Combining physical models with dynamically acquired experimental information for the optimization of multicomponent NASICON fast ionic conductors in a self-driving laboratory

Die Suche nach besseren Batterien führt Wissenschaftler oft dazu, sich die Materialien anzusehen, die den Stromfluss in ihnen ermöglichen. In einer Natrium-Ionen-Batterie, die eine nachhaltige Alternative zu den Lithium-Ionen-Batterien darstellt, die unsere Telefone und Autos antreiben, geschieht dieser Fluss durch einen festen Elektrolyten. Dieses feste Material muss eine Autobahn für Natrium-Ionen sein, die es ihnen ermöglicht, schnell zu laden und zu entladen, während es gleichzeitig stabil und leicht herstellbar bleibt. Eine vielversprechende Materialfamilie für diese Aufgabe sind sogenannte NASICON-Materialien. Dabei handelt es-sich um komplexe Kristalle aus Natrium, Phosphor, Sauerstoff und verschiedenen Metallatomen. Die Herausforderung liegt in ihrer Komplexität: Durch das Austauschen verschiedener Metallatome in der Kristallstruktur können Wissenschaftler steuern, wie schnell die Ionen wandern. Das Finden der perfekten Mischung gleicht jedoch der Suche nach der Nadel im Heuhaufen, der ständig seine Form verändert. Wenn die Mischung auch nur leicht danebenliegt, weigert sich das Material, die gewünschte Kristallstruktur zu bilden, und erzeugt stattdessen ein Durcheinander aus nutzlosen Verunreinigungen, was es für eine Batterie unbrauchbar macht.

Traditionell war das Finden dieser perfekten Mischungen ein langsamer Prozess von Versuch und Irrtum, bei dem Forscher eine Formel erraten, sie in einem Ofen backen und auf das Beste hoffen. Wenn es fehlschlägt, raten sie erneut. Dieser Ansatz ist ineffizient, wenn die Anzahl der möglichen Kombinationen gewaltig ist. Eine neue Studie stellt einen anderen Weg der Arbeit vor. Forscher haben ein System entwickelt, das das, was wir bereits über die Physik wissen, mit Echtzeit-Feedback aus Experimenten kombiniert. Sie schufen ein Framework, das wie ein selbstkorrigierender Leitfaden fungiert. Es beginnt mit einem Computermodell, das vorhersagt, welche chemischen Rezepte wahrscheinlich funktionieren werden und welche wahrscheinlich scheitern werden. Dann sendet es ein Kandidaten-Rezept an ein Robotik-Labor, das die Pulver mischt und erhitzt. Der Roboter analysiert das Ergebnis anschließend mittels Röntgenstrahlen, um zu sehen, was tatsächlich entstanden ist. Wenn das Ergebnis nicht perfekt ist, lernt das System aus dem Fehler, passt seine interne Karte dessen, was funktioniert, an und entwirft sofort ein besseres Rezept für die nächste Runde. Dieser Zyklus wiederholt sich, wobei die Maschine aus jedem Erfolg und jedem Misserfolg lernt, um den komplexen chemischen Raum viel schneller zu navigieren, als es ein Mensch könnte.

In dieser Studie wandte das Team diesen selbstfahrenden Ansatz an, um neue Natriumleiter zu entdecken. Der Forscher ließ den Roboter in einem hochdimensionalen chemischen Raum los und testete Dutzende von Variationen von NASICON-Materialien. Das System wurde darauf ausgelegt, zwei konkurrierende Ziele in Einklang zu bringen: ein Material zu finden, das leicht zu synthetisieren ist, ohne Verunreinigungen zu enthalten, und eines zu finden, das den Strom gut leitet. Der Roboter führte insgesamt 78 Versuche durch. In der ersten Runde nutzte er sein anfängliches Wissen, um Startpunkte auszuwählen. Viele dieser ersten Versuche führten zu Materialien, die zwar größtenteils die richtige Kristallstruktur aufwiesen, aber immer noch einige unerwünschte Verunreinigungen enthielten. Das System verworf diese Ergebnisse nicht; stattdessen analysierte es die spezifischen Verunreinigungen, die auftraten. Es nutzte dann diese Informationen, um das chemische Rezept für die nächste Runde anzupassen, indem es die Inhaltsstoffe reduzierte, die Probleme verursachten, während es die Inhaltsstoffe beibehielt, die bei der Bildung des gewünschten Kristalls halfen.

