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$^{139}$ La nuclear quadrupole resonance studies of pressurized La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$

$^{139}$ La न्यूक्लियर क्वाड्रुपोल रेजोनेंस का उपयोग करते हुए, यह अध्ययन प्रकट करता है कि La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ में गुंथे हुए लघु- और दीर्घ-परासी स्पिन और चार्ज डेंसिटी वेव ऑर्डर्स हाइड्रोस्टेटिक दबाव द्वारा दबा दिए जाते हैं, जो अनकन्वेंशनल सुपरकंडक्टिविटी के प्रतिस्पर्धी ऑर्डर्स के रूप में उनकी भूमिका की पुष्टि करते हैं।

मूल लेखक: Meng Zhang, Zhuo Wang, Yantao Cao, Yang Yuan, Kangjian Luo, Shanxiang Gao, Hanjie Guo, Yongkang Luo

प्रकाशित 2026-09-09

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CC BY 4.0

मूल लेखक: Meng Zhang, Zhuo Wang, Yantao Cao, Yang Yuan, Kangjian Luo, Shanxiang Gao, Hanjie Guo, Yongkang Luo

मूल पेपर CC BY 4.0 (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/) के तहत लाइसेंस किया गया है। ✨ नीचे दिए गए पेपर की यह व्याख्या AI से तैयार की गई है। इसे लेखकों ने न तो लिखा है, न इसका समर्थन किया है। तकनीकी सटीकता के लिए मूल पेपर देखें। पूरा डिस्क्लेमर पढ़ें

सामग्री बिना किसी नुकसान के बिजली का संचालन कैसे करती है, इसे समझने की खोज में, वैज्ञानिक लंबे समय से अतिचालक (सुपरकंडक्टर्स) नामक पदार्थों के एक विशेष वर्ग पर ध्यान केंद्रित कर रहे हैं। ये वे सामग्रियां हैं जो बहुत कम तापमान तक ठंडी होने पर, शून्य प्रतिरोध के साथ विद्युत धारा को प्रवाहित होने देती हैं, एक ऐसा गुण जो पावर ग्रिड से लेकर मेडिकल इमेजिंग तक सब कुछ क्रांतिकारी बना सकता है। दशकों तक, सबसे प्रसिद्ध अतिचालक तांबे और ऑक्सीजन से बने थे, लेकिन हाल ही में, निकल युक्त सामग्रियों के एक नए परिवार ने शोधकर्ताओं का ध्यान आकर्षित किया है। ये निकल-आधारित यौगिक, जो विशिष्ट स्तरित संरचनाओं में व्यवस्थित हैं, अत्यधिक दबाव के तहत दबाए जाने पर अतिचालक बनने की क्षमता दिखाते हैं, जिससे वे इस प्रकार की सामग्री के लिए पहले से सोचे गए तापमान से कहीं अधिक ऊंचे तापमान तक पहुँच जाते हैं। हालाँकि, इन सामग्रियों के अतिचालक बनने से पहले, वे अक्सर एक अलग प्रकार के परिवर्तन से गुजरते हैं जहाँ इलेक्ट्रॉन आवेश (चार्ज) या स्पिन के दोहराव वाले पैटर्न में खुद को व्यवस्थित करते हैं, जो प्रभावी रूप से बिजली के प्रवाह को जमा देता है। ये पैटर्न कैसे बनते हैं, वे एक-दूसरे के साथ कैसे परस्पर क्रिया करते हैं, और दबाव के तहत वे कैसे गायब हो जाते हैं, इसे समझना यह निर्धारित करने के लिए महत्वपूर्ण है कि इन सामग्रियों को और भी उच्च तापमान पर अतिचालक कैसे बनाया जाए।

