$^{139}$La nuclear quadrupole resonance studies of pressurized La$_4$Ni$_3$O$_{10}$

Auf der Suche nach dem Verständnis darüber, wie Materialien Elektrizität ohne jeglichen Verlust leiten, haben sich Wissenschaftler lange Zeit auf eine besondere Klasse von Substanzen konzentriert, die als Supraleiter bekannt sind. Dies sind Materialien, die, wenn sie auf sehr niedrige Temperaturen abgekühlt werden, erlauben, dass elektrischer Strom mit null Widerstand fließt – eine Eigenschaft, die alles von Stromnetzen bis hin zur medizinischen Bildgebung revolutionieren könnte. Jahrzehntelang wurden die berühmtesten Supraleiter aus Kupfer und Sauerstoff hergestellt, doch vor kurzem hat eine neue Familie von Materialien, die Nickel enthalten, die Aufmerksamkeit der Forscher auf sich gezogen. Diese Nickel-basierten Verbindungen, die in spezifischen Schichtstrukturen angeordnet sind, haben die Fähigkeit gezeigt, unter immensem Druck supraleitend zu werden, wobei sie Temperaturen erreichen, die weit über dem liegen, was man zuvor für diese Art von Material für möglich gehalten hatte. Bevor diese Materialien jedoch supraleitend werden können, durchlaufen sie oft eine andere Art von Transformation, bei der sich die Elektronen in wiederkehrenden Mustern von Ladung oder Spin anordnen, was den Fluss der Elektrizität effektiv einfriert. Zu verstehen, wie diese Muster entstehen, wie sie miteinander interagieren und wie sie unter Druck verschwinden, ist entscheidend, um herauszufinden, wie man diese Materialien dazu bringt, bei noch höheren Temperaturen supraleitend zu werden.

Ein Forschungsteam hat nun in das Herz einer solchen Nickelverbindung, einem Material namens $\text{La}_4\text{Ni}_3\text{O}_{10}$, geblickt, um genau zu sehen, wie sich diese Elektronenmuster verhalten. Durch den Einsatz einer Technik, die den winzigen magnetischen Flüstern der Atome innerhalb des Kristalls lauscht, entdeckten sie, dass das Material nicht einfach von einem Normalzustand in einen supraleitenden Zustand wechselt. Stattdessen durchläuft es eine komplexe Phase, in der zwei verschiedene Arten von Elektronenordnungen – eine, die die magnetischen Spins betrifft, und eine andere, die die elektrische Ladung betrifft – eng miteinander verwoben sind. Dieser Befund stellt bisherige Ideen infrage, wonach diese beiden Ordnungen getrennt oder unabhängig voneinander sein könnten, und legt stattdin nahe, dass sie in diesem spezifischen Material tief miteinander verknüpft sind.

Die Forscher untersuchten einen hochwertigen Kristall aus $\text{La}_4\text{Ni}_3\text{O}_{10}$, der aus Schichten aus Nickel und Sauerstoff aufgebaut ist, die zwischen Schichten aus Lanthan eingebettet sind. Sie verwendeten eine Methode namens Kernquadrupolresonanz, die wie ein hochempfindliches Mikrofon wirkt, das den Atomkernen lauscht. In diesem Fall konzentrierten sie sich auf die Lanthan-Atome, die innerhalb der Kristallstruktur an zwei verschiedenen Positionen sitzen. Durch das Einstimmen auf die spezifischen Frequenzen, mit denen diese Atome vibrieren, konnte das Team subtile Veränderungen in der lokalen magnetischen und elektrischen Umgebung detektieren, was offenbarte, wie sich die Elektronen beim Abkühlen des Materials organisierten.

