Flow of deformable droplets: self-pinned glasses and string-like flow

Technische Samenvatting: Stroming van Deformeerbare Druppels: Zelf-gepinde Glas en Draadvormige Stroming

Probleemstelling
De rheologie van complexe vloeistoffen, zoals emulsies, schuimen en biologische cel-suspensies, wordt beheerst door de collectieve organisatie van mesoscopische bestanddelen in plaats van eenvoudige moleculaire interacties. Een centrale uitdaging in de zachte materie fysica is het begrijpen van de yield-stress transitie en de daaropvolgende stromingsdynamica van deformeerbare deeltjes. Ho al zijn harde sferen (hard-sphere colloïden) uitgebreid bestudeerd, blijft de rol van deeltjesdeformabiliteit bij het beheersen van yielding en de post-yielding morfologie minder verkend. Specifiek vereisen de mechanismen waarmee deformeerbare druppels overgaan van een geblokkeerde vaste toestand naar een stromende toestand, evenals de aard van de intermediaire dynamische regimes, verder onderzoek.

Methodologie
De auteurs onderzoeken de rheologie van een "droge" suspensie van $N$ zachte, deformeerbare druppels onder drukgestuurde stroming met behulp van numerieke simulaties.

• Model: Het systeem wordt gemodelleerd met een multiphase-field benadering. Elke druppel $i$ wordt beschreven door een faseveld $\phi_i$. De vrije energie $F$ van het systeem bevat termen voor het definiëren van de druppelvorm, het reguleren van de interface-spanning (die circulariteit bevordert), en het opleggen van sterische afstoting tussen druppels om overlap te bestraffen.
• Dynamica: De fasevelden evolueren volgens Cahn-Hilliard vergelijkingen gekoppeld aan een stationair Poiseuille-stromingsprofiel $v_x(y)$. Hydrodynamische interacties tussen druppels worden genegeerd om de effecten van druppel-druppel interacties en geometrie te isoleren.
• Parameters: De studie varieert het Péclet-getal ($Pe$), dat de ratio vertegenwoordigt tussen advectieve en diffusieve tijdschalen (forceringssterkte), en een dimensieloze deformabiliteitsparameter $d = \epsilon/\alpha$. De pakkingsfractie is vastgesteld op $\Phi = 0.67$.
• Observabelen: Belangrijke metrieken zijn de gemiddelde middelpunt-van-massa snelheid parallel aan de stroming ($\langle V_\parallel \rangle$), de gemiddelde kwadratische verplaatsing (MSD), de excess kurtosis ($\gamma_2$) van de snelheidsverdeling (om niet-Gaussianiteit te kwantificeren), overlapprofielen, en structurele ordeparameters (laning $\Psi_L$, bindingsoriëntatie-orde $\Psi_6$ en snelheidsalignement $\Psi'$).

Belangrijkste Bijdragen en Resultaten
De simulaties onthullen dat de suspensie twee verschillende krachtgedreven dynamische transities ondergaat naarmate de forcing ($Pe$) toeneemt:

1. Yielding Transitie (Vast naar Zelf-gepind Glas):

   • Bij lage forcing ($Pe < Pe^*$) gedraagt het systeem zich als een yield-stress materiaal waarbij de druppels geblokkeerd blijven in een amorfe, solide-achtige toestand. De kritische kracht $Pe^*$ schaalt invers met deformabiliteit ($Pe^* \sim d^{-1}$).
   • Net boven yielding stroomt het systeem niet gestaag. In plaats daarvan komt het in een intermittent stick-slip regime.
   • Mechanisme: Deze toestand wordt geïdentificeerd als een "zelf-gepind" glas. Persistente druppel-overlaps creëren een langzaam evoluerend, effectief ruig energielandschap ($U_O$) dat druppels dynamisch gevangen houdt in lokale kooien (cages). Beweging vindt plaats via geactiveerde gebeurtenissen waarbij druppels elastisch belast worden tegen deze zelf-gegenereerde beperkingen voordat ze abrupt slippen.
   • Signaturen: Dit regime wordt gekenmerkt door langdurige kooivorming (langzame uitwisseling van buren), niet-Gaussianische snelheidsstatistieken (hoge excess kurtosis $\gamma_2$), en bimodale snelheidsverdelingen. De dynamica vertoont gelijkenissen met de depinning transitie in het Prandtl-Tomlinson model, maar het pinning-potentiaal is zelf-gegenereerd door de suspensie in plaats van extern opgelegd.

2. Transitie naar Draadvormige Stroming:

   • Bij hogere forcing ($Pe \gg Pe^*$) vindt een tweede transitie plaats naar een continue, draadvormige stromingstoestand.
   • Mechanisme: Verhoogde forcing zorgt ervoor dat druppels voldoende kunnen deformeren om continu van buren te wisselen. Dit "annealt" de overlapstructuur, wist het ruige energielandschap uit en elimineert de langdurige kooivorming.
   • Signaturen: Het systeem vertoont een vloeiende, aanhoudende beweging met een snelle afname van kooicorrelaties. Topologische defecten (bijv. 5-7 disclination paren) die langdurig zijn in de zelf-gepinde fase, worden progressief geannihileerd. Het stromingsprofiel transformeert van een plug-achtige stroming (in het zelf-gepinde regime) naar een meer parabolisch profiel, en structurele ordeparameters wijzen op de vorming van uitgelijnde draden (strings).

Fasediagram en Schaling
De auteurs construeren een fasediagram in de $(d, Pe)$ parameterruimte die drie regimes afbakent: Vast (Stuck), Zelf-gepind Glas, en Draadvormige Stroming.

• De transities worden beheerst door de competitie tussen de tijdschaal van overlap-gedreven beweging (relaxatie) en de advectie-tijdschaal.
• Eén enkele dimensieloze controleparameter, $Pe \cdot d$, vangt de staat van het systeem effectief op:
  • $Pe \cdot d \lesssim 0.39$: Vast fase (Stuck).
  • $0.39 \lesssim Pe \cdot d \lesssim 3.55$: Zelf-gepind glas fase.
  • $Pe \cdot d \gtrsim 3.55$: Draadvormige stroming fase.

Significantie en Claims
Het artikel claimt de herstructurering van overlap-netwerken te hebben geïdentificeerd als een generiek mechanisme dat de stroming in gedreven suspensies van deformeerbare deeltjes controleert.

• Het demonstreert dat deformabiliteit fenomenen introduceert die afwezig zijn in hard-sphere systemen, specifelijk de opkomst van een "zelf-gepinde" glasfase gedreven door dynamisch gegenereerde beperkingen.
• De studie verheldert dat de transitie van een glasachtige, stick-slip toestand naar een stromende toestand primair van dynamische oorsprong is, gekenmerkt door de snelle afname van kooicorrelaties en de annihilatie van topologische defecten, in plaats van een scherpe structurele faseovergang.
• De auteurs suggereren dat deze mechanismen van zelf-gegenereerde pinning en langdurige kooivorming relevant kunnen zijn voor andere gedreven assemblages van deformeerbare objecten, zoals actieve materie en dichte cellulaire weefsels, hoewel zij binnen de tekst geen expliciete experimentele validaties voor deze specifieke systemen voorstellen.