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A quantitative approach to flowing supercooled liquids: From microscopic heterogeneities to rheology

यह शोध पत्र अतिशीतित (supercooled) द्रवों के लिए एक मात्रात्मक सैद्धांतिक मॉडल प्रस्तुत करता है, जो केवल साम्यावस्था मापदंडों का उपयोग करते हुए, प्रवाह को ठोस जैसी और तरल जैसी क्षेत्रों के गतिशील सह-अस्तित्व के रूप में अवधारणाबद्ध करके सूक्ष्म संरचनात्मक विषमताओं को स्थूल रियोलॉजिकल व्यवहारों से सफलतापूर्वक जोड़ता है।

मूल लेखक: Dong-Xu Yu, Zhe Wang

प्रकाशित 2026-06-11

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CC BY 4.0

मूल लेखक: Dong-Xu Yu, Zhe Wang

मूल पेपर CC BY 4.0 (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/) के तहत लाइसेंस किया गया है। ✨ नीचे दिए गए पेपर की यह व्याख्या AI से तैयार की गई है। इसे लेखकों ने न तो लिखा है, न इसका समर्थन किया है। तकनीकी सटीकता के लिए मूल पेपर देखें। पूरा डिस्क्लेमर पढ़ें

कल्पना कीजिए कि आपके पास शहद का एक जार है जिसे फ्रीजर में छोड़ दिया गया है। यह बर्फ की तरह पूरी तरह से जम नहीं गया है, लेकिन यह अविश्वसनीय रूप से गाढ़ा और सुस्त हो गया है। वैज्ञानिक इसे सुपरकूल्ड लिक्विड (supercooled liquid) कहते हैं। यह पदार्थ की एक अजीब अवस्था है: यह तरल दिखता है, लेकिन कई मायनों में ठोस की तरह व्यवहार करता है।

लंबे समय से, वैज्ञानिक इस बात की सटीक भविष्यवाणी करने के लिए संघर्ष कर रहे हैं कि जब आप इन "चिपचिपे" तरल पदार्थों को हिलाते हैं, दबाते हैं या खींचते हैं, तो वे कैसे बहेंगे। डोंग-क्सु यू और झे वांग का यह शोध पत्र इस व्यवहार को समझने का एक नया, सरल तरीका प्रदान करता है, जिसमें वे इस तरल को केवल एक समान सूप के रूप में नहीं, बल्कि एक ही समय में होने वाली दो अलग-अलग दुनियाओं के मिश्रण के रूप में देखते हैं।

यहाँ उनकी खोज का विवरण दिया गया है, जिसमें रोजमर्रा के उदाहरणों का उपयोग किया गया है:

1. दो-दुनियाओं का विचार: "तरल समुद्र में ठोस द्वीप"

आमतौर पर, हम एक तरल को एक बड़े, एकसमान पोखर के रूप में सोचते हैं। लेकिन लेखक सुझाव देते हैं कि जब आप एक सुपरकूल्ड लिक्विड को हिलाना शुरू करते हैं, तो यह वास्तव में दो प्रकार के क्षेत्रों में विभाजित हो जाता है:

तरल जैसा क्षेत्र (Liquid-like Regions): ये "सामान्य" भाग हैं जो पानी की तरह आसानी से बहते हैं।
ठोस जैसा क्षेत्र (Solid-like Regions - LERs): ये कठोरता के छोटे, अस्थायी द्वीप हैं। इन्हें एक गर्म महासागर में तैरते हुए बर्फ के पहाड़ों (icebergs) की तरह समझें।

भले ही पूरा जार तकनीकी रूप से एक तरल हो, लेकिन ये "बर्फ के पहाड़" इसलिए बनते हैं क्योंकि अणु एक तंग, पिंजरे जैसी व्यवस्था में फंस जाते हैं। वे आसानी से हिल नहीं सकते, इसलिए वे थोड़े समय के लिए एक ठोस की तरह व्यवहार करते हैं। वे तनाव (जैसे एक रबर बैंड को खींचना) जमा करते हैं जब तक कि वे अचानक टूट या "यील्ड" (yield) न हो जाएं, और वापस तरल में न बदल जाएं।