शोधकर्ताओं की एक टीम ने अब एक ऐसे निकल यौगिक, जिसे La4Ni3O10 कहा जाता है, के हृदय में झाँका है ताकि यह देख सके कि ये इलेक्ट्रॉन पैटर्न वास्तव में कैसे व्यवहार करते हैं। परमाणु के भीतर के सूक्ष्म चुंबकीय फुसफुसाहट को सुनने वाली एक तकनीक का उपयोग करके, उन्होंने खोजा कि यह सामग्री केवल एक सामान्य अवस्था से अतिचालक अवस्था में नहीं बदलती है। इसके बजाय, यह एक जटिल चरण से गुजरती है जहाँ दो अलग-अलग प्रकार के इलेक्ट्रॉन क्रम (orderings), एक चुंबकीय स्पिन से संबंधित और दूसरा विद्युत आवेश से संबंधित, आपस में मजबूती से बुने हुए होते हैं। यह खोज पिछले विचारों को चुनौती देती है कि ये दो क्रम अलग या स्वतंत्र हो सकते हैं, बल्कि यह सुझाव देती है कि इस विशिष्ट सामग्री में वे गहराई से जुड़े हुए हैं।

शोधकर्ताओं ने La4Ni3-O10 के एक उच्च-गुणवत्ता वाले क्रिस्टल का अध्ययन किया, जो निकल और ऑक्सीजन की परतों से बना है जो लैंथेनम की परतों के बीच सैंडविच की तरह दबी हुई हैं। उन्होंने न्यूक्लियर क्वाड्रुपोल रेजोनेंस (nuclear quadrupole resonance) नामक एक विधि का उपयोग किया, जो परमाणु नाभिकों की बात सुनने वाले एक अत्यंत संवेदनशील माइक्रोफोन की तरह कार्य करता है। इस मामले में, उन्होंने लैंथेनम परमाणुओं पर ध्यान केंद्रित किया, जो क्रिस्टल संरचना के भीतर दो अलग-अलग स्थितियों में स्थित हैं। इन परमाणुओं के विशिष्ट आवृत्तियों (frequencies) पर ट्यून करके, टीम स्थानीय चुंबकीय और विद्युत वातावरण में सूक्ष्म परिवर्तनों का पता लगाने में सक्षम थी, जिससे यह पता चला कि ठंडा होने पर इलेक्ट्रॉन खुद को कैसे व्यवस्थित कर रहे थे।

सामान्य दबाव पर, जैसे-जैसे शोधकर्ताओं ने सामग्री को ठंडा किया, उन्होंने सबसे पहले लगभग 150 केल्विन के तापमान पर इलेक्ट्रॉनों के अल्प-दूरी (short-range) के क्रम को उभरते हुए देखा। यह एक ऐसी अवस्था है जहाँ इलेक्ट्रॉन पैटर्न मौजूद तो हैं लेकिन वे केवल छोटी दूरियों तक ही सीमित हैं, जैसे तालाब की सतह पर उठने वाली लहरें जो अभी तक पूरी सतह पर नहीं फैली हैं। जैसे-जैसे तापमान और गिरकर लगभग 139 केल्विन हुआ, ये लहरें एक दीर्घ-दूरी (long-range) के क्रम में बदल गईं जो पूरे क्रिस्टल में फैल गया। डेटा ने दिखाया कि चुंबकीय स्पिन क्रम और विद्युत आवेश क्रम एक ही समय में प्रकट हुए और आपस में गुंथे हुए थे, जिसका अर्थ है कि उन्हें अलग नहीं किया जा सकता था या स्वतंत्र रूप से नहीं समझा जा सकता था। यह एक समान, दो-परत वाले निकल यौगिक में देखी गई स्थिति से एक महत्वपूर्ण विचलन है, जहाँ ये दो प्रकार के क्रम स्वतंत्र रूप से कार्य करते प्रतीत होते थे।

यह समझने के लिए कि ये पैटर्न कितने मजबूत थे, टीम ने क्रिस्टल को 2.3 गीगापास्कल के स्थिर, उच्च दबाव के तहत रखा, जो लगभग पृथ्वी की पपड़ी की गहराई में पाए जाने वाले दबाव के बराबर है। इस दबाव के तहत, सामग्री का व्यवहार एक प्रकट करने वाले तरीके से बदल गया। वह तापमान जिस पर दीर्घ-दूरी का, क्रिस्टल-व्यापी क्रम प्रकट हुआ, तेजी से गिर गया, जो प्रति गीगापास्कल दबाव के लिए लगभग 10 केल्विन गिर गया। इसके विपरीत, अल्प-दूरी के स्थानीय क्रम के लिए तापमान बहुत धीरे-धीरे कम हुआ, जो केवल 1 केल्विन प्रति गीगापास्कल गिरा। दबाव के प्रति दोनों अवस्थाओं की प्रतिक्रिया में यह अंतर बताता है कि दीर्घ-दूरी का क्रम बहुत नाजुक है और अल्प-दूरी के उतार-चढ़ाव की तुलना में इसे दबाना आसान है।

अध्ययन ने यह भी खुलासा किया कि जैसे-जैसे दबाव बढ़ता है, इलेक्ट्रॉन पैटर्न और अतिचालक अवस्था के बीच की यह प्रतिस्पर्धा सामग्री की अतिचालकता को बाधित करने की संभावना रखती है। दो-परत वाले निकल यौगिक में, दबाव ने चुंबकीय क्रम को बढ़ावा दिया, जो अतिचालकता के साथ प्रतिस्पर्धा नहीं करता था। लेकिन इस तीन-परत वाली सामग्री में, स्पिन और चार्ज क्रमों की आपस में जुड़ी प्रकृति का अर्थ था कि वे अतिचालक अवस्था के विरुद्ध अधिक प्रत्यक्ष रूप से लड़ते हैं। शोधकर्ताओं ने निष्कर्ष निकाला कि दबाव द्वारा इन जुड़े हुए क्रमों का दमन करना सामग्री के व्यवहार का एक प्रमुख कारक है, जो उस सूक्ष्म खींचतान की स्पष्ट तस्वीर पेश करता है जो यह निर्धारित करती है कि कोई सामग्री अतिचालक बनेगी या इंसुलेटर (कुचालक) बनी रहेगी।

इन इलेक्ट्रॉन पैटर्न के बनने और विकसित होने के तरीके को मैप करके, शोधकर्ताओं ने इस निकल यौगिक के आंतरिक जीवन की एक विस्तृत तस्वीर प्रदान की है। उन्होंने पुष्टि की कि दीर्घ-दूरी के क्रमों से बहुत पहले अल्प-दूरी के इलेक्ट्रॉन क्रम दिखाई देते हैं, और ये दो प्रकार के क्रम अटूट रूप से जुड़े हुए हैं। यह कार्य केवल एक सामग्री का वर्णन नहीं करता है; यह लेयर्ड निकलेट्स में जटिल इलेक्ट्रॉन व्यवहारों के बारे में व्यापक समझ को परिष्कृत करने में मदद करता है। निष्कर्ष बताते हैं कि इन सामग्रियों की उच्च-तापमान अतिचालकता की पूर्ण क्षमता को अनलॉक करने के लिए, वैज्ञानिकों को इन आपस में जुड़े इलेक्ट्रॉन पैटर्नों को प्रबंधित या दबाना सीखना होगा, जो वर्तमान में अतिचालक अवस्था के मार्ग में बाधा बने हुए हैं। दबाव इन विभिन्न क्रमों को कैसे प्रभावित करता है, इसके सटीक माप सिद्धांतवादियों और प्रयोगात्मक वैज्ञानिकों दोनों के लिए नए सुराग प्रदान करते हैं, जो क्वांटम सामग्रियों के क्षेत्र में अन्वेषण जारी रखे हुए हैं।

तकनीकी सारांश: दबावयुक्त La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ के $^{139}$ La नाभिकीय चतुर्ध्रुवीय अनुनाद (NQR) अध्ययन

