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$^{139}$ La nuclear quadrupole resonance studies of pressurized La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$

En utilisant la résonance de quadrupole nucléaire du $^{139}$ La, cette étude révèle que les ordres entrelacés d'ondes de densité de spin et de charge à courte et longue portée dans le La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ sont supprimés par la pression hydrostatique, confirmant leur rôle d'ordres concurrents à la supraconductivité non conventionnelle.

Auteurs originaux : Meng Zhang, Zhuo Wang, Yantao Cao, Yang Yuan, Kangjian Luo, Shanxiang Gao, Hanjie Guo, Yongkang Luo

Publié 2026-09-09

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CC BY 4.0

Auteurs originaux : Meng Zhang, Zhuo Wang, Yantao Cao, Yang Yuan, Kangjian Luo, Shanxiang Gao, Hanjie Guo, Yongkang Luo

Article original sous licence CC BY 4.0 (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/). ✨ Ceci est une explication générée par l'IA de l'article ci-dessous. Elle n'a pas été rédigée ni approuvée par les auteurs. Pour une précision technique, consultez l'article original. Lire la clause de non-responsabilité complète

Dans la quête visant à comprendre comment les matériaux conduisent l'électricité sans aucune perte, les scientifiques se sont longtemps concentrés sur une classe particulière de substances connues sous le nom de supraconducteurs. Ce sont des matériaux qui, lorsqu'ils sont refroidis à de très basses températures, permettent au courant électrique de circuler avec une résistance nulle, une propriété qui pourrait révolutionner tout, des réseaux électriques à l'imagerie médicale. Pendant des décennies, les supraconducteurs les plus célèbres étaient composés de cuivre et d'oxygène, mais récemment, une nouvelle famille de matériaux contenant du nickel a captivé l'attention des chercheurs. Ces composés à base de nickel, disposés dans des structures stratifiées spécifiques, ont montré la capacité de devenir supraconducteurs lorsqu'ils sont comprimés sous une pression immense, atteignant des températures bien plus élevées que ce qui était auparavant jugé possible pour ce type de matériau. Cependant, avant que ces matériaux ne puissent devenir supraconducteurs, ils subissent souvent un autre type de transformation où les électrons s'organisent en motifs répétitifs de charge ou de spin, gelant ainsi l'écoulement de l'électricité. Comprendre comment ces motifs se forment, comment ils interagissent entre eux et comment ils disparaissent sous la pression est crucial pour déterminer comment rendre ces matériaux supraconducteurs à des températures encore plus élevées.

Une équipe de chercheurs a maintenant scruté le cœur de l'un de ces composés de nickel, un matériau appelé La4Ni3O10, pour voir exactement comment ces motifs électroniques se comportent. En utilisant une technique qui écoute les minuscules murmures magnétiques des atomes à l'intérieur du cristal, ils ont découvert que le matériau ne passe pas simplement d'un état normal à un état supraconducteur. Au lieu de cela, il traverse une phase complexe où deux types différents d'ordres électroniques, l'un impliquant les spins magnétiques et l'autre la charge électrique, s'entrelacent étroitement. Cette découverte remet en question les idées précédentes selon lesquelles ces deux ordres pourraient être séparés ou indépendants, suggérant plutôt qu'ils sont profondément liés dans ce matériau spécifique.

Les chercheurs ont étudié un cristal de haute qualité de La4Ni3O10, qui est constitué de couches de nickel et d'oxygène prises en sandwich entre des couches de lanthane. Ils ont utilisé une méthode appelée résonance quadripolaire nucléaire, qui agit comme un microphone hautement sensible écoutant les noyaux atomiques. Dans ce cas, ils se sont concentrés sur les atomes de lanthane, qui occupent deux positions différentes dans la structure cristalline. En se réglant sur les fréquences spécifiques auxquelles ces atomes vibrent, l'équipe a pu détecter des changements subtils dans l'environnement magnétique et électrique local, révélant comment les électrons s'organisaient lors du refroidissement du matériau.