2. गुप्त सामग्री: अणुओं का "सामाजिक नेटवर्क"

यह शोध पत्र दो प्रमुख अवधारणाओं को पेश करता है जो उनके मॉडल को काम करने में मदद करती हैं:

सहसंबंध लंबाई (Correlation Length - "पड़ोस" का प्रभाव):
कल्पना कीजिए कि एक पड़ोस है जहाँ यदि एक घर में नई छत डाली जाती है, तो पड़ोसी भी ऐसा करने की संभावना रखते हैं, न कि केवल इसलिए कि वे ऐसा चाहते हैं, बल्कि इसलिए क्योंकि वे आपस में जुड़े हुए हैं। तरल में, "ठोस द्वीप" बेतरतीब ढंग से नहीं बनते हैं। वे इस आधार पर एक साथ क्लस्टर बनाते हैं कि अणु कितनी मजबूती से पैक हैं। लेखकों ने पाया कि एक विशिष्ट "पड़ोस का आकार" (सहसंबंध लंबाई) होता है जो यह निर्धारित करता है कि पैकिंग का प्रभाव कितनी दूर तक पहुँचता है। यह आकार तरल की प्राकृतिक अवस्था द्वारा पहले से ही तय होता है, इससे पहले कि आप उसे हिलाना शुरू करें।
स्थानीय लोच (Localized Elasticity - "दीवारों वाला बगीचा"):
एक सामान्य ठोस (जैसे धातु की बीम) में, यदि आप एक सिरे को धक्का देते हैं, तो पूरी बीम तुरंत दबाव महसूस करती है। लेकिन इन "ठोस द्वीपों" में, जो तरल के भीतर होते हैं, दबाव स्थानीय (local) रहता है।
- उदाहरण: कल्पना कीजिए कि लोगों की एक भीड़ है। एक ठोस में, यदि आप सामने वाले व्यक्ति को धक्का देते हैं, तो पूरी लाइन आगे की ओर धक्का देती है। इस सुपरकूल्ड लिक्विड में, यदि आप लोगों के एक समूह (एक ठोस द्वीप) को धक्का देते हैं, तो वे केवल एक-दूसरे के खिलाफ ही धक्का देते हैं। उस विशिष्ट समूह के बाहर के लोगों को तुरंत धक्का महसूस नहीं होता है। "ठोस" व्यवहार अपने ही छोटे से बगीचे के भीतर कैद रहता है।

3. जब आप हिलाते हैं तो क्या होता है? (प्रवाह)

जब आप तरल को हिलाना शुरू करते हैं (शीयर लागू करते हैं):

धीमी गति पर: अधिकांश तरल अभी भी "तरल जैसा" होता है। यह आसानी से बहता है।
जैसे-जैसे आप गति बढ़ाते हैं: आप अधिक से अधिक अणुओं को उनकी स्वाभाविक इच्छा से तेज़ चलने के लिए मजबूर करते हैं। यह उन्हें उन "ठोस द्वीपों" में फंसा देता है। तरल एक ठोस की तरह व्यवहार करने लगता है, जो आपके हिलाने का विरोध करता है।
परिणाम: यह शीयर थिनिंग (shear thinning) की व्याख्या करता है। यह विरोधाभासी लग सकता है, लेकिन जैसे-जैसे आप तेज़ी से हिलाते हैं, तरल अंततः पतला (आसानी से बहने वाला) हो जाता है। क्यों? क्योंकि "ठोस द्वीप" आपको रोकने के लिए पर्याप्त तनाव बनाने से पहले ही बार-बार टूटते और फिर से बनते रहते हैं।

4. "स्टार्ट-अप" का आश्चर्य (स्ट्रेस ओवरशूट)

यदि आप अचानक एक गाढ़े तरल को हिलाना शुरू करते हैं, तो आप अक्सर सहज प्रवाह में सेटल होने से पहले प्रतिरोध में एक बड़ा "झटका" या पीक महसूस करते हैं। इसे स्ट्रेस ओवरशूट (stress overshoot) कहा जाता है।

शोध पत्र की व्याख्या: जब आप शुरू करते हैं, तो "ठोस द्वीप" ताज़ा और मजबूत होते हैं। वे कड़ा मुकाबला करते हैं, जिससे प्रतिरोध का एक शिखर बनता है। लेकिन जैसे-जैसे आप हिलाना जारी रखते हैं, ये द्वीप बिखरते हैं, टूटते हैं और पुनर्गठित होते हैं। एक बार जब वे टूट जाते हैं, तो प्रतिरोध गिर जाता है, और तरल सुचारू रूप से बहने लगता है।
सफलता: लेखकों के मॉडल ने इस "झटके" की सटीक भविष्यवाणी की, बिना किसी संख्या का अनुमान लगाए कंप्यूटर सिमुलेशन के साथ पूरी तरह मेल खाया। उन्होंने केवल तरल के स्थिर रहने (साम्यावस्था) के डेटा का उपयोग करके यह भविष्यवाणी की कि वह चलते समय कैसा व्यवहार करेगा।

5. बड़ी तस्वीर: यह क्यों महत्वपूर्ण है

लेखक दिखाते हैं कि इन तरल पदार्थों को समझाने के लिए आपको भौतिकी के नए नियम बनाने की आवश्यकता नहीं है। आपको बस यह समझने की आवश्यकता है कि:

तरल ठोस जैसे और तरल जैसे पैच का मिश्रण है।
ये पैच एक विशिष्ट "पड़ोस" के आकार द्वारा जुड़े हुए हैं जो अणुओं के पैक होने के तरीके से निर्धारित होता है।
"ठोस" हिस्से केवल अपने आस-पास के पड़ोसियों पर ही दबाव डाल सकते हैं, पूरे सिस्टम पर नहीं।

इन विचारों को जोड़कर, उन्होंने एक गणितीय नुस्खा बनाया जो सटीक रूप से भविष्यवाणी करता है कि ये जटिल तरल पदार्थ कैसे बहेंगे, वे कितने गाढ़े होंगे, और वे अचानक हलचल के प्रति कैसी प्रतिक्रिया देंगे। यह सूक्ष्म जगत (व्यक्तिगत अणु कैसे चलते हैं) और स्थूल जगत (पूरा शहद का जार कैसे बहता है) के बीच के अंतर को पाटता है।

संक्षेप में: शोध पत्र कहता है कि बहने वाले सुपरकूल्ड लिक्विड एक अराजक डांस फ्लोर की तरह हैं जहाँ कुछ डांसर अचानक कठोर मुद्राओं में जम जाते हैं (ठोस द्वीप) जबकि अन्य नाचते रहते हैं (तरल)। इन जमी हुई समूहों के बनने, उनके पड़ोसियों के साथ बातचीत करने और अंततः टूटने के तरीके से हम उनके जटिल प्रवाह व्यवहार को समझ सकते हैं।

तकनीकी सारांश: बहते हुए अतिशीतित तरल पदार्थों (Supercooled Liquids) के लिए एक मात्रात्मक दृष्टिकोण

समस्या विवरण
अतिशीतित तरल पदार्थ मैक्रोस्कोपिक और आणविक स्तरों पर जटिल प्रवाह व्यवहार प्रदर्शित करते हैं, जिसमें शियर थिनिंग (shear thinning), स्टार्ट-अप शियर के दौरान स्ट्रेस ओवरशूट (stress overshoots) और डायनेमिक हेटेरोजेनिटी (DH) शामिल हैं। वर्तमान सैद्धांतिक ढांचे एक एकीकृत विवरण प्रदान करने में संघर्ष करते हैं जो निरंतर अवस्था वाले रियोलॉजी (steady-state rheology), क्षणिक यांत्रिक प्रतिक्रियाओं (transient mechanical responses) और सूक्ष्म विषमताओं (microscopic heterogeneities) के विकास को एक साथ कैप्चर कर सके। मौजूदा दृष्टिकोण या तो शियर थिनिंग (जैसे बॉन्ड-ब्रेकिंग क्लस्टर्स, सहकारी विश्रांति) के तरल-अवस्था भौतिकी पर ध्यान केंद्रित करते हैं या अमोर्फस यील्डिंग (जैसे पिंजरे के पैमाने की गतिशीलता) के ठोस-अवस्था भौतिकी पर, लेकिन वे इन श्रेणियों के बीच के अंतर को पाटने या क्षणिक प्रतिक्रिया का हिसाब रखने में विफल रहते हैं। इसके अलावा, कई मॉडल प्रवाह डेटा के लिए फिटिंग पैरामीटर्स पर निर्भर करते हैं बजाय इसके कि वे साम्यावस्था गुणों (equilibrium properties) से भविष्यवाणियां निकाल सकें।

कार्यप्रणाली
लेखक एक दो-अवस्था प्रतिमान (two-state paradigm) पर आधारित एक मात्रात्मक सैद्धांतिक मॉडल प्रस्तावित करते हैं, जो अतिशीतित तरल पदार्थों के प्रवाह को क्षणिक ठोस-समान और तरल-समान क्षेत्रों के गतिशील सह-अस्तित्व के रूप में अवधारणा देता है। यह मॉडल लोकलाइज्ड इलास्टिक रीजन (LERs) की अवधारणा पर निर्मित है—मेसोस्कोपिक क्षेत्र जो यील्ड होने से पहले प्रत्यास्थता (elastically) से विकृत होते हैं।

मॉडल दो महत्वपूर्ण भौतिक घटकों को एकीकृत करता है:

संरचनात्मक सहसंबंध लंबाई ( $\xi$ ): एक लंबाई का पैमाना जो मध्यम-श्रेणी के संरचनात्मक क्रम और स्थानीय ऊर्जा बाधाओं ( $E_b$ ) के स्थानिक क्लस्टरिंग की विशेषता बताता है। इसे कोआर्स-ग्रेन्ड स्ट्रक्चरल पैरामीटर्स (स्थानीय मुक्त आयतन) और डायनेमिक पैरामीटर्स (पार्टिकल-वाइज लोकल कॉन्फिगरेशनल रिलैक्सेशन टाइम, $\tau_{LC}$ ) के बीच सहसंबंध को अधिकतम करके साम्यावस्था विन्यासों से प्राप्त किया जाता है।
इलास्टिसिटी-मीडिएटेड इंटरैक्शन का लोकलाइजेशन: मानक इलास्टोप्लास्टिक मॉडलों के विपरीत, जहाँ तनाव पुनर्वितरण वैश्विक होता है, यह मॉडल यह प्रस्तावित करता है कि लंबी दूरी के अनिसोट्रोपिक इलास्टिक इंटरैक्शन (एस्लेबी-प्रकार के) केवल ठोस-समान क्षेत्रों (LERs) तक ही सीमित हैं। तरल-समान क्षेत्र लघु-दूरी वाले, असंबद्ध प्रवाह घटनाओं को प्रदर्शित करते हैं।

मॉडल "ब्लॉक्स" के एक स्थानिक रूप से विविक्त ग्रिड (spatially discretized grid) पर कार्य करता है, जिनमें से प्रत्येक में एक ऊर्जा बाधा $E_b$ होती है। सिस्टम का विकास निम्नलिखित चरणों में होता है:

