Combining physical models with dynamically acquired experimental information for the optimization of multicomponent NASICON fast ionic conductors in a self-driving laboratory

De zoektocht naar betere batterijen leidt wetenschappers er vaak toe om te kijken naar de materialen die de elektriciteit binnenin laten stromen. In een natrium-ionbatterij, die een duurzaam alternatief biedt voor de lithium-ionbatterijen die onze telefoons en auto's voeden, vindt deze stroom plaats via een vaste elektrolyt. Dit vaste materiaal moet een snelweg zijn voor natriumionen, waardoor ze snel kunnen doorstromen om de batterij te laden en te ontladen, terwijl het materiaal stabiel en gemakkelijk te produceren blijft. Een veelbelovende familie van materialen voor deze taak zijn de zogenaamde NASICON-materialen. Dit zijn complexe kristallen gemaakt van natrium, fosfor, zuurstof en diverse metaalatomen. De uitdaging ligt in hun complexiteit: door verschillende metaalatomen in de kristalstructuur te vervangen, kunnen wetenschappers afstemmen hoe snel de ionen bewegen. Het vinden van de perfecte mix is echter als het zoeken naar een speld in een hooiberg die voortdurend van vorm verandert. Als de mix ook maar iets afwijkt, weigert het materiaal de gewenste kristalstructuur te vormen en creëert het in plaats daarvan een wirwar van nutteloze onzuiverheden, waardoor het onbruikbaar wordt voor een batterij.

Traditioneel was het vinden van deze perfecte mengsels een traag proces van vallen en opstaan, waarbij onderzoekers een formule gokten, deze in een oven bakten en hoopten op het beste. Als het mislukte, gokten ze opnieuw. Deze aanpak is inefficiënt wanneer het aantal mogelijke combinaties enorm is. Een nieuwe studie introduceert een andere manier van werken. Onderzoekers hebben een systeem gebouwd dat combineert wat we al weten over de natuurkunde met realtime feedback van experimenten. Ze creëerden een raamwerk dat fungeert als een zelfcorrigerende gids. Het begint met een computermodel dat voorspelt welke chemische recepten waarschijnlijk zullen werken en welke waarschijnlijk zullen falen. Vervolgens stuurt het een kandidaatrecept naar een robotisch laboratorium dat de poeders mengt en verhit. De robot analyseert vervolgens het resultaat met behulp van röntgenstraling om te zien wat er daadwerkelijk is gevormd. Als het resultaat niet perfect is, leert het systeem van de fout, past het zijn interne kaart van wat werkt aan en ontwerpt het onmiddellijk een beter recept voor de volgende ronde. Deze cyclus herhaalt zich, waarbij de machine leert van elke succeservaring en elke fout om veel sneller door het complexe chemische landschap te navigeren dan een mens zou kunnen.

In deze studie paste het team deze zelfsturende aanpak toe om nieuwe natriumgeleiders te ontdekken. Ze lieten de robot los in een hoogdimensionale chemische ruimte, waarbij tientallen variaties van NASICON-materialen werden getest. Het systeem was ontworpen om twee concurrerende doelen te balanceren: het vinden van een materiaal dat gemakkelijk te synthetiseren is zonder onzuiverheden, en het vinden van een materiaal dat goed elektriciteit geleidt. De robot voerde in totaal 78 proeven uit. In de eerste ronde gebruikte het zijn initiële kennis om startpunten te kiezen. Veel van deze eerste pogingen resulteerden in materialen die grotendeels de juiste kristalstructuur hadden, maar nog steeds enkele ongewenste onzuiverheden bevatten. Het systeem verwierp deze resultaten niet; in plaats daarvan analyseerde het de specifieke onzuiverheden die optraden. Het gebruikte die informatie vervolgens om het chemische recept voor de volgende ronde aan te passen, door de ingrediënten die problemen veroorzaakten te verminderen, terwijl de ingrediënten die hielpen bij de vorming van het gewenste kristal behouden bleven.

