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$^{139}$ La nuclear quadrupole resonance studies of pressurized La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$

Mediante la resonancia nuclear de cuadrupolo de $^{139}$ La, este estudio revela que los órdenes entrelazados de ondas de densidad de espín y de carga, tanto de corto como de largo alcance, en La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ son suprimidos por presión hidrostática, confirmando su papel como órdenes compitiendo con la superconductividad no convencional.

Autores originales: Meng Zhang, Zhuo Wang, Yantao Cao, Yang Yuan, Kangjian Luo, Shanxiang Gao, Hanjie Guo, Yongkang Luo

Publicado 2026-09-09

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CC BY 4.0

Autores originales: Meng Zhang, Zhuo Wang, Yantao Cao, Yang Yuan, Kangjian Luo, Shanxiang Gao, Hanjie Guo, Yongkang Luo

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En la búsqueda de comprender cómo los materiales conducen la electricidad sin ninguna pérdida, los científicos se han centrado durante mucho tiempo en una clase especial de sustancias conocidas como superconductores. Estos son materiales que, al enfriarse a temperaturas muy bajas, permiten que la corriente eléctrica fluya con cero resistencia, una propiedad que podría revolucionar todo, desde las redes eléctricas hasta la obtención de imágenes médicas. Durante décadas, los superconductores más famosos estaban hechos de cobre y oxígeno, pero recientemente, una nueva familia de materiales que contienen níquel ha captado la atención de los investigadores. Estos compuestos basados en níquel, dispuestos en estructuras de capas específicas, han mostrado la capacidad de volverse superconductores cuando se exprimen bajo una presión inmensa, alcanzando temperaturas mucho más altas de lo que se pensaba posible para este tipo de material. Sin embargo, antes de que estos materiales puedan ser superconductores, a menudo experimentan un tipo diferente de transformación donde los electrones se organizan en patrones repetitivos de carga o espín, congelando efectivamente el flujo de la electricidad. Comprender cómo se forman estos patrones, cómo interactúan entre sí y cómo desaparecen bajo presión es crucial para determinar cómo hacer que estos materiales sean superconductores a temperaturas aún más altas.

Un equipo de investigadores ha escudriñado ahora el corazón de uno de estos compuestos de níquel, un material llamado La4Ni3O10, para ver exactamente cómo se comportan estos patrones de electrones. Utilizando una técnica que escucha los diminutos susurros magnéticos de los átomos dentro del cristal, descubrieron que el material no simplemente cambia de un estado normal a uno superconductor. En su lugar, pasa por una fase compleja en la que dos tipos diferentes de ordenamientos electrónicos, uno que involucra espines magnéticos y otro que involucra carga eléctrica, se entrelazan estrechamente. Este hallazgo desafía las ideas previas de que estos dos ordenamientos podrían ser separados o independientes, sugiriendo en cambio que están profundamente vinculados en este material específico.

Los investigadores estudiaron un cristal de alta calidad de La4Ni3O10, el cual está construido a partir de capas de níquel y oxígeno intercaladas entre capas de lantano. Utilizaron un método llamado resonancia de cuadrupolo nuclear, que actúa como un micrófono altamente sensible que escucha a los núcleos atómicos. En este caso, se centraron en los átomos de lantano, que se encuentran en dos posiciones diferentes dentro de la estructura cristalina. Al sintonizar las frecuencias específicas a las que estos átomos vibran, el equipo pudo detectar cambios sutiles en el entorno magnético y eléctrico local, revelando cómo se organizaban los electrones a medida que el material se enfriaba.

A presión normal, a medida que los investigadores enfriaban el material, primero notaron la emergencia de un ordenamiento de electrones de corto alcance a una temperatura de unos 150 Kelvin. Este es un estado donