Flow of deformable droplets: self-pinned glasses and string-like flow

技术摘要：变形液滴的流动：自钉扎玻璃与类弦流

问题陈述
复杂流体（如乳液、泡沫和生物细胞悬浮液）的流变学受介观组分的集体组织而非简单分子相互作用的支配。软物质物理学的一个核心挑战是理解屈服应力转变以及随后的流动动力学。虽然硬球胶体已被广泛研究，但颗粒变形性在控制屈服和屈服后形貌方面的作用仍有待深入探索。具体而言，变形液滴如何从停滞的固体状态过渡到流动状态，以及中间动力学机制的本质，需要进一步的研究。

方法论
作者利用数值模拟研究了在压力驱动流下，$N$ 个软性变形液滴组成的“干”悬浮液的流变学。

• 模型： 系统使用多相场方法进行建模。每个液滴 $i$ 由相场 $\phi_i$ 描述。系统的自由能 $F$ 包括定义液滴形状、调节界面张力（趋向于圆形）以及施加位阻斥力（惩罚重叠）的项。
• 动力学： 相场根据耦合了稳态 Poiseuille 流剖面 $v_x(y)$ 的 Cahn-Hilliard 方程进行演化。为了隔离液滴间相互作用和几何效应的影响，忽略了液滴间的流体动力学相互作用。
• 参数： 研究通过改变 Péclet 数（$Pe$，代表平流与扩散时间尺度的比值，即驱动强度）和无量纲变形参数$d = \epsilon/\alpha$来进行。填充率固定在$\Phi = 0.67$。
• 观测指标： 关键指标包括沿流动方向的平均质心速度（$\langle V_\parallel \rangle$）、均方位移（MSD）、速度分布的超额峰度（$\gamma_2$，用于量化非高斯性）、重叠剖面以及结构有序参数（层状序 $\Psi_L$、取向序 $\Psi_6$ 和速度对齐序 $\Psi'$）。

主要贡献与结果
模拟表明，随着驱动强度（$Pe$）的增加，悬浮液经历了两个截然不同的力驱动动力学转变：

1. 屈服转变（固体到自钉扎玻璃）：

   • 在低驱动强度下（$Pe < Pe^*$），系统表现为具有屈服应力的材料，液滴保持在无定形类固体状态中。临界力 $Pe^*$ 与变形性成反比（$Pe^* \sim d^{-1}$）。
   • 刚超过屈服点，系统并未进入稳态流动。相反，它进入了一个间歇性的粘滑（stick-slip）机制。
   • 机制： 该状态被鉴定为一种**“自钉扎”玻璃**。持久的液滴重叠创造了一个缓慢演化的有效崎岖能量景观（$U_O$），从而在动力学上将液滴困在局部笼子（cages）中。运动通过激活事件发生，即液滴在这些自生成的约束下发生弹性加载，随后发生突然的滑动。
   • 特征： 该机制的特征是长寿命的笼效应（邻居交换缓慢）、非高斯速度统计（高超额峰度 $\gamma_2$）以及双峰速度分布。其动力学类似于 Prandtl-Tomlinson 模型中的去钉扎转变，但钉扎势是由悬浮液自身生成而非外部施加的。

2. 向类弦流的转变：

   • 在较高驱动强度下（$Pe \gg Pe^*$），系统发生第二次转变，进入连续的类弦流动状态。
   • 机制： 增加的驱动强度使得液滴能够充分变形以实现连续的邻居交换。这种过程“退火”了重叠结构，消除了崎岖的能量景观并消除长寿命的笼效应。
   • 特征： 系统表现出平滑、持续的运动，且笼效应相关性迅速衰减。在自钉扎相中长期存在的拓扑缺陷（例如 5-7 缺陷对）被逐步湮灭。流动剖面从自钉扎相中的塞流（plug-like flow）转变为更接近抛物线的剖面，且结构有序参数表明形成了对齐的“弦”结构。

相图与定标
作者构建了 $(d, Pe)$ 参数空间的相图，划分了三个区域：停滞（固体）、自钉扎玻璃和类弦流。

• 转变受重叠驱动运动（弛豫）的时间尺度与平流时间尺度之间的竞争控制。
• 单个无量纲控制参数 $Pe \cdot d$ 有效地捕捉了系统的状态：
  • $Pe \cdot d \lesssim 0.39$：停滞相。
  • $0.39 \lesssim Pe \cdot d \lesssim 3.55$：自钉扎玻璃相。
  • $Pe \cdot d \gtrsim 3.55$：类弦流相。

意义与主张
本文声称确定了重构重叠网络是控制变形颗粒驱动悬浮液流动的通用机制。

• 研究表明，变形性引入了硬球系统中不存在的现象，特别是由于动力学生成的约束而导致的“自钉扎”玻璃态的出现。
• 研究阐明，从玻璃态粘滑态到流动态的转变主要源于动力学本质，其特征是笼效应相关性的快速衰减和拓扑缺陷的湮灭，而非剧烈的结构相变。
• 作者指出，这种自生成钉扎和长寿命笼效应的机制可能适用于其他受驱动的变形物体集合，如活性物质和高密度细胞组织，尽管文中并未针对这些特定系统提出明确的实验验证方案。