Combining physical models with dynamically acquired experimental information for the optimization of multicomponent NASICON fast ionic conductors in a self-driving laboratory

La ricerca di batterie migliori porta spesso gli scienziati a esaminare i materiali che permettono all'elettricità di fluire al loro interno. In una batteria agli ioni di sodio, che offre un'alternativa sostenibile alle batterie agli ioni di litio che alimentano i nostri telefoni e le nostre auto, questo flusso avviene attraverso un elettrolita solido. Questo materiale solido deve essere un'autostrada per gli ioni di sodio, permettendo loro di sfrecciare rapidamente per caricare e scaricare la batteria, pur rimanendo stabile e facile da fabbricare. Una famiglia promettente di materiali per questo compito è chiamata NASICON. Questi sono cristalli complessi composti da sodio, fosforo, ossigeno e vari atomi metallici. La sfida risiede nella loro complessità: scambiando diversi atomi metallici all'interno della struttura cristallina, gli scienziati possono regolare la velocità con cui gli ioni si muovono. Tuttavia, trovare la miscela perfetta è come cercare un ago in un pagliaio che continua a cambiare forma. Se la miscela è leggermente errata, il materiale rifiuta di formare la struttura cristallina desiderata e crea invece un ammasso di inutili impurità, rendendolo inutile per una batteria.

Tradizionalmente, trovare queste miscele perfette è stato un lento processo di tentativi ed errori, in cui i ricercatori indovinano una formula, la cuociono in un forno e sperano nel meglio. Se fallisce, indovinano di nuovo. Questo approccio è inefficiente quando il numero di possibili combinazioni è vastissimo. Un nuovo studio introduce un modo diverso di lavorare. I ricercatori hanno costruito un sistema che combina ciò che già sappiamo della fisica con il feedback in tempo reale dagli esperimenti. Hanno creato un framework che agisce come una guida autocorrettiva. Esso parte da un modello informatico che predice quali ricette chimiche siano probabilmente funzionanti e quali siano probabilmente fallimentari. Poi, invia una ricetta candidata a un laboratorio robotico che mescola le polveri e le scalda. Il robot analizza poi il risultato utilizzando i raggi X per vedere cosa si è effettivamente formato. Se il risultato non è perfetto, il sistema impara dall'errore, aggiusta la sua mappa interna di ciò che funziona e progetta immediatamente una ricetta migliore per il round successivo. Questo ciclo si ripete, con la macchina che impara da ogni successo e da ogni fallimento per navigare nel complesso panorama chimico molto più velocemente di quanto potrebbe fare un essere umano.

In questo studio, il team ha applicato questo approccio "self-driving" per scoprire nuovi conduttori di sodio. Hanno lasciato il robot libero in uno spazio chimico ad alta dimensionalità, testando decine di variazioni di materiali NASICON. Il sistema è stato progettato per bilanciare due obiettivi contrastanti: trovare un materiale che sia facile da sintetizzare senza impurità e trovare uno che conduca bene l'elettricità. Il robot ha eseguito in totale 78 prove. Nel primo round, ha utilizzato la sua conoscenza iniziale per scegliere i punti di partenza. Molti di questi primi tentativi hanno prodotto materiali che erano per lo più della giusta struttura cristallina, ma contenevano ancora alcune impurità indesiderate. Il sistema non ha scartato questi risultati; al contrario, ha analizzato le specifiche impurità che apparivano. Ha poi utilizzato tali informazioni per modificare la ricetta chimica per il round successivo, riducendo gli ingredienti che causavano problemi e mantenendo quelli che aiutavano a formare il cristallo desiderato.