समस्या विवरण
द्विपरत (bilayer) रडल्सडेन-पोपर (RP) निकलेट La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ में दबाव-प्रेरित अतिचालकता (SC) की खोज, जिसकी क्रांतिक तापमान ( $T_c$ ) 80 K से अधिक है, ने स्तरित निकलेट्स के भीतर प्रतिस्पर्धी आदेशों (competing orders) की जांच को प्रेरित किया है। जबकि परिवेशी दबाव पर द्विपद (bilayer) (La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ ) और त्रिपद (trilayer) (La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ ) RP निकलेट्स दोनों में घनत्व-तरंग (density-wave, DW) आदेश मौजूद होते हैं, उनकी प्रकृति और दबाव के तहत उनका विकास भिन्न रहता है। La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ में, स्पिन-घनत्व-तरंग (SDW) और एक द्वितीयक DW आदेश अलग-अलग (decoupled) दिखाई देते हैं और दबाव के तहत अलग तरह से विकसित होते हैं। इसके विपरीत, La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ में, पिछले अध्ययनों ने समवर्ती (simultaneous) SDW और आवेश-घनत्व-तरंग (CDW) संक्रमणों का सुझाव दिया था, लेकिन यह स्पष्ट नहीं था कि ये आदेश आपस में जुड़े (intertwined) हैं या नहीं और हाइड्रोस्टेटिक दबाव के तहत वे कैसे प्रतिक्रिया करते हैं। स्पिन और आवेश स्वतंत्रता वाले स्तरों (degrees of freedom) के बीच अंतर करने में सक्षम स्थानीय सूक्ष्मदर्शी जांच (local microscopic probes) इन मुद्दों को हल करने के लिए आवश्यक है।

कार्यप्रणाली
लेखकों ने स्थानीय इलेक्ट्रॉनिक और चुंबकीय वातावरण की जांच करने के लिए उच्च-गुणवत्ता वाले एकल-क्रिस्टलीय La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ पर $^{139}$ La नाभिकीय चतुर्ध्रुवीय अनुनाद (NQR) का उपयोग किया। प्रयोग 80–300 K के तापमान रेंज में परिवेशी दबाव और हाइड्रोस्टेटिक दबाव ( $\sim$ 2.3 GPa) के तहत किए गए।

प्रोब चयन: अध्ययन ने La(1) साइट की तुलना में मजबूत सिग्नल तीव्रता के कारण La(2) साइट (जो NiO $_6$ द्विपरतों के बाहर La-O फ्लोराइट-प्रकार की परतों में स्थित है) पर ध्यान केंद्रित किया।
स्पेक्ट्रल विश्लेषण: NQR स्पेक्ट्रा का विश्लेषण अल्प-दूरी (short-range) और दीर्घ-दूरी (long-range) क्रम के बीच अंतर करने के लिए अव्यवस्थित-अवस्था के लोरेंत्ज़ियन घटक (L) और व्यवस्थित-अवस्था के गॉसियन घटक (G) में विघटन द्वारा किया गया।
विश्रांति गतिशीलता (Relaxation Dynamics): $\pm 5/2 \leftrightarrow \pm 7/2$ संक्रमण के रिकवरी कर्व्स को स्ट्रेच्ड एक्सपोनेंशियल फॉर्मूला का उपयोग करके फिट करके स्पिन-लैटिस विश्रांति समय ( $T_1$ ) निकाला गया, जिससे $1/T_1T$ और स्ट्रेचिंग एक्सपोनेंट $b$ की गणना संभव हुई।
लाइनविड्थ अपघटन: लाइनविड्थ प्रवर्धन में चुंबकीय ( $w_m$ ) और चतुर्ध्रुवीय ( $w_q$ ) योगदानों को अलग करने के लिए FWHM विश्लेषण का उपयोग किया गया, जो स्पिन और आवेश आदेशों के बीच कपलिंग टर्म्स का परीक्षण करता है।