De resultaten van deze geautomatiseerde campagne waren significant. Na slechts één of twee rondes van aanpassing voor elk chemisch systeem, slaagde de robot erin om 23 composities te synthetiseren waarbij het gewenste NASICON-kristal het dominante materiaal was. Hiervan bevonden er 18 zich in een specifiek gebied van de chemische ruimte dat de computermodellen als een gebied met een hoge ionische geleidbaarheid hadden voorspeld. Om deze voorspellingen te verifiëren, namen de onderzoekers de meest veelbelovende monsters en maten hoe goed ze elektriciteit geleidden. Twee van de nieuwe materialen sprongen eruit. De ene vertoonde een totale ionische geleidbaarheid van 0,7 millisiemens per centimeter, en de andere bereikte 0,3 millisiemens per centimeter. Wanneer de onderzoekers nauwkeuriger naar de interne structuur van het materiaal keken, waarbij de grenzen tussen de korrels werden genegeerd, sprong de geleidbaarheid van het eerste monster naar 3,96 millisiemens per centimeter en die van het tweede naar 3,17 millisiemens per centimeter. Deze cijfers zijn competitief met de best bekende natriumgeleiders, en ze werden bereikt zonder de jaren van handmatige optimalisatie die gewoonlijk vereist zijn.

De studie onthulde ook iets belangrijks over de grenzen van deze materialen. Door te observeren welke recepten wel en niet werkten, waren de onderzoekers in staat om de grenzen van de stabiliteit van deze kristallen in kaart te brengen. Ze ontdekten dat de hoeveelheid energie die een materiaal kan hebben boven de meest stabiele toestand voordat het faalt om te vormen, afhangt van de specifieke ingrediënten die worden gebruikt. Voor materialen die alleen uit fosfaatgroepen bestaan, was de limiet vrij strikt. Echter, voor materialen die fosfaat mengden met silicaatgroepen, kon het systeem een veel breder bereik aan instabiliteit tolereren voordat het faalde. Dit suggereert dat het mengen van verschillende soorten chemische bouwstenen nieuwe paden voor synthese kan openen die voorheen als te moeilijk werden beschouwd. De onderzoekers merkten op dat hoewel het systeem veel succesvolle recepten vond, het ook gevallen identificeerde waarin een materiaal er op papier goed uitzag maar slecht geleidde, wat benadrukt dat de relatie tussen het chemische recept en de uiteindelijke prestatie nog steeds complex en niet volledig begrepen is.

Het succes van dit project demonstreert de kracht van het sluiten van de cirkel tussen theorie en experiment. In plaats van te vertrouwen op statische computermodellen die subtiele real-world gedragingen kunnen missen, of uitsluitend te vertrouwen op menselijke intuïtie, gebruikte het systeem een dynamische aanpak. Het behandelde elk experiment, zelfs de mislukte, als waardevolle data. Wanneer een synthese er niet in slaagde een zuiver kristal te produceren, ging het systeem niet simpelweg verder; het gebruikte de specifieke aard van de mislukking om zijn begrip van de chemische regels te verfijnen. Dit stelde het systeem in staat om snel in te zoomen op de nauwe marge van composities die zowel synthetiseerbaar als functioneel waren. De onderzoekers benadrukten dat deze methode geen magische oplossing is die alle problemen onmiddellijk oplost. Er waren nog steeds gevallen waarin het systeem moeite had om de exacte samenstelling van een kristal te voorspellen wanneer het gemengd was met andere fasen, en sommige veelbelovende recepten resulteerden nog steeds in een lage geleidbaarheid. Echter, het vermogen om snel doodlopende wegen te identificeren en te verwerpen, terwijl tegelijkertijd de zoektocht naar de beste kandidaten wordt verfijnd, markeert een belangrijke stap voorwaarts.

Dit werk legt de basis voor een nieuw soort materiaaldest discovery. Het raamwerk dat hier is gebruikt is modulair, wat betekent dat het gemakkelijk kan worden aangepast om andere eigenschappen of materialen te testen. De onderzoekers suggereren dat dergelijke systemen in de toekomst kunnen worden uitgebreid om ook andere factoren te overwegen, zoals de kosten van grondstoffen of hoe goed het batterijmateriaal interageert met andere onderdelen van een batterijcel. Het uiteindelijke doel is om verder te gaan dan eenvoudige screening, waarbij duizenden materialen één voor één worden getest, naar intelligente laboratoria die over hun resultaten kunnen redeneren en hun eigen volgende stappen kunnen ontwerpen. Door te bewijzen dat een robot kan leren van zijn fouten om nieuwe, hoogwaardige materialen te ontdekken, laat deze studie zien dat de toekomst van batterijontwikkeling wellicht ligt in machines die niet alleen instructies opvolgen, maar ook actief leren om de puzzels van de chemie op te lossen.