Combining physical models with dynamically acquired experimental information for the optimization of multicomponent NASICON fast ionic conductors in a self-driving laboratory

La quête de meilleures batteries pousse souvent les scientifiques à s'intéresser aux matériaux qui permettent à l'électricité de circuler à l'intérieur de celles-ci. Dans une batterie sodium-ion, qui offre une alternative durable aux batteries lithium-ion alimentant nos téléphones et nos voitures, ce flux se produit à travers un électrolyte solide. Ce matériau solide doit être une autoroute pour les ions sodium, permettant à ces derniers de circuler rapidement pour charger et décharger la batterie, tout en restant stable et facile à fabriquer. Une famille de matériaux prometteuse pour cette tâche est appelée NASICON. Ce sont des cristaux complexes composés de sodium, de phosphore, d'oxygène et de divers atomes métalliques. Le défi réside dans leur complexité : en remplaçant différents atomes métalliques dans la structure cristalline, les scientifiques peuvent ajuster la vitesse à laquelle les ions se déplacent. Cependant, trouver le mélange parfait revient à chercher une aiguille dans une botte de foin qui change constamment de forme. Si le mélange est légèrement erroné, le matériau refuse de former la structure cristalline souhaitée et crée plutôt un amas d'impuretés inutiles, le rendant inutile pour une batterie.

Traditionnellement, trouver ces mélanges parfaits est un processus lent de tâtonnements, où les chercheurs devinent une formule, la cuisent dans un four et espèrent le meilleur. Si cela échoue, ils devinent à nouveau. Cette approche est inefficace lorsque le nombre de combinaisons possibles est vaste. Une nouvelle étude introduit une autre façon de travailler. Les chercheurs ont construit un système qui combine ce que nous savons déjà de la physique avec un retour d'expérience en temps réel provenant des expériences. Ils ont créé un cadre qui agit comme un guide autocorrecteur. Il commence par un modèle informatique qui prédit quelles recettes chimiques sont susceptibles de fonctionner et lesquelles sont susceptibles d'échouer. Ensuite, il envoie une recette candidate à un laboratoire robotisé qui mélange les poudres et les chauffe. Le robot analyse ensuite le résultat à l'aide de rayons X pour voir ce qui s'est réellement formé. Si le résultat n'est pas parfait, le système apprend de son erreur, ajuste sa carte interne de ce qui fonctionne et conçoit immédiatement une meilleure recette pour le tour suivant. Ce cycle se répète, la machine apprenant de chaque succès et de chaque échec pour naviguer dans le paysage chimique complexe bien plus rapidement qu'un humain ne le pourrait.

Dans cette étude, l'équipe a appliqué cette approche de « pilotage automatique » pour découvrir de nouveaux conducteurs de sodium. Les chercheurs ont laissé le robot en liberté dans un espace chimique de haute dimension, testant des dizaines de variations de matériaux NASICON. Le système a été conçu pour équilibrer deux objectifs concurrents : trouver un matériau facile à synthétiser sans impuretés, et en trouver un qui conduit bien l'électricité. Le robot a effectué 78 essais au total. Lors du premier tour, il a utilisé ses connaissances initiales pour choisir des points de départ. Beaucoup de ces premières tentatives ont abouti à des matériaux qui possédaient principalement la bonne structure cristalline, mais contenaient encore certaines impuretés indésirables. Le système n'a pas écarté ces résultats ; au lieu de cela, il a analysé la nature spécifique des impuretés apparues. Il a ensuite utilisé cette information pour ajuster la recette chimique du tour suivant, réduisant les ingrédients qui posaient problème tout en conservant les ingrédients qui favorisaient la formation du cristal souhaité.