I risultati di questa campagna automatizzata sono stati significativi. Dopo solo uno o due round di aggiustamenti per ogni sistema chimico, il robot ha sintetizzato con successo 23 composizioni in cui il cristallo NASICON desiderato era il materiale dominante. Di questi, 18 si trovavano in una specifica regione dello spazio chimico che i modelli informatici avevano previsto avere un'alta conducibilità ionica. Per verificare queste previsioni, i ricercatori hanno preso i campioni più promettenti e hanno misurato quanto bene conducessero l'elettricità. Due dei nuovi materiali si sono distinti. Uno mostrava una conducibilità ionica totale di 0,7 millisiemens per centimetro, e un altro ha raggiunto 0,3 millisiemens per centimetro. Quando i ricercatori hanno esaminato più da vicino la struttura interna del materiale, ignorando i confini tra i grani, la conducibilità del primo campione è balzata a 3,96 millisiemens per centimetro, e quella del secondo a 3,17 millisiemens per centimetro. Questi numeri sono competitivi con i migliori conduttori di sodio conosciuti, e sono stati raggiunti senza gli anni di ottimizzazione manuale solitamente richiesti.

Lo studio ha anche rivelato qualcosa di importante riguardo ai limiti di questi materiali. Osservando quali ricette funzionavano e quali fallivano, i ricercatori sono stati in grado di mappare i confini di stabilità di questi cristalli. Hanno scoperto che la quantità di energia che un materiale può avere sopra il suo stato più stabile prima di fallire nel formarsi dipende dagli ingredienti specifici utilizzati. Per i materiali composti solo da gruppi di fosfato, il limite era piuttosto rigido. Tuttavia, per i materiali che mescolavano fosfato con gruppi di silicato, il sistema poteva tollerare un intervallo molto più ampio di instabilità prima di fallire. Ciò suggerisce che mescolare diversi tipi di blocchi costruttivi chimici può aprire nuove strade per la sintesi che prima erano ritenute troppo difficili. I ricercatori hanno notato che, sebbene il sistema avesse trovato molte ricette di successo, aveva anche identificato casi in cui un materiale sembrava buono sulla carta ma non conduceva bene, evidenziando che la relazione tra la ricetta chimica e la prestazione finale è ancora complessa e non completamente compresa.

Il successo di questo progetto dimostra il potere di chiudere il cerchio tra teoria ed esperimento. Inve di affidarsi a modelli informatici statici che potrebbero perdere sottili comportamenti reali, o di affidarsi esclusivamente all'intuizione umana, il sistema ha utilizzato un approccio dinamico. Ha trattato ogni esperimento, anche quelli falliti, come dati preziosi. Quando una sintesi non riusciva a produrre un cristallo puro, il sistema non passava semplicemente oltre; usava la natura specifica del fallimento per affinare la sua comprensità delle regole chimiche. Ciò ha permesso di individuare rapidamente la stretta finestra di composizioni che fossero sia sintetizzabili che funzionali. I ricercatori hanno sottolineato che questo metodo non è una soluzione magica che risolve tutti i problemi istantaneamente. C'erano ancora casi in cui il sistema faticava a prevedere la composizione esatta di un cristallo quando era mescolato con altre fasi, e alcune ricette promettenti risultavano comunque in una bassa conducibilità. Tuttavia, la capacità di identificare e scartare rapidamente i vicoli ciechi, pur affinando simultaneamente la ricerca dei candidati migliori, segna un passo avanti significativo.

Questo lavoro pone le basi per un nuovo tipo di scoperta dei materiali. Il framework utilizzato qui è modulare, il che significa che può essere facilmente adattato per testare altre proprietà o altri materiali. I ricercatori suggeriscono che in futuro tali sistemi potrebbero essere ampliati per considerare altri fattori, come il costo delle materie prime o il modo in cui il materiale della batteria interagisce con le altre parti di una cella della batteria. L'obiettivo finale è andare oltre lo screening semplice, dove migliaia di materiali vengono testati uno alla volta, verso laboratori intelligenti che possano ragionare sui propri risultati e progettare i propri passi successivi. Dimostrando che un robot può imparare dai propri errori per scoprire nuovi materiali ad alte prestazioni, questo studio mostra che il futuro dello sviluppo delle batterie potrebbe risiedere in macchine che non si limitano a seguire istruzioni, ma imparano attivamente a risolvere i puzzle della chimica.