शियर-सुविधाजनक सक्रियण (Shear-facilitated activation): ब्लॉक्स तब सक्रिय होते हैं जब संचित इलास्टिक ऊर्जा बाधा को पार कर जाती है।
ब्लॉक नवीनीकरण (Block Renewal): यील्ड होने के बाद, एक ब्लॉक की ऊर्जा बाधा को थर्मल रैंडमनेस, पड़ोसी बाधाओं के भारित औसत (जो $\xi$ द्वारा नियंत्रित होता है), और स्थानिक ठहराव को रोकने के लिए एक ड्रिफ्ट टर्म के संयोजन के माध्यम से नवीनीकृत किया जाता है।
दो मॉडुलस (Two Moduli): मॉडल अतिशीतित तरल पदार्थों में प्रत्यास्थता की क्षणिक प्रकृति को दर्शाने के लिए ठोस-समान ( $\mu_S$ ) और तरल-समान ( $\mu_L$ ) ब्लॉक्स को विशिष्ट शियर मॉडुलस आवंटित करता है।
गति का समीकरण (Equation of Motion): एक कंस्टिट्यूटिव समीकरण (Eq. 11) तनाव के विकास को नियंत्रित करता है, जिसमें बाहरी लोडिंग, स्थानीय विश्रांति, और इंटर-ब्लॉक स्ट्रेस पुनर्वितरण (जो केवल तभी सक्रिय होता है जब ठोस-समान ब्लॉक्स का एक जुड़ा हुआ पथ मौजूद हो) शामिल है।

महत्वपूर्ण रूप से, सभी मॉडल पैरामीटर केवल साम्यावस्था अवस्था (शांत गुणों) से निर्धारित होते हैं, जिससे बिना फ्लो डेटा में फिटिंग के भविष्यवाणियां संभव होती हैं।

प्रमुख परिणाम
मॉडल को व्यापक शियर रेट और तापमान सीमा में कोब-एंडरसन (KA) लेनार्ड-जोन्स मिश्रण के मॉलिक्यूलर डायनेमिक्स (MD) सिमुलेशन के विरुद्ध मान्य किया गया।

मैक्रोस्कोपिक रियोलॉजी:
- मॉडल स्टेडी-स्टेट विस्कोसिटी वक्र को मात्रात्मक रूप से पुनरुत्पादित करता है, जिसमें न्यूटोनियन शासन, क्रॉसओवर और पावर-लॉ शियर थिनिंग ( $\eta \sim \dot{\gamma}^{-0.65}$ ) शामिल है।
- यह स्टार्ट-अप शियर में क्षणिक स्ट्रेस ओवरशूट की सटीक भविष्यवाणी करता है, जिसमें पीक स्ट्रेन ( $\gamma_{os}$ ) और ओवरशूट मैग्नीट्यूड ( $M$ ) दोनों शामिल हैं।
- ओवरशूट मैग्नीट्यूड एक विशिष्ट शियर रेट $\dot{\gamma}_n$ द्वारा स्केल किए जाने पर एक मास्टर कर्व का पालन करता है, जो न्यूटोनियन व्यवहार से विचलन के साथ ओवरशूट की शुरुआत को जोड़ता है।
सूक्ष्म गतिशीलता (Microscopic Dynamics):
- मॉडल डायनेमिक हेटेरोजेनिटी (DH) को कैप्चर करता है, जिसे फोर-पॉइंट ससेप्टिबिलिटी ( $\chi_{4}$ ) द्वारा मापा जाता है।
- यह पीक ससेप्टिबिलिटी ( $\chi_{4}^{pk}$ ) में क्रॉसओवर को पुनरुत्पादित करता है, जो कम शियर रेट पर एक प्लेटो से उच्च शियर रेट पर पावर-लॉ श्रिंकेज ( $\chi_{4}^{pk} \sim \dot{\gamma}^{-0.4}$ ) में बदल जाता है।
- क्रॉसओवर शियर रेट, पावर-लॉ थिनिंग ( $\dot{\gamma}_{pl}$ ) की शुरुआत के साथ मेल खाता है।
तंत्र सत्यापन (Mechanism Validation):
- "अपूर्ण" मॉडल जिनमें सहसंबंध लंबाई ( $\xi$ ) या इलास्टिसिटी का लोकलाइजेशन ( $C_{ij}$ ) की कमी थी, प्रमुख विशेषताओं को पुनरुत्पादित करने में विफल रहे। $\xi$ को हटाने से क्रॉसओवर शासन में स्ट्रेस का कम अनुमान लगा, जबकि लोकलाइजेशन ( $C_{ij}$ ) को हटाने से कम शियर रेट पर स्ट्रेस का अधिक अनुमान लगा और DH में क्रॉसओवर समाप्त हो गया। यह पुष्टि करता है कि संरचनात्मक क्लस्टरिंग और स्थानीयकृत इलास्टिसिटी के बीच का परस्पर प्रभाव आवश्यक है।

