Flow of deformable droplets: self-pinned glasses and string-like flow

技術要約：変形性液滴の流動：自己ピン留めガラスと紐状流

問題提起
エマルション、フォーム、生物学的細胞懸濁液などの複雑流体のレオロジーは、単純な分子間相互作用ではなく、メソスコピックな構成要素の集団的な組織化によって支配されている。ソフトマター物理学における中心的な課題は、降伏応力遷移と、それに続く流動ダイナミクスの理解である。硬球コロイドについては広範に研究されているが、粒子の変形性が降伏および降伏後の形態を制御する役割については、まだ十分に探索されていない。具体的には、変形性液滴が停止した固体状態から流動状態へと遷移するメカニズム、および中間的な動的レジームの性質をさらに調査する必要がある。

手法
著者らは、数値シミュレーションを用いて、圧力駆動流の下における $N$ 個の軟らかく変形可能な液滴からなる「ドライ」な懸濁液のレオロジーを調査している。

• モデル: システムはマルチフェーズフィールド法を用いてモデル化されている。各液滴 $i$ はフェーズフィールド $\phi_i$ によって記述される。システムの自由エネルギー $F$ には、液滴の形状を定義する項、界面張力（円形性を好む）を制御する項、および液滴間の重なりをペナルティ化する立体的反発を課す項が含まれる。
• ダイナミクス: フェーズフィールドは、定常なポアズイユ流プロファイル $v_x(y)$ に結合したCahn-Hilliard方程式に従って進化する。液滴間の流体力学的相互作用は、液滴同士の相互作用と幾何学的効果を分離するために無視されている。
• パラメータ: 研究では、強制力の強さを表すペクレ数（$Pe$、対流時間スケールと拡散時間スケルの比）と、無次元の変形パラメータ$d = \epsilon/\alpha$を変化させている。充填率（パッキング分率）は$\Phi = 0.67$ に固定されている。
• 観測量: 主要な指標として、流れに平行な重心速度の平均（$\langle V_\parallel \rangle$）、平均二乗変位（MSD）、速度分布の過剰尖度（$\gamma_2$、非ガウス性を定量化するため）、重なりプロファイル、および構造秩序パラメータ（レーニング $\Psi_L$、回転方位秩序 $\Psi_6$、および速度整列 $\Psi'$）を用いている。

主要な貢献と結果
シミュレーションにより、強制力（$Pe$）が増加するにつれて、懸濁液が2つの異なる力駆動の動的遷移を起こすことが明らかになった。

1. 降伏遷移（固体から自己ピン留めガラスへ）:

   • 低強制力（$Pe < Pe^*$）において、システムは降伏応力材料として振る舞い、液滴は無定形な固体的な状態に留まる。臨界力 $Pe^*$ は変形性と反比例の関係にある（$Pe^* \sim d^{-1}$）。
   • 降伏直上の状態では、システムは定常的に流れるのではなく、代わりに間欠的なスティック・スリップ・レジームに入る。
   • メカニズム: この状態は**「自己ピン留め」ガラス**として特定される。持続的な液滴の重なりが、ゆっくりと進化する実効的な凹凸のあるエネルギーランドスケープ（$U_O$）を生み出し、液滴を局所的なケージの中に動的に閉じ込める。運動は、液滴が自己生成された制約に対して弾性的に負荷をかけた後に突然滑るような、活性化イベントを介して起こる。
   • 特徴: このレジームは、長寿命のケージング（遅い近傍交換）、非ガウス的な速度統計（高い過剰尖度 $\gamma_2$）、および二峰性の速度分布によって特徴付けられる。そのダイナミクスはPrandtl-Tomlinsonモデルのデピニング転移に似ているが、ピン留めポテンシャルは外部から課されるものではなく、懸濁液自体によって自己生成されたものである。

2. 紐状流への遷移:

   • より高い強制力（$Pe \gg Pe^*$）では、連続的な紐状（ストリング状）流状態への第二の遷移が起こる。
   • メカニズム: 強制力の増加により、液滴は近傍を連続的に交換できるほど十分に変形できるようになる。これにより、重なり構造が「アニール（焼きなまし）」され、凹凸のあるエネルギーランドスケープが消去され、長寿命のケージングが排除される。
   • 特徴: システムは、滑らかで持続的な運動を示し、ケージング相関の急速な減衰を伴う。自己ピン留め相において長寿命であったトポロジカル欠陥（例：5-7配位子対）は、段階的に消滅する。流動プロファイルは、自己ピン留めレジームにおけるプラグ流（プラグ状流）から、より放物線状のプロファイルへと遷移し、構造秩序パラメータは整列した紐状構造の形成を示す。

相図とスケーリング
著者らは、$(d, Pe)$ パラメータ空間において、3つのレジーム（Stuck/停止、Self-Pinned Glass/自己ピン留めガラス、String-like Flow/紐状流）を区分する相図を構築している。

• 遷移は、重なりによる運動のタイムスケール（緩和）と対流タイムスケールの間の競争によって支配される。
• 単一の無次元制御パラメータ $Pe \cdot d$ が、システムの状態で有効に機能する：
  • $Pe \cdot d \lesssim 0.39$: Stuck（停止）相
  • $0.39 \lesssim Pe \cdot d \lesssim 3.55$: 自己ピン留めガラス相
  • $Pe \cdot d \gtrsim 3.55$: 紐状流相

意義と主張
本論文は、重なりネットワークの再構成が、変形性粒子を用いた駆動懸濁液の流動を制御する一般的なメカニズムであることを特定したと主張している。

• 変形性が、硬球システムには存在しない現象、特に動的に生成された制約によって駆動される「自己ピン留め」ガラス状態の出現をもたらすことを示している。
• 粘着的なスティック・スリップ状態から流動状態への遷移は、主に動的な起源であり、ケージング相関の急速な減衰やトポロジカル欠陥の消滅によって特徴付けられることを明らかにしている。
• 著者らは、このような自己生成されたピン留めや長寿命のケージングのメカニズムが、アクティブマターや高密度の細胞組織などの、駆動される変形オブジェクトの集合体にも関連している可能性を示唆しているが、本文中でこれらの特定のシステムに対する実験的な検証を明示的に提案してはいない。