$^{139}$La nuclear quadrupole resonance studies of pressurized La$_4$Ni$_3$O$_{10}$

물질이 손실 없이 전기를 어떻게 전도하는지 이해하려는 탐구 과정에서, 과학자들은 오랫동안 초전도체라고 알려진 특별한 부류의 물질에 주목해 왔습니다. 이 물질들은 매우 낮은 온도로 냉각되었을 때 전기 전류가 저항 없이 흐를 수 있게 하며, 이러한 특성은 전력망에서 의료 영상 장치에 이르기까지 모든 것을 혁신할 수 있습니다. 수십 년 동안 가장 유명한 초전도체들은 구리와 산소로 만들어졌으나, 최근에는 니켈을 포함하는 새로운 계열의 물질들이 연구자들의 관심을 사로잡았습니다. 특정 층상 구조로 배열된 이 니켈 기반 화합물들은 엄청난 압력으로 압착될 때 초전도 상태가 될 수 있는 능력을 보여주었으며, 이 유형의 물질에서 이전에 가능하다고 생각했던 것보다 훨씬 높은 온도에 도달했습니다. 그러나 이 물질들이 초전도 현상을 일으키기 전, 종종 전자들이 전하 또는 스핀의 반복적인 패턴으로 배열되어 전기의 흐름을 사실상 얼려버리는 다른 종류의 변형을 거치곤 합니다. 이러한 패턴이 어떻게 형성되는지, 서로 어떻게 상호작용하는지, 그리고 압력 하에서 어떻게 사라지는지를 이해하는 것은 이 물질들을 더 높은 온도에서 초전도 상태가 되도록 만드는 방법을 알아내는 데 매우 중요합니다.

연구팀은 이제 이러한 니켈 화합물 중 하나인 $\text{La}_4\text{Ni}_3\text{O}_{10}$의 심장부를 들여다보며, 이 전자 패턴이 정확히 어떻게 행동하는지 관찰했습니다. 결정 내부의 원자들이 내는 미세한 자기적 속삭임을 듣는 기술을 사용하여, 연구팀은 이 물질이 단순히 정상 상태에서 초전도 상태로 전환되는 것이 아님을 발견했습니다. 대신, 이 물질은 자기 스핀과 전기 전하라는 두 가지 서로 다른 유형의 전자 배열이 서로 단단히 엮이게 되는 복잡한 상(phase)을 거쳐 지나갑니다. 이 발견은 이 두 가지 배열이 분리되어 있거나 독립적일 수 있다는 기존의 아이디어에 도전하며, 대신 이 특정 물질에서는 이들이 깊게 연결되어 있음을 시사합니다.

연구진은 니켈과 산소 층이 란타넘 층 사이에 샌드위치처럼 끼어 있는 구조로 이루어진 고품질의 $\text{La}_4\text{Ni}_3\text{O}_{10}$ 결정을 연구했습니다. 그들은 원자핵의 소리를 듣는 매우 민감한 마이크 역할을 하는 핵 사중극자 공명(nuclear quadrupole resonance)이라는 방법을 사용했습니다. 이 경우, 연구진은 결정 구조 내의 두 가지 다른 위치에 자리 잡고 있는 란타넘 원자에 집중했습니다. 이 원자들이 진동하는 특정 주파수에 맞춰 조율함으로써, 연구팀은 결정이 냉각됨에 따라 전자들이 어떻게 스스로를 조직화하는지 드러내는 국부적인 자기 및 전기 환경의 미묘한 변화를 감지할 수 있었습니다.

정상 압력에서 연구진이 물질을 냉각했을 때, 그들은 먼저 약 150K의 온도에서 전자의 단거리 배열(short-range ordering)이 나타나는 것을 관찰했습니다. 이는 전자 패턴이 존재하지만 연못 표면에 퍼지지 않은 파동처럼 좁은 거리 내에서만 존재하는 상태입니다. 온도가 더 낮아져 약 139K에 도달하자, 이 파동은 결정 전체에 걸쳐 퍼지는 장거리 배열(long-range order)로 성장했습니다. 데이터는 자기 스핀 배열과 전기 전하 배열이 동시에 나타나며 서로 뒤엉켜 있다는 것을 보여주었으며, 이는 두 유형의 배열이 서로 분리되거나 독립적으로 이해될 수 없음을 의미합니다. 이는 두 종류의 배열이 서로 독립적으로 작용하는 것처럼 보였던 유사한 이층 구조 니켈 화합물에서 관찰된 것과는 확연히 다른 결과입니다.

이 패턴들이 얼마나 견고한지 이해하기 위해, 연구팀은 결정을 약 2.3 기가파스칼(지각 깊은 곳에서 발견되는 압력과 유사함)의 일정한 고압 상태에 두었습니다. 이 압착 하에서 물질의 거동은 드러나는 방식으로 변화했습니다. 장거리, 결정 전체 규모의 배열이 나타나는 온도는 급격히 떨어져, 가해진 압력 1 기가파스칼당 약 10K씩 감소했습니다. 반면, 단거리, 국부적 배열의 온도는 훨씬 더 느리게 감소하여 기가파스칼당 약 1K 정도만 떨어졌습니다. 두 상태가 압력에 반응하는 속도의 이러한 차이는 장거리 배열이 단거리 요동보다 훨씬 더 취약하고 억제하기 쉽다는 것을 시사합니다.

또한 연구는 압력이 증가함에 따라 이 전자 패턴과 초전도 상태 사이의 경쟁에 의해 물질의 초전도 능력이 저해될 가능성이 높다는 것을 밝혀냈습니다. 이층 구조 니켈 화합물에서는 압력이 초전도성과 경쟁하지 않는 자기 배열을 돕는 것처럼 보였습니다. 하지만 이 삼층 구조 물질에서는 스핀과 전하 배열의 뒤엉킨 특성 때문에, 이들이 초전도 상태에 더욱 직접적으로 맞서 싸웠습니다. 연구진은 이러한 뒤엉킨 배열들을 압력으로 억제하는 것이 물질의 거동을 결정하는 핵심 요소라는 결론을 내렸으며, 이는 물질이 초전도체가 될지 아니면 절연체로 남을지를 결정하는 미시적인 줄다리기에 대한 더 명확한 그림을 제공합니다.

전자 패턴이 어떻게 형성되고 진화하는지를 정밀하게 지도화함으로써, 연구진은 이 니켈 화합물의 내부적인 삶에 대한 상세한 스냅샷을 제공했습니다. 그들은 단거리 전자 배열이 장거리 배열보다 훨씬 먼저 나타난다는 점과, 이 두 유형의 배열이 불가분하게 연결되어 있다는 점을 확인했습니다. 이 연구는 단일 물질만을 설명하는 것이 아니라, 층상 니켈레이트에서 복잡한 전자 거동이 어떻게 경쟁하는지에 대한 폭넓은 이해를 정교화하는 데 도움을 줍니다. 연구 결과는 이 물질들의 고온 초전도성을 끌어내기 위해서는 현재 초전도 상태를 가로막고 있는 이러한 뒤엉킨 전자 패턴을 관리하거나 억제하는 방법을 배워야 함을 시사합니다. 압력이 서로 다른 이러한 배열들에 어떻게 영향을 미치는지에 대한 정밀한 측정은, 양자 물질의 경계를 계속 탐구하는 이론가들과 실험가들에게 새로운 단서들을 제공합니다.