प्रमुख परिणाम

अंतर्संबंधित अल्प-दूरी और दीर्घ-दूरी के आदेश: परिवेशी दबाव पर, NQR स्पेक्ट्रा $T^* \approx 150$ K पर अल्प-दूरी DW आदेशों की शुरुआत को प्रकट करते हैं, जो दीर्घ-दूरी DW संक्रमण तापमान ( $T_{DW} \approx 139$ K) से काफी ऊपर है। 150 K के नीचे लोरेंत्ज़ियन और गॉसियन स्पेक्ट्रल घटकों का सह-अस्तित्व यह दर्शाता है कि दीर्घ-दूरी क्रम से पहले अल्प-दूरी क्रम होता है।
SDW और CDW का जुड़ाव: लाइनविडथ्स का विश्लेषण प्रकट करता है कि जैसे-जैसे प्रणाली अल्प-दूरी से दीर्घ-दूरी क्रम में परिवर्तित होती है, चुंबकीय प्रवर्धन ( $w_m$ ) बढ़ने के बजाय घटता है। यह विसंगति, विद्युत क्षेत्र प्रवणता (EFG) के समवर्ती संशोधन के साथ मिलकर, आवेश और स्पिन उतार-चढ़ाव के बीच एक नकारात्मक कपलिंग टर्म का संकेत देती है। यह प्रमाण देता है कि La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ में SDW और CDW आदेश आपस में जुड़े हुए हैं, जो La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ में देखे गए अलग-अलग व्यवहार के विपरीत है।
दबाव विकास: 2.3 GPa हाइड्रोस्टेटिक दबाव के तहत:
- दीर्घ-दूरी संक्रमण तापमान ( $T_{DW}$ ) महत्वपूर्ण रूप से कम हो जाता है, जो 139 K से गिरकर 116 K हो जाता है (एक दर $\sim$ 10 K/GPa)।
- अल्प-दूरी संक्रमण तापमान ( $T^*$ ) बहुत धीमी गति से कम होता है, जो 150 K से गिरकर 148 K हो जाता है (एक दर $\sim$ 1 K/GPa)।
- स्ट्रेचिंग एक्सपोनेंट $b$ , जो स्पिन-लैटिस विश्रांति की एकरूपता को मापता है, $T^*$ के नीचे इकाई (unity) से विचलित होता है। दबाव के तहत, $b$ में कमी धीमी है, जो अल्प-दूरी क्रम की निरंतरता के अनुरूप है।
- उच्च-तापमान शासन में $1/T_1T$ मान दबाव के तहत लगातार कम हैं, जो फर्मी स्तर पर अवस्थाओं के घनत्व (density of states) में कमी का संकेत देते हैं।

महत्व और दावे
यह शोध पत्र स्थापित करता है कि La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ में, दोनों SDW और CDW आदेश आपस में जुड़े हुए हैं और अतिचालक अवस्था के प्रतिस्पर्धी आदेश के रूप में कार्य करते हैं। यह La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ के बिल्कुल विपरीत है, जहाँ SDW अलग (decoupled) दिखता है और दबाव द्वारा संभावित रूप से बढ़ाया जाता है। लेखक दावा करते हैं कि इन अंतर्संबंधित घनत्व-तरंगों और अतिचालकता के बीच तीव्र प्रतिस्पर्धा इस त्रिपद प्रणाली में निम्न $T_c$ के लिए एक कारक हो सकती है। यह अध्ययन RP-फेज निकलेट्स में घनत्व-तरंग अस्थिरताओं और असामान्य अतिचालकता के बीच परस्पर क्रिया के बारे में नई सूक्ष्म अंतर्दृष्टि प्रदान करता है, जो दबाव के तहत अल्प-दूरी बनाम दीर्घ-दूरी क्रम के विशिष्ट विकास को रेखांकित करता है। यह कार्य पूर्ण चित्र प्राप्त करने के लिए भविष्य के La(1) साइटों पर NMR अध्ययनों की आवश्यकता को देखते हुए, विशेष रूप से La(2) साइटों के अनन्य प्रोबिंग के कारण, क्रमिक परत प्रभाव (आंतरिक बनाम बाहरी Ni-O परत) को हल करने का दावा नहीं करता है।

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