Combining physical models with dynamically acquired experimental information for the optimization of multicomponent NASICON fast ionic conductors in a self-driving laboratory

A busca por baterias melhores frequentemente leva os cientistas a observar os materiais que permitem que a eletricidade flua dentro delas. Em uma bateria de íon-sódio, que oferece uma alternativa sustentável às baterias de íon-lítio que alimentam nossos telefones e carros, esse fluxo ocorre através de um eletrólito sólido. Este material sólido deve ser uma rodovia para os íons de sódio, permitindo que eles viajem rapidamente para carregar e descarregar a bateria, enquanto permanece estável e fácil de fabricar. Uma família promissora de materiais para este trabalho é chamada de NASICON. Estes são cristais complexos feitos de sódio, fósforo, oxigênio e vários átomos metálicos. O desafio reside na sua complexidade: ao trocar diferentes átomos metálicos na estrutura cristalina, os cientistas podem ajustar a velocidade com que os íons se movem. No entanto, encontrar a mistura perfeita é como procurar uma agulha em um palheiro que muda de forma constantemente. Se a mistura estiver ligeiramente errada, o material se recusa a formar a estrutura cristalina desejada e, em vez disso, cria um emaranhado de impurezas inúteis, tornando-o inútil para uma bateria.

Tradicionalmente, encontrar essas misturas perfeitas tem sido um processo lento de tentativa e erro, onde os pesquisadores adivinham uma fórmula, assam em um forno e esperam pelo melhor. Se falhar, eles adivinham novamente. Essa abordagem é ineficiente quando o número de combinações possíveis é vasto. Um novo estudo introduz uma maneira diferente de trabalhar. Pesquisadores construíram um sistema que combina o que já sabemos sobre física com o feedback em tempo real de experimentos. Eles criaram uma estrutura que atua como um guia autocorretivo. Começa com um modelo computacional que prevê quais receitas químicas provavelmente funcionarão e quais provavelmente falharão. Em seguida, envia uma receita candidata para um laboratório robótico que mistura os pós e os aquece. O robô então analisa o resultado usando raios X para ver o que realmente se formou. Se o resultado não for perfeito, o sistema aprende com o erro, ajusta seu mapa interno do que funciona e projeta imediatamente uma receita melhor para a próxima rodada. Este ciclo se repete, com a máquina aprendendo com cada sucesso e cada falha para navegar pelo complexo cenário químico muito mais rápido do que um humano conseguiria.

Neste estudo, a equipe aplicou essa abordagem de condução autônoma para descobrir novos condutores de sódio. Os pesquisadores soltaram o robô em um espaço químico de alta dimensão, testando dezenas de variações de materiais NASICON. O sistema foi projetado para equilibrar dois objetivos concorrentes: encontrar um material que seja fácil de sintetizar sem impurezas e encontrar um que conduza eletricidade bem. O robô realizou 78 tentativas no total. Na primeira rodada, utilizou seu conhecimento inicial para escolher pontos de partida. Muitas dessas primeiras tentativas resultaram em materiais que eram majoritariamente a estrutura cristalina correta, mas ainda continham algumas impurezas indesejadas. O sistema não descartou esses resultados; em vez disso, analisou as impurezas específicas que apareceram. Ele então usou essa informação para ajustar a receita química para a próxima rodada, reduzindo os ingredientes que causavam problemas enquanto mantinha os ingredientes que ajudavam a formar o cristal desejado.

Os resultados dessa campanha automatizada foram significativos. Após apenas uma ou duas rodadas de ajuste para cada sistema químico, o robô sintetizou com sucesso 23 composições onde o cristal NASICON desejado era o material dominante. Destas, 18 estavam localizadas em uma região específica do espaço químico que os modelos computacionais previram ter alta condutividade iônica. Para verificar essas previsões, os pesquisadores pegaram as amostras mais promissoras e mediram quão bem elas conduziam eletricidade. Dois dos novos materiais se destacaram. Um mostrou uma condutividade iônica total de 0,7 milisiemens por centímetro, e outro atingiu 0,3 milisiemens por centímetro. Quando os pesquisadores examinaram mais de perto a estrutura interna do material, ignorando as fronteiras entre os grãos, a condutividade da primeira amostra saltou para 3,96 milisiemens por centímetro, e a segunda para 3,17 milisiemens por centímetro. Esses números são competitivos com os melhores condutores de sódio conhecidos, e foram alcançados sem os anos de otimização manual normalmente exigidos.

O estudo também revelou algo importante sobre os limites desses materiais. Ao observar quais receitas funcionaram e quais falharam, os pesquisadores foram capazes de mapear os limites de estabilidade desses cristais. Eles descobriram que a quantidade de energia que um material pode ter acima de seu estado mais estável antes de falhar em se formar depende dos ingredientes específicos utilizados. Para materiais feitos apenas de grupos de fosfato, o limite era bastante rigoroso. No entanto, para materiais que misturavam fosfato com grupos de silicato, o sistema podia tolerar uma gama muito mais ampla de instabilidade antes de falhar. Isso sugere que misturar diferentes tipos de blocos de construção químicos pode abrir novos caminhos para a síntese que antes eram considerados muito difíceis. Os pesquisadores observaram que, embora o sistema tenha encontrado muitas receitas bem-sucedidas, ele também identificou casos em que um material parecia bom no papel, mas falhava em conduzir bem, destacando que a relação entre a receita química e o desempenho final ainda é complexa e não totalmente compreendida.

O sucesso deste projeto demonstra o poder de fechar o ciclo entre a teoria e o experimento. Em vez de depender de modelos computacionais estáticos que podem perder comportamentos sutis do mundo real, ou depender apenas da intuição humana, o sistema utilizou uma abordagem dinâmica. Ele tratou cada experimento, mesmo os que falharam, como dados valiosos. Quando uma síntese falhou em produzir um cristal puro, o sistema não apenas seguiu em frente; ele usou a natureza específica da falha para refinar sua compreensão das regras químicas. Isso permitiu que ele rapidamente convergisse para a janela estreita de composições que eram simultaneamente sintetizáveis e funcionais. Os pesquisadores enfatizaram que este método não é uma solução mágica que resolve todos os problemas instantaneamente. Ainda houve casos em que o sistema teve dificuldade em prever a composição exata de um cristal quando este estava misturado com outras fases, e algumas receitas promissoras ainda resultaram em baixa condutividade. No entanto, a capacidade de identificar e descartar rapidamente becos sem saída, enquanto simultaneamente refina a busca pelos melhores candidatos, marca um avanço significativo.

Este trabalho estabelece a base para um novo tipo de descoberta de materiais. A estrutura utilizada aqui é modular, o que significa que pode ser facilmente adaptada para testar outras propriedades ou materiais. Os pesquisadores sugerem que, no futuro, tais sistemas poderiam ser expandidos para considerar outros fatores, como o custo das matérias-primas ou como o material da bateria interage com outras partes de uma célula de bateria. O objetivo final é ir além da simples triagem, onde milhares de materiais são testados um por um, em direção a laboratórios inteligentes que possam raciocinar sobre seus resultados e projetar seus próprios próximos passos. Ao provar que um robô pode aprender com seus erros para descobrir novos materiais de alto desempenho, este estudo mostra que o futuro do desenvolvimento de baterias pode residir em máquinas que não apenas seguem instruções, mas aprendem ativamente a resolver os enigmas da química.