Combining physical models with dynamically acquired experimental information for the optimization of multicomponent NASICON fast ionic conductors in a self-driving laboratory
本文提出了一种成本导向的自主固态合成（CASS）框架，该框架将物理模型与动态获取的实验数据相结合，以高效优化多组分 NASICON 快离子导体，并在自主实验室环境下成功识别出具有卓越离子电导率和相纯度的高性能组分。
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对更佳电池的追求，常促使科学家去研究那些让电能在其中流动的材料。在钠离子电池（一种为我们的手机和汽车提供动力的锂离子电池的可持续替代方案）中，这种流动是通过一种固体电解质实现的。这种固体材料必须是钠离子的“高速公路”，允许它们快速穿梭以实现电池的充放电，同时保持稳定且易于制造。一种极具前景的候选材料家族被称为 NASICON。这些是由于钠、磷、氧以及各种金属原子构成的复杂晶体。挑战在于其复杂性：通过在晶体结构中置换不同的金属原子，科学家可以调节离子的移动速度。然而，寻找完美的配比就像是在寻找一根形状不断变化的针，而这根针又藏在草堆之中。如果配比稍有偏差，材料就无法形成理想的晶体结构，而是会产生一堆无用的杂质，从而导致其在电池中无法使用。
传统上，寻找这些完美配比的过程是一个缓慢的试错过程，研究人员猜测一个配方，将其放入熔炉中烘烤，然后寄希望于最好的结果。如果失败了，他们就再次猜测。当可能的组合数量极其庞大时，这种方法效率极低。一项新研究引入了一种不同的工作方式。研究人员构建了一个结合了已知物理学知识与实验实时反馈的系统。他们创建了一个框架，其作用类似于一个自我修正的指南。它始于一个计算机模型，该模型可以预测哪些化学配方可能奏效，哪些可能失败。然后，它将一个候选配方发送给机器人实验室，由机器人进行粉末混合并加热。随后，机器人使用 X 射线分析结果，以观察实际形成了什么。如果结果不完美，系统就会从错误中学习，调整其内部的“有效路径图”，并立即为下一轮设计一个更好的配方。这个循环不断重复，机器通过每一次成功和每一次失败来学习，从而比人类更快地在复杂的化学景观中进行导航。
在这项研究中，团队将这种“自动驾驶”方法应用于发现新的钠导体。研究人员让机器人进入一个高维化学空间，测试了 NASION 材料的数十种变体。该系统旨在平衡两个竞争目标：寻找一种易于合成且无杂质的材料，以及寻找一种导电性能良好的材料。机器人总共运行了 78 次试验。在第一轮中，它利用初始知识选择了起点。许多最初的尝试产生的材料虽然基本符合正确的晶体结构，但仍含有一些多余的杂质。系统并没有丢弃这些结果；相反，它分析了出现的特定杂质。随后，它利用这些信息微调下一轮的化学配方，减少导致问题的成分，同时保留有助于形成目标晶体的成分。
自动化实验的结果非常显著。在仅经过一轮或两轮针对每个化学系统的调整后，机器人成功合成了 23 种以所需 NASICON 晶体为主要成分的组分。其中，18 种位于计算机模型预测具有高离子电导率的特定化学空间区域。为了验证这些预测，研究人员提取了最有希望的样本，并测量了它们的导电性能。其中两种新材料脱颖而出。一种表现出 0.7 毫西门子/厘米的总离子电导率，另一种达到了 0.3 毫西门子/厘米。当研究人员仔细观察材料的内部结构（忽略晶粒间的边界）时，第一种样本的电导率跃升至 3.96 毫西门子/厘米，第二种则达到了 3.17 毫西门子/厘米。这些数值与已知最好的钠导体相比具有竞争力，而且是在无需通常所需的多年人工优化的情况下实现的。
这项研究还揭示了这些材料的一个重要极限。通过观察哪些配方奏效以及哪些失败，研究人员能够绘制出这些晶体的稳定性边界。他们发现，材料在失效前所能达到的能量水平（高于其最稳定状态的程度）取决于所使用的特定成分。对于仅由磷酸基团组成的材料，这一限制非常严格。然而，对于将磷酸盐与硅酸盐基团混合的材料，系统可以容忍更广泛的不稳定性。这表明，混合不同类型的化学构建模块可以开启此前被认为过于困难的新合成路径。研究人员指出，虽然系统找到了许多成功的配方，但也识别出了那些在理论上看起来不错但在实际中导电性较差的情况，这凸显了化学配方与最终性能之间的关系仍然复杂且尚未被完全理解。
该项目的成功证明了闭环连接理论与实验的力量。该系统没有依赖可能忽略现实世界细微行为的静态计算机模型，也没有仅仅依赖于人类直觉，而是采用了动态方法。它将每一次实验——即使是失败的实验——都视为宝贵的数据。当合成未能产生纯净晶体时，系统并不仅仅是转向下一个目标，而是利用失败的具体性质来完善其对化学规则的理解。这使得它能够迅速锁定既可合成又具功能的组分狭窄窗口。研究人员强调，这种方法并非解决所有问题的“魔法方案”。在某些情况下，系统在预测混合了其他相的晶体精确组分时仍会遇到困难，且一些看似有前景的配方仍会导致低电导率。然而，能够快速识别并舍弃死胡同，同时精炼寻找最佳候选者的过程，标志着向前迈出了重要一步。
这项工作为一种新型材料发现奠定了基础。此处使用的框架是模块化的，这意味着它可以轻松适配以测试其他特性或材料。研究人员建议，未来此类系统可以扩展到考虑其他因素，例如原材料成本或电池材料与其他电池部件的相互作用。最终目标是超越简单的筛选（即逐一测试成千上万种材料），转向能够对结果进行推理并设计自身下一步行动的智能实验室。通过证明机器人可以通过从错误中学习来发现高性能的新材料，这项研究表明，电池开发的未来可能在于那些不仅能遵循指令，还能主动学习解决化学难题的机器。
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