Bei Normaldruck beobachteten die Forscher beim Abkühlen des Materials zuerst das Auftreten einer kurzreichweitigen Elektronenordnung bei einer Temperatur von etwa 150 Kelvin. Dies ist ein Zustand, in dem die Elektronenmuster zwar vorhanden sind, aber nur über kleine Distanzen existieren, vergleichbar mit Kräuselwellen auf einem Teich, die noch nicht die gesamte Oberfläche erfasst haben. Als die Temperatur weiter auf etwa 139 Kelvin sank, wuchsen diese Wellen zu einer langreichweitigen Ordnung heran, die den gesamten Kristall durchspannt. Die Daten zeigten, dass die magnetische Spin-Ordnung und die elektrische Ladungs-Ordnung gleichzeitig auftraten und miteinander verwoben waren, was bedeutete, dass sie nicht getrennt oder unabhängig voneinander betrachtet werden konnten. Dies ist eine signifikante Abweichung von dem, was bei einer ähnlichen, zweischichtigen Nickelverbindung beobachtet wurde, bei der diese beiden Arten von Ordnungen scheinbar unabhängig voneinander agierten.

Um zu verstehen, wie robust diese Muster waren, setzten die Forscher den Kristall einem konstanten Hochdruck von 2,3 Gigapascal aus, was in etwa dem Druck entspricht, der tief in der Erdkruste herrscht. Unter dieser Kompression änderte sich das Verhalten des Materials auf aufschlussreiche Weise. Die Temperatur, bei der die langreichweitige, kristallweite Ordnung erschien, sank drastisch ab, und zwar um etwa 10 Kelvin pro Gigapascal angewendetem Druck. Im Gegensatz dazu sank die Temperatur für die kurzreichweitige, lokale Ordnung viel langsamer, nämlich nur um etwa 1 Kelvin pro Gigapascal. Dieser Unterschied darin, wie schnell die beiden Zustände auf Druck reagierten, deutet darauf hin, dass die langreichweitige Ordnung viel fragiler ist und leichter zu unterdrücken ist als die kurzreichweitigen Fluktuationen.

Die Studie zeigte auch, dass die Fähigkeit des Materials zu supraleiten durch den steigenden Druck wahrscheinlich durch die Konkurrenz zwischen den Elektronenmustern und dem supraleitenden Zustand behindert wurde. In der zweischichtigen Nickelverbindung schien der Druck die magnetische Ordnung zu begünstigen, welche nicht mit der Supraleitung konkurrierte. Aber in diesem dreischichtigen Material bedeutete die verwobene Natur der Spin- und Ladungsordnungen, dass sie direkter gegen den supraleitenden Zustand kämpften. Die Forscher kamen zu dem Schluss, dass die Unterdrückung dieser verwobenen Ordnungen durch Druck ein Schlüsselfaktor für das Verhalten des Materials ist und ein klareres Bild des mikroskopischen Tauziehens liefert, das darüber entscheidet, ob ein Material ein Supraleiter wird oder ein Isolator bleibt.

Indem sie kartografierten, wie genau diese Elektronenmuster entstehen und sich entwickeln, lieferten die Forscher eine detaillierte Momentaufnahme des inneren Lebens dieser Nickelverbindung. Sie bestätigten, dass kurzreichweitige Elektronenordnungen weit vor den langreichweitigen erscheinen und dass diese beiden Arten von Ordnungen untrennbar miteinander verbunden sind. Diese Arbeit beschreibt nicht nur ein einzelnes Material; sie hilft, das breitere Verständnis komplexer Elektronenverhaltensweisen in geschichteten Nickelaten zu verfeinern. Die Ergebnisse legen nahe, dass Wissenschaftler, um das volle Potenzial dieser Materialien für Hochtemperatur-Supraleitung auszuschöpfen, lernen müssen, wie man diese verwobenen Elektronenmuster kontrolliert oder unterdrückt, die derzeit dem supraleitenden Zustand im Wege stehen. Die präzisen Messungen darüber, wie Druck die verschiedenen Ordnungen beeinflusst, bieten sowohl Theoretikern als auch Experimentalisten eine neue Reihe von Hinweisen, während sie die Grenzen der Quantenmaterialien weiter erkunden.