Les résultats de cette campagne automatisée ont été significatifs. Après seulement un ou deux tours d'ajustement pour chaque système chimique, le robot a synthétisé avec succès 23 compositions où le cristal NASICON souhaité était le matériau dominant. Parmi elles, 18 se trouvaient dans une région spécifique de l'espace chimique que les modèles informatiques avaient prédite comme ayant une conductivité ionique élevée. Pour vérifier ces prédictions, les chercheurs ont pris les échantillons les plus prometteurs et ont mesuré leur capacité de conduction électrique. Deux des nouveaux matériaux se sont distingués. L'un présentait une conductivité ionique totale de 0,7 millisiemens par centimètre, et un autre a atteint 0,3 millisiemens par centimètre. Lorsque les chercheurs ont examiné de plus près la structure interne du matériau, en ignorant les limites entre les grains, la conductivité du premier échantillon est passée à 3,96 millisiemens par centimètre, et celle du second à 3,17 millisiemens par centimètre. Ces chiffres sont compétitifs avec les meilleurs conducteurs de sodium connus, et ils ont été obtenus sans les années d'optimisation manuelle habituellement requises.

L'étude a également révélé quelque chose d'important sur les limites de ces matériaux. En observant quelles recettes fonctionnaient et lesquelles échouaient, les chercheurs ont pu cartographier les frontières de stabilité de ces cristaux. Ils ont découvert que la quantité d'énergie qu'un matériau peut posséder au-dessus de son état le plus stable avant de ne pas parvenir à se former dépend des ingrédients spécifiques utilisés. Pour les matériaux composés uniquement de groupes phosphate, la limite était très stricte. Cependant, pour les matériaux mélangeant phosphate et groupes silicate, le système pouvait tolérer une plage d'instabilité beaucoup plus large avant d'échouer. Cela suggère que le mélange de différents types de blocs de construction chimiques peut ouvrir de nouvelles voies de synthèse que l'on pensait auparavant trop difficiles. Les chercheurs ont noté que, bien que le système ait trouvé de nombreuses recettes réussies, il a également identifié des cas où un matériau semblait bon sur le papier mais ne conduisait pas bien, soulignant que la relation entre la recette chimique et la performance finale est encore complexe et pas totalement comprise.

Le succès de ce projet démontre la puissance de la clôture de la boucle entre la théorie et l'expérience. Au lieu de s'appuyer sur des modèles informatiques statiques qui pourraient manquer de subtiles réalités du terrain, ou de s'appuyer uniquement sur l'intuition humaine, le système a utilisé une approche dynamique. Il a traité chaque expérience, même les échecs, comme des données précieuses. Lorsqu'une synthèse ne produisait pas un cristal pur, le système ne passait pas simplement à autre chose ; il utilisait la nature spécifique de l'échec pour affiner sa compréhension des règles chimiques. Cela lui a permis de converger rapidement vers la fenêtre étroite de compositions qui étaient à la fois synthétisables et fonctionnelles. Les chercheurs ont souligné que cette méthode n'est pas une solution magique qui résout tous les problèmes instantanément. Il restait des cas où le système peinait à prédire la composition exacte d'un cristal lorsqu'il était mélangé à d'autres phases, et certaines recettes prometteuses résultaient encore en une faible conductivité. Cependant, la capacité d'identifier et d'écarter rapidement les impasses, tout en affinant simultanément la recherche des meilleurs candidats, marque une étape importante.

Ce travail pose les fondations d'une nouvelle forme de découverte de matériaux. Le cadre utilisé ici est modulaire, ce qui signifie qu'il peut être facilement adapté pour tester d'autres propriétés ou d'autres matériaux. Les chercheurs suggèrent qu'à l'avenir, de tels systèmes pourraient être étendus pour prendre en compte d'autres facteurs, comme le coût des matières premières ou la manière dont le matériau de la batterie interagit avec les autres parties d'une cellule de batterie. L'objectif ultime est de dépasser le simple criblage, où des milliers de matériaux sont testés un par un, pour tendre vers des laboratoires intelligents capables de raisonner sur leurs résultats et de concevoir leurs propres prochaines étapes. En prouvant qu'un robot peut apprendre de ses erreurs pour découvrir de nouveaux matériaux de haute performance, cette étude montre que l'avenir du développement des batteries réside peut-être dans des machines qui ne se contentent pas de suivre des instructions, mais qui apprennent activement à résoudre les énigmes de la chimie.