$^{139}$La nuclear quadrupole resonance studies of pressurized La$_4$Ni$_3$O$_{10}$

In de zoektocht naar het begrijpen van hoe materialen elektriciteit geleiden zonder enig verlies, hebben wetenschappers zich lang geconcentreerd op een speciale klasse stoffen die bekend staan als supergeleiders. Dit zijn materialen die, wanneer ze worden afgekoeld tot zeer lage temperaturen, elektrische stroom laten stromen met nul weerstand, een eigenschap die alles van elektriciteitsnetten tot medische beeldvorming zou kunnen revolutioneren. Decennialang waren de meest beroemde supergeleiders gemaakt van koper en zuurstof, maar onlangs heeft een nieuwe familie van materialen die nikkel bevatten de aandacht van onderzoekers getrokken. Deze nikkelgebaseerde verbindingen, gerangschikt in specifieke gelaagde structuren, hebben het vermogen getoond om supergeleidend te worden wanneer ze onder enorme druk worden samengeperst, waarbij ze temperaturen bereiken die veel hoger liggen dan voorheen mogelijk werd geacht voor dit type materiaal. Echter, voordat deze materialen supergeleidend kunnen worden, ondergaan ze vaak een ander soort transformatie waarbij de elektronen zichzelf ordenen in herhalende patronen van lading of spin, wat de stroom van elektriciteit effectief bevriest. Het begrijpen van hoe deze patronen ontstaan, hoe ze met elkaar interageren en hoe ze verdwijnen onder druk, is cruciaal voor het uitzoeken hoe men deze materialen kan laten supergeleiden bij nog hogere temperaturen.

Een team van onderzoekers heeft nu in het hart van een dergelijke nikkelverbinding gekeken, een materiaal genaamd La4Ni3O10, om precies te zien hoe deze elektronpatronen zich gedragen. Door een techniek te gebruiken die luistert naar de minuscule magnetische fluisteringen van de atomen binnen het kristal, ontdekten zij dat het materiaal niet simpelweg overgaat van een normale staat naar een supergeleidende staat. In plaats daarvan gaat het door een complexe fase waarin twee verschillende soorten elektronische ordeningen, één die betrekking heeft op magnetische spins en de andere op elektrische lading, nauw met elkaar verweven raken. Deze bevinding daagt eerdere ideeën uit dat deze twee ordeningen apart of onafhankelijk zouden kunnen zijn, en suggereert in plaats daarvan dat ze in dit specifieke materiaal diep verbonden zijn.

De onderzoekers bestudeerden een hoogwaardig kristal van La4Ni3O10, dat is opgebouwd uit lagen nikkel en zuurstof die tussen lagen lanthanum zijn gesandwiched. Ze gebruikten een methode genaamd kernkwadrupoolresonantie, die werkt als een zeer gevoelige microfoon die luistert naar de atoomkernen. In dit geval richtten ze zich op de lanthanumatomen, die zich op twee verschillende posities binnen de kristalstructuur bevinden. Door af te stemmen op de specifieke frequenties waarop deze atomen trillen, kon het team subtiele veranderingen in de lokale magnetische en elektrische omgeving detecteren, wat onthulde hoe de elektronen zichzelf organiseerden naarmate het materiaal werd afgekoeld.

Bij normale druk merkten de onderzoekers, terwijl ze het materiaal afkoelden, eerst de opkomst op van een kort-bereik ordening van elektronen bij een temperatuur van ongeveer 150 Kelvin. Dit is een staat waarin de elektronpatronen aanwezig zijn, maar slechts over kleine afstanden bestaan, zoals rimpelingen op een vijver die nog niet over het hele oppervlak zijn verspreid. Naarmate de temperatuur verder daalde naar ongeveer 139 Kelvin, groeiden deze rimpelingen uit tot een lang-bereik ordening die het hele kristal besloeg. De gegevens toonden aan dat de magnetische spin-ordening en de elektrische lading-ordening tegelijkertijd verschenen en met elkaar verweven waren, wat betekent dat ze niet van elkaar gescheiden of onafhankelijk begrepen konden worden. Dit is een significante afwijking van wat werd gezien in een vergelijkbare, twee-laagse nikkelverbinding, waar deze twee soorten ordeningen onafhankelijk van elkaar leken te werken.

Om te begrijpen hoe robuust deze patronen waren, plaatsten de onderzoekers het kristal onder een constante hoge druk van 2,3 gigapascal, wat ongeveer de druk is die diep in de aardkorst wordt gevonden. Onder deze samendrukking veranderde het gedrag van het materiaal op een onthullende manier. De temperatuur waarbij de lang-bereik, kristalbrede ordening verscheen, daalde scherp, met een daling van ongeveer 10 Kelvin voor elke gigapascal druk die werd uitgeoefend. In contrast hiermee nam de temperatuur voor de kort-bereik, lokale ordening veel langzamer af, namelijk slechts ongeveer 1 Kelvin per gigapascal. Dit verschil in hoe snel de twee staten op druk reageerden, suggereert dat de lang-bereik orden veel kwetsbaarder is en gemakkelijker te onderdrukken dan de kort-bereik fluctuaties.

De studie onthulde ook dat de mate waarin het materiaal supergeleidend kon worden, waarschijnlijk werd gehinderd door deze competitie tussen de elektronpatronen en de supergeleidende staat. In de twee-laagse nikkelverbinding leek druk de magnetische ordening te helpen, wat niet concurreerde met supergeleiding. Maar in dit drie-laagse materiaal betekende de verweven natuur van de spin- en lading-ordeningen dat zij directer vochten tegen de supergeleidende staat. De onderzoekers concludeerden dat de onderdrukking van deze verweven ordeningen door druk een sleutelfactor is in het gedrag van het materiaal, wat een duidelijker beeld geeft van de microscopische touwtrekkerij die bepaalt of een materiaal een supergeleider wordt of een isolator blijft.

Door exact in kaart te brengen hoe deze elektronpatronen ontstaan en evolueren, hebben de onderzoekers een gedetailleerde snapshot gegeven van het interne leven van deze nikkelverbinding. Ze bevestigden dat kort-bereik elektronische ordeningen ver voor de lang-bereik ordeningen verschijnen, en dat deze twee soorten ordeningen onlosmakelijk met elkaar verbonden zijn. Dit werk beschrijft niet alleen een enkel materiaal; het helpt het bredere begrip te verfijnen van hoe complexe elektronische gedragingen concurreren in gelaagde nikkelaten. De bevindingen suggereren dat om het volledige potentieel van deze materialen voor hoogtemperatuur-supergeleiding te ontsluiten, wetenschappers moeten leren hoe ze deze verweven elektronische patronen kunnen beheren of onderdrukken, die momenteel in de weg staan van de supergeleidende staat. De precieze metingen van hoe druk de verschillende ordeningen beïnvloedt, bieden een nieuwe set aan aanwijzingen voor zowel theoretici als experimenteel onderzoekers terwijl zij de grens van kwantummaterialen blijven verkennen.