Die Ergebnisse dieser automatisierten Kampagne waren signifikant. Nach nur ein oder zwei Anpassungsrunden für jedes chemische System synthetisierte der Roboter 23 Zusammensetzungen, bei denen der gewünschte NASICON-Kristall das dominante Material war. Davon befanden sich 18 in einer spezifischen Region des chemischen Raums, von der die Computermodelle vorhersagten, dass sie eine hohe Ionenleitfähigkeit besitzen würde. Um diese Vorhersagen zu verifizieren, nahmen die Forscher die vielversprechendsten Proben und maßen, wie gut sie Strom leiteten. Zwei der neuen Materialien stachen hervor. Eines zeigte eine gesamte Ionenleitfähigkeit von 0,7 Millisiemens pro Zentimeter, und ein anderes erreichte 0,3 Millisiemens pro Zentimeter. Als die Forscher die interne Struktur des Materials genauer untersuchten und dabei die Grenzen zwischen den Körnern ignorierten, sprang die Leitfähigkeit der ersten Probe auf 3,96 Millisiemens pro Zentimeter und die der zweiten auf 3,17 Millisiemens pro Zentimeter. Diese Zahlen sind konkurrenzfähig mit den besten bekannten Natriumleitern, und sie wurden erreicht, ohne die jahrelange manuelle Optimierung, die normalerweise erforderlich ist.

Die Studie enthüllte auch etwas Wichtiges über die Grenzen dieser Materialien. Durch die Beobachtung der Rezepte, die funktionierten und die scheiterten, konnten die Forscher die Stabilitätsgrenzen dieser Kristalle kartieren. Sie fanden heraus, dass die Menge an Energie, die ein Material über seinen stabilsten Zustand hinaus haben kann, bevor es nicht mehr gebildet wird, von den spezifischen Zutaten abhängt. Für Materialien, die nur aus Phosphatgruppen bestehen, war das Limit recht streng. Für Materialien jedoch, die Phosphat mit Silikatgruppen mischten, konnte das System eine viel breitere Spanne an Instabilität tolerieren, bevor es fehlschlug. Dies deutet darauf hin, dass das Mischen verschiedener Arten chemischer Bausteine neue Wege für die Synthese eröffnen kann, die zuvor als zu schwierig galten. Die Forscher merkten an, dass das System zwar viele erfolgreiche Rezepte fand, aber auch Fälle identifizierte, in denen ein Material auf dem Papier gut aussah, aber schlecht leitete, was verdeutlicht, dass die Beziehung zwischen dem chemischen Rezept und der endgültigen Leistung immer noch komplex und nicht vollständig verstanden ist.

Der Erfolg dieses Projekts demonstriert die Kraft, den Kreislauf zwischen Theorie und Experiment zu schließen. Anstatt sich auf statische Computermodelle zu verlassen, die subtile reale Verhaltensweisen übersehen könnten, oder sich allein auf die menschliche Intuition zu verlassen, nutzte das System einen dynamischen Ansatz. Es behandelte jedes Experiment, selbst die gescheiterten, als wertvolle Daten. Wenn eine Synthese nicht dazu führte, einen reinen Kristall zu erzeugen, bewegte sich das System nicht einfach weiter; es nutzte die spezifische Art des Scheiterns, um sein Verständnis der chemischen Regeln zu verfeinern. Dies ermöglichte es, schnell auf das enge Fenster von Zusammensetzungen einzusteuern, die sowohl synthetisierbar als auch funktional waren. Die Forscher betonten, dass diese Methode keine magische Lösung ist, die alle Probleme sofort löst. Es gab immer noch Fälle, in denen das System Schwierigkeiten hatte, die exakte Zusammensetzung eines Kristalls vorherzusagen, wenn dieser mit anderen Phasen gemischt war, und einige vielversprechende Rezepte führten immer noch zu einer geringen Leitfähigkeit. Die Fähigkeit, Sackgassen schnell zu identifizieren und zu verwerfen und gleichzeitig die Suche nach den besten Kandidaten zu verfeinern, markiert jedoch einen bedeutenden Fortschritt.

Diese Arbeit legt den Grundstein für eine neue Art der Materialentdeckung. Das hier verwendete Framework ist modular, was bedeutet, dass es leicht angepasst werden kann, um andere Eigenschaften oder Materialien zu testen. Die Forscher schlagen vor, dass solche Systeme in Zukunft erweitert werden könnten, um auch andere Faktoren wie die Kosten der Rohstoffe oder die Wechselwirkung des Batteriematerials mit anderen Teilen einer Batteriezelle zu berücksichtigen. Das ultimative Ziel ist es, über einfaches Screening, bei dem Tausende von Materialien einzeln getestet werden, hinauszugehen, hin zu intelligenten Laboratorien, die in der Lage sind, über ihre Ergebnisse zu urteilen und ihre eigenen nächsten Schritte zu entwerfen. Indem sie bewiesen haben, dass ein Roboter aus seinen Fehlern lernen kann, um neue, leistungsstarke Materialien zu entdecken, zeigt diese Studie, dass die Zukunft der Batterientwicklung in Maschinen liegen könnte, die nicht nur Anweisungen befolgen, sondern aktiv lernen, die Rätsel der Chemie zu lösen.