महत्व और दावे
यह शोध दावा करता है कि यह दो-अवस्था मॉडल अतिशीतित तरल पदार्थों के प्रवाह व्यवहार को सीधे उनके साम्यावस्था गुणों से जोड़ने वाला एक एकीकृत चित्र प्रदान करता है। यह मानते हुए कि प्रवाह केवल एक प्रभावी तापमान नहीं है जो प्रसार को बढ़ाता है, बल्कि यह कणों को ठोस-समान, इलास्टिक रूप से परस्पर क्रिया करने वाले क्षेत्रों (LERs) में भर्ती करता है।

लेखक निम्नलिखित विशिष्ट योगदानों पर प्रकाश देते हैं:

दोहरी सफलता: मॉडल बिना किसी अनुभवजन्य फिटिंग के मैक्रोस्कोपिक रियोलॉजी (विस्कोसिटी, स्ट्रेस ओवरशूट) और सूक्ष्म स्थानिक-कालिक उतार-चढ़ाव (DH विकास) को एक साथ वर्णित करता है।
संरचनात्मक-गतिकीय डिकपलिंग (Structural-Dynamic Decoupling): मॉडल संरचनात्मक सहसंबंध लंबाई (जो स्थिर रहती है और साम्यावस्था पैकिंग द्वारा निर्धारित होती है) और डायनेमिक सहसंबंध लंबाई (जो बढ़ते शियर रेट के साथ घटती है) के बीच एक डिकपलिंग को प्रकट करता है। यह शांत ग्लास ट्रांजिशन के विपरीत है जहाँ कूलिंग के साथ दोनों लंबाई बढ़ती हैं।
शियर का पुनर्निर्धारण: यह कार्य सुझाव देता है कि शियर अतिशीतित तरल पदार्थों की "ग्लासी" विशेषताओं को उजागर करता है, जिससे प्रवाह के भीतर स्थानीयकृत अमोर्फस सॉलिड्स (LERs) बनते हैं, न कि केवल एक प्रभावी तापमान के रूप में कार्य करता है।
सैद्धांतिक सेतु: मॉडल एक ऐसा परिप्रेक्ष्य प्रदान करता है जहाँ LERs डायनेमिक फैसिलिटेशन के लिए एक मेसोस्कोपिक सबस्ट्रेट के रूप में कार्य करते हैं, जो संभावित रूप से ग्लास ट्रांजिशन (डायनेमिक फैसिलिटेशन बनाम स्ट्रक्चरल ऑर्डर बनाम इलास्टिक कोरिलेशन) पर प्रतिस्पर्धी विचारों को जोड़ने का काम करता है।

लेखक निष्कर्ष निकालते हैं कि हालांकि वर्तमान में यह मॉडल KA सिस्टम पर लागू है, इसका ढांचा अव्यवस्थित प्रणालियों (disordered systems) के व्यापक मेसोस्कोपिक विवरण की ओर एक मार्ग प्रदान करता है, जिसमें ऑसिलेटरी शियर और सरफेस फ्लो के संभावित विस्तार भी शामिल हैं।

1. दो-दुनियाओं का विचार: "तरल समुद्र में ठोस द्वीप"

2. गुप्त सामग्री: अणुओं का "सामाजिक नेटवर्क"

3. जब आप हिलाते हैं तो क्या होता है? (प्रवाह)

4. "स्टार्ट-अप" का आश्चर्य (स्ट्रेस ओवरशूट)

5. बड़ी तस्वीर: यह क्यों महत्वपूर्ण है

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