Combining physical models with dynamically acquired experimental information for the optimization of multicomponent NASICON fast ionic conductors in a self-driving laboratory

La búsqueda de mejores baterías a menudo lleva a los científicos a observar los materiales que permiten que la electricidad fluya en su interior. En una batería de iones de sodio, que ofrece una alternativa sostenible a las baterías de iones de litio que alimentan nuestros teléfonos y coches, este flujo ocurre a través de un electrolito sólido. Este material sólido debe ser una autopista para los iones de sodio, permitiendo que estos se desplacen rápidamente para cargar y descargar la batería, mientras permanece estable y sea fácil de fabricar. Una familia de materiales prometedora para este trabajo se llama NASICON. Estos son cristales complejos hechos de sodio, fósforo, oxígeno y varios átomos metálicos. El desafío reside en su complejidad: al intercambiar diferentes átomos metálicos dentro de la estructura cristalina, los científicos pueden ajustar la velocidad a la que se mueven los iones. Sin embargo, encontrar la mezcla perfecta es como buscar una aguja en un pajar que cambia de forma constantemente. Si la mezcla es ligeramente incorrecta, el material se niega a formar la estructura cristalina deseada y, en su lugar, crea un cúmulo de impurezas inútiles, dejándolo inservible para una batería.

Tradicionalmente, encontrar estas mezclas perfectas ha sido un proceso lento de ensayo y error, donde los investigadores adivinan una fórmula, la hornean en un horno y esperan lo mejor. Si falla, vuelven a adivinar. Este enfoque es ineficiente cuando el número de combinaciones posibles es vasto. Un nuevo estudio introduce una forma diferente de trabajar. Los investigadores han construido un sistema que combina lo que ya sabemos sobre física con retroalimentación en tiempo real de los experimentos. Crearon un marco que actúa como una guía autocorrectiva. Comienza con un modelo computacional que predice qué recetas químicas es probable que funcionen y cuáles es probable que fallen. Luego, envía una receta candidata a un laboratorio robótico que mezcla los polvos y los calienta. El robot analiza entonces el resultado mediante rayos X para ver qué se formó realmente. Si el resultado no es perfecto, el sistema aprende del error, ajusta su mapa interno de lo que funciona e inmediatamente diseña una mejor receta para la siguiente ronda. Este ciclo se repite, con la máquina aprendiendo de cada éxito y cada fracaso para navegar por el complejo paisaje químico mucho más rápido de lo que un humano podría hacerlo.

En este estudio, el equipo aplicó este enfoque de conducción autónoma para descubrir nuevos conductores de sodio. Dejaron al robot suelto en un espacio químico de alta dimensión, probando docenas de variaciones de materiales NASICON. El sistema fue diseñado para equilibrar dos objetivos contrapuestos: encontrar un material que sea fácil de sintetizar sin impurezas, y encontrar uno que conduzca bien la electricidad. El robot realizó 78 ensayos en total. En la primera ronda, utilizó su conocimiento inicial para elegir puntos de partida. Muchos de estos primeros intentos dieron lugar a materiales que eran mayoritariamente la estructura cristalina correcta, pero que aún contenían algunas impurezas no deseadas. El sistema no descartó estos resultados; en su lugar, analizó las impurezas específicas que aparecieron. Luego utilizó esa información para retocar la receta química para la siguiente ronda, reduciendo los ingredientes que causaban problemas mientras mantenía los ingredientes que ayudaban a formar el cristal deseado.

Los resultados de esta campaña automatizada fueron significos. Después de solo una o dos rondas de ajuste para cada sistema químico, el robot logró sintetizar 23 composiciones donde el cristal NASICON deseado era el material dominante. De estas, 18 se encontraban en una región específica del espacio químico que los modelos computacionales predijeron que tendría una alta conductividad iónica. Para verificar estas predicciones, los investigadores tomaron las muestras más prometedoras y midieron qué tan bien conducían la electricidad. Dos de los nuevos materiales destacaron. Uno mostró una conductividad iónica total de 0,7 milisiemens por centímetro, y otro alcanzó 0,3 milisiemens por centímetro. Cuando los investigadores observaron más de cerca la estructura interna del material, ignorando los límites entre los granos, la conductividad de la primera muestra saltó a 3,96 milisiemens por centímetro, y la segunda a 3,17 milisiemens por centímetro. Estas cifras son competitivas con los mejores conductores de sodio conocidos, y se lograron sin los años de optimización manual que suelen requerirse.

El estudio también reveló algo importante sobre los límites de estos materiales. Al observar qué recetas funcionaron y cuáles fallaron, los investigadores pudieron mapear los límites de estabilidad de estos cristales. Encontraron que la cantidad de energía que un material puede tener por encima de su estado más estable antes de fallar al formarse depende de los ingredientes específicos utilizados. Para los materiales hechos solo de grupos de fosfato, el límite era bastante estricto. Sin embargo, para los materiales que mezclaban fosfato con grupos de silicato, el sistema podía tolerar un rango mucho más amplio de inestabilidad antes de fallar. Esto sugiere que mezclar diferentes tipos de bloques de construcción químicos puede abrir nuevos caminos para la síntesis que antes se consideraban demasiado difíciles. Los investigadores señalaron que, si bien el sistema encontró muchas recetas exitosas, también identificó casos en los que un material parecía bueno en el papel pero fallaba en la conducción, resaltando que la relación entre la receta química y el rendimiento final sigue siendo compleja y no se comprende completamente.

El éxito de este proyecto demuestra el poder de cerrar el ciclo entre la teoría y el experimento. En lugar de depender de modelos computacionales estáticos que podrían pasar por alto comportamientos sutiles del mundo real, o de depender únicamente de la intuición humana, el sistema utilizó un enfoque dinámico. Trató cada experimento, incluso los fallidos, como datos valiosos. Cuando una síntesis no produjo un cristal puro, el sistema no se limitó a seguir adelante; utilizó la naturaleza específica del fallo para refinar su comprensión de las reglas químicas. Esto le permitió localizar rápidamente la estrecha ventana de composiciones que eran tanto sintetizables como funcionales. Los investigadores enfatizaron que este método no es una solución mágica que resuelve todos los problemas instantáneamente. Todavía hubo casos en los que el sistema tuvo dificultades para predecir la composición exacta de un cristal cuando estaba mezclado con otras fases, y algunas recetas prometedoras todavía resultaron en una baja conductividad. Sin embargo, la capacidad de identificar y descartar rápidamente los callejones sin salida, mientras se refina simultáneamente la búsqueda de los mejores candidatos, marca un paso significativo hacia adelante.

Este trabajo sienta las bases para un nuevo tipo de descubrimiento de materiales. El marco utilizado aquí es modular, lo que significa que puede adaptarse fácilmente para probar otras propiedades o materiales. Los investigadores sugieren que, en el futuro, tales sistemas podrían expandirse para considerar otros factores como el costo de las materias primas o cómo interactúa el material de la batería con otras partes de una celda de batería. El objetivo final es ir más allá del simple cribado, donde se prueban miles de materiales uno por uno, hacia laboratorios inteligentes que puedan razonar sobre sus resultados y diseñar sus propios siguientes pasos. Al demostrar que un robot puede aprender de sus errores para descubrir nuevos materiales de alto rendimiento, este estudio muestra que el futuro del desarrollo de baterías puede residir en máquinas que no solo siguen instrucciones, sino que aprenden activamente a resolver los rompecabezas de la química.