, 세라믹)을 이해하는 데 매우 중요하다. 이 시스템의 핵심적인 특징은 뉴턴 유변학($\Sigma \propto \dot{\gamma}$)을 특징으로 하는 점성 영역에서 바그놀로디안(Bagnoldian) 유변학($\Sigma \propto \dot{\gamma}^2$)을 특징으로 하는 관성 영역으로의 전이다. 이 전이는 전통적으로 입자 관성이 유체역학적 힘보다 지배적이 되어지는 것에 기인한다고 여겨진다.

그러나 이 전이를 촉발하는 물리적 메커니즘과 그 전이가 일어나는 특성 전단 속도는 여전히 논쟁의 대상이다. 실험 및 수치 해석 문헌은 임계 스토크스 수($St_{v \to i}$, 관성 응력과 점성 응력의 비율을 나타내는 무차원 척도)에 대해 상충하는 결과를 제시한다. 마찰이 없는 현탁액(예: 정전기적 반발력을 가진 폴리스티렌 구체)의 경우, $St_{v \to i}$는 부피 분율($\phi$)에 따라 변하며 시스템이 잼밍 부피 분율($\phi_m$)에 가까워짐에 따라 0에 수렴하는 것으로 관찰되었다. 반면, 마찰이 있는 현탁액(예: 거친 PMMA 입자)의 경우, $St_{v \to i}$는 $\phi$와 무관하게 나타나며 유한한 값을 유지하는 것으로 보인다. 마찰이 없는 시스템에서 미세구조의 역할, 특히 미세구조가 갖는 물리적 메커니즘에 대한 합의가 부족하다는 점이 본 연구의 동기가 되었다.

연구 방법론
저자들은 광범위한 전단 속도와 부피 분율에 걸쳐 밀도가 높은 비브라운 마찰 없는 현탁액을 조사하기 위해 이산 요소법(Discrete Element Method, DEM) 시뮬레이션을 사용한다.

• 힘 모델: 역학은 뉴턴의 운동 방정식에 의해 지배되며, 두 가지 주요 힘을 고려한다: 입자 간 간극에서의 상대 운동으로 인해 발생하는 유체역학적 윤활 힘($F^L_{ij}$)과 반발 접촉력($F^R_{ij}$)이다.
• 마찰 없는 근사: 실험에서 발견되는 정전기적 반발 장벽(직접적인 접촉을 방지함)을 모델링하기 위해, 반발력은 표면 분리 거리 $h$가 최소 임계값 $h_{min}$ 아래로 떨어질 때 활성화되는 훅의 법칙 스프링($F^R_{ij} = K\delta n$)으로 모델링된다.
• 시뮬레이션 설정: 시뮬레이션은 전단 흐름을 모사하기 위해 Lees-Edwards 경계 조건을 사용하여 2D 및 3D 도메인에서 수행된다. 결정화를 방지하기 위해 다분산 입자 분포(16%)를 사용한다. 윤활 힘은 입자들이 더 가까워지려 할 때 최소 분리 거리 $h_{min}$을 가정하여 계산되며, 이는 법선 방향 운동을 효과적으로 제한한다.
• 매개변수: 본 연구는 부피 분율($\phi$), 스토크스 수($St = 4\rho a^2 \dot{\gamma} / \eta_f$), 그리고 무차원 강성비($\Gamma$)로 정의된 매개변수 공간을 탐구한다. 시뮬레이션은 $\Gamma \gg 1$인 영역에서 수행되어, 작은 간격에서 반발 장벽이 윤활 힘보다 우세하도록 한다.

주요 기여 및 결과

1. 전이의 임계성: 시뮬레이션은 마찰이 없는 현탁액의 경우, 관성 전단 농화(shear thickening)로의 전이를 나타내는 특성 스토크스 수($St_{v \to i}$)가 일정하지 않음을 확인하였다. 대신, 이는 부피 분율이 증가함에 따라 감소하며 $\phi \to \phi_m$일 때 0에 접근한다. 이 관계는 멱함수 형태를 따른다: $St_{v \to i} \sim (\phi_m - \phi)^\beta$.
2. 스케일링 프레임워크: 이러한 거동을 설명하기 위해, 저자들은 시스템이 잼밍에 접근함에 따라 미세구조적 길이 척도가 발산한다는 가설을 바탕으로 스케일링 프레임워크를 제안한다. 저자들은 성장하는 클러스터 크기 $L_c \sim (\phi_m - \phi)^{-\beta/2}$에 대해 관성 효과를 스케일링하는 수정된 스토크스 수, $St_{Cluster} = B St (\phi_m - \phi)^{-\beta}$를 도입한다.
3. 데이터 붕괴(Data Collapse): 제안된 스케일링 프레임워크를 사용하여, 다양한 부피 분율에 대한 유변학 데이터(상대 점도 $\eta_r$ vs. $St$)가 2D 및 3D 시뮬레이션 모두에서 단일 마스터 커브로 붕괴된다.
   • 2D의 경우, 지수는 $\beta \approx 0.79$이다.
   • 3D의 경우, 지수는 $\beta \approx 0.84$이다.
   • 이 값들은 $St_{v \to i} \sim (\phi_m - \phi)^{-1}$을 시사하는 실험적 관찰과 일치한다.
4. 시스템 크기 의존성: 제안된 발산하는 길이 척도의 존재를 검증하기 위해, 저자들은 시스템 크기 의존성 테스트를 수행하였다. 시뮬레이션 박스 크기가 특성 클러스터 크기보다 작을 때, 클러스터가 주기적 경계를 통해 자기 자신과 상호작용하여 점도가 증가함을 관찰하였다. 점도 데이터를 시스템 크기에 따른 멱함수에 맞춰 피팅함으로써, 저자들은 유변학적 스케일링($L_c \sim (\phi_m - \phi)^{-\beta/2}$)과 일치하는 지수로 발산하는 클러스터 길이 척도 $L_c$를 성공적으로 추출하였다.

의의 및 주장
본 논문은 마찰이 없는 현탁액에서 점성에서 관성 전단 농화로의 전이는 시스템이 잼밍에 접근함에 따라 발산하는 미세구조적 길이 척도(클러스터)에 의해 구동되는 임계 현상이라고 주장한다.

• 메커니즘: 전이의 임계성은 이러한 클러스터의 성장에 기인하며, 이는 관성 효과가 지배적이게 되는 척도를 변화시킨다. 클러스터 크기가 발산함에 따라, 관성 효과를 촉발하는 데 필요한 특성 전단 속도는 사라진다.
• 비국소 유변학(Non-Local Rheology): 발산하는 길이 척도의 존재는 이러한 현탁액의 유변학이 비국소적임을 의미한다. 즉, 응력 전달은 이러한 대규모 클러스터의 형성과 파괴에 의존한다.
• 마찰 시스템과의 대조: 저자들은 이러한 임계 거동이 마찰이 없는 시스템에 특유한 것이라고 언급한다. 입자 접촉이 표면 거칠기 대신 장거리 반발력에 의해 제어되는 마찰 현탁액에서는 전이가 부피 분율과 무관하게 나타나며, 이는 미세구조적 메커니즘이 근본적으로 다름을 시사한다.
• 향후 방향: 본 연구는 성장하는 클러스터를 통한 응력 전달을 고려하는 비국소 이론의 개발을 촉구한다. 또한, 다양한 흐름 영역 전반에 걸친 통합 이론을 구축하기 위해 마찰 현탁액의 클러스터 크기에 대한 스케일링 법칙에 대한 추가 연구의 필요성을 강조한다.