À pression normale, alors que les chercheurs refroidissaient le matériau, ils ont d'abord remarqué l'émergence d'un ordre électronique à courte portée à une température d'environ 150 Kelvin. Il s'agit d'un état où les motifs électroniques sont présents mais n'existent que sur de petites distances, comme des rides sur un étang qui ne se sont pas encore propagées sur toute la surface. À mesure que la température chutait davantage vers environ 139 Kelvin, ces rides se transformaient en un ordre à longue portée qui s'étendait sur l'ensemble du cristal. Les données ont montré que l'ordre de spin magnétique et l'ordre de charge électrique apparaissaient en même temps et étaient entrelacés, ce qui signifie qu'ils ne pouvaient être séparés ou compris indépendamment. Cela constitue un écart significatif par rapport à ce qui a été observé dans un composé de nickel similaire à deux couches, où ces deux types d'ordres semblaient agir indépendamment l'un de l'autre.

Pour comprendre la robustesse de ces motifs, l'équipe a placé le cristal sous une pression constante et élevée de 2,3 gigapascals, soit environ la pression présente dans les profondeurs de la croûte terrestre. Sous cette compression, le comportement du matériau a changé de manière révélatrice. La température à laquelle l'ordre à longue portée, à l'échelle du cristal, apparaissait a chuté brutalement, diminuant d'environ 10 Kelvin pour chaque gigapascal de pression appliqué. En revanche, la température de l'ordre à courte portée, local, a diminué beaucoup plus lentement, ne chutant que d'environ 1 Kelvin par gigapascal. Cette différence dans la rapidité avec laquelle les deux états réagissent à la pression suggère que l'ordre à longue portée est beaucoup plus fragile et plus facile à supprimer que les fluctuations à courte portée.

L'étude a également révélé qu'à mesure que la pression augmentait, la capacité du matériau à devenir supraconducteur était probablement entravée par cette compétition entre les motifs électroniques et l'état supraconducteur. Dans le composé de nickel à deux couches, la pression semblait favoriser l'ordre magnétique, lequel ne faisait pas concurrence à la supraconductivité. Mais dans ce matériau à trois couches, la nature entrelacée des ordres de spin et de charge signifiait qu'ils luttaient plus directement contre l'état supraconducteur. Les chercheurs ont conclu que la suppression de ces ordres entrelacés par la pression est un facteur clé du comportement du matériau, offrant une image plus claire du bras de fer microscopique qui détermine si un matériau devient un supraconducteur ou reste un isolant.

En cartographiant précisément la formation et l'évolution de ces motifs électroniques, les chercheurs ont fourni un instantané détaillé de la vie interne de ce composé de nickel. Ils ont confirmé que les ordres électroniques à courte portée apparaissent bien avant ceux à longue portée, et que ces deux types d'ordres sont inextricablement liés. Ce travail ne se contente pas de décrire un seul matériau ; il aide à affiner la compréhension plus large des comportements électroniques complexes qui entrent en compétition dans les nickelates stratifiés. Les résultats suggèrent que pour libérer tout le potentiel de ces matériaux pour la supraconductivité à haute température, les scientifiques doivent apprendre à gérer ou à supprimer ces motifs électroniques entrelacés, qui font actuellement obstacle à l'état supraconducteur. Les mesures précises de l'effet de la pression sur ces différents ordres fournissent un nouvel ensemble d'indices pour les théoriciens et les expérimentateurs qui continuent d'explorer la frontière des matériaux quantiques.

Résumé technique : Études de résonance nucléaire quadripolaire du $^{139}$ La sur le La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ sous pression

Énoncé du problème
La découverte de la supraconductivité induite par la pression (SC) avec une température critique ( $T_c$ ) dépassant 80 K dans le nickelate de type Ruddlesden-Popper (RP) bilayer La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ a suscité des investigations sur les ordres compétiteurs au sein des nickelates stratifiés. Bien que les ordres d'ondes de densité (DW) soient connus dans les nickelates RP bilayer (La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ ) et trilayer (La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ ) à pression ambiante, leur nature et leur évolution sous pression demeurent distinctes. Dans le La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ , l'onde de densité de spin (SDW) et un second ordre DW semblent découplés et évoluent différemment sous pression. À l'inverse, dans le La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ , des études antérieures suggéraient des transitions simultanées d'SDW et d'onde de densité de charge (CDW), mais il restait incertain si ces ordres sont entrelacés et comment ils répondent à la pression hydrostatique. Des sondes microscopiques locales capables de distinguer les degrés de liberté de spin et de charge sont nécessaires pour résoudre ces questions.

Méthodologie
Les auteurs ont employé la résonance nucléaire quadripolaire (NQR) du $^{139}$ La sur des monocristaux de haute qualité de La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ pour étudier les environnements électroniques et magnétiques locaux. Les mesures ont été effectuées à pression ambiante et sous pression hydrostatique ( $\sim$ 2,3 GPa) sur une plage de température de 80 à 300 K.

Sélection de la sonde : L'étude s'est concentrée sur le site La(2) (situé dans les couches de type fluorite La-O à l'extérieur des bilayers NiO $_6$ ) en raison de son intensité de signal plus forte par rapport au site La(1).
Analyse spectrale : Les spectres NQR ont été analysés en décomposant les formes de raie en une composante lorentzienne (L) de l'état désordonné et une composante gaussienne (G) de l'état ordonné afin de distinguer l'ordre à courte portée de l'ordre à longue portée.
Dynamique de relaxation : Le temps de relaxation spin-réseau ( $T_1$ ) a été extrait en ajustant les courbes de récupération de la transition $\pm 5/2 \leftrightarrow \pm 7/2$ à une formule exponentielle étirée, permettant le calcul de $1/T_1T$ et de l'exposant d'étirement $b$ .
Décomposition de la largeur de raie : L'analyse de la largeur à mi-hauteur (FWHM) a été utilisée pour séparer les contributions magnétiques ( $w_m$ ) et quadripolaires ( $w_q$ ) à l'élargissement de la raie, testant les termes de couplage entre les ordres de spin et de charge.

Résultats clés

Ordres à courte et longue portée entrelacés : À pression ambiante, les spectres NQR révèlent l'apparition d'ordres DW à courte portée à $T^* \approx 150$ K, bien au-dessus de la température de transition d'ordre DW à longue portée ( $T_{DW} \approx 139$ K). La coexistence de composantes spectrales lorentiennes et gaussiennes en dessous de 150 K indique qu'un ordonnancement à courte portée précède l'ordonnancement à longue portée.
Couplage des SDW et CDW : L'analyse des largeurs de raie révèle que l'élargissement magnétique ( $w_m$ ) diminue plutôt qu'il n'augmente lors de la transition de l'ordre à courte portée vers l'ordre à longue portée. Cette anomalie, combinée à la modification simultanée du gradient de champ électrique (EFG), implique un terme de couplage négatif entre les fluctuations de charge et de spin. Cela constitue une preuve que les ordres SDW et CDW sont entrelacés dans le La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ , contrastant avec le comportement découplé observé dans le La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ .
Évolution sous pression : Sous une pression hydrostatique de 2,3 GPa :
- La température de transition à longue portée ( $T_{DW}$ ) est fortement supprimée, chutant de 139 K à 116 K (un taux de $\sim$ 10 K/GPa).
- La température de transition à courte portée ( $T^*$ ) est supprimée beaucoup plus lentement, passant de 150 K à 148 K (un taux de $\sim$ 1 K/GPa).
- L'exposant d'étirement $b$ , qui quantifie l'homogénéité de la relaxation spin-réseau, dévie de l'unité en dessous de $T^*$ . Sous pression, la réduction de $b$ est plus lente, ce qui est cohérent avec la persistance de l'ordre à courte portée.
- Les valeurs de $1/T_1T$ dans le régime de haute température sont systématiquement plus basses sous pression, indiquant une réduction de la densité d'états au niveau de Fermi.

Signification et affirmations
Cet article établit que dans le La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ , les ordres SDW et CDW sont tous deux entrelacés et agissent comme des ordres compétiteurs vis-à-vis de l'état supraconducteur. Cela contraste nettement avec le La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ , où l'SDW semble découplé et potentiellement renforcé par la pression. Les auteurs affirment que la forte compétition entre ces ondes de densité entrelacées et la supraconductivité dans le système trilayer peut être un facteur contribuant à sa $T_c$ plus faible par rapport au système bilayer. L'étude fournit de nouvelles perspectives microscopiques sur l'interaction entre les instabilités d'ondes de densité et la supraconductivité non conventionnelle dans les nickelates de phase RP, soulignant l'évolution distincte des ordres à courte portée par rapport aux ordres à longue portée sous pression. Le travail ne prétend pas résoudre l'effet de la séquence des couches (couches Ni-O internes vs externes) en raison de l'exploration exclusive des sites La(2), notant que des études NMR futures sur les sites La(1) seraient nécessaires pour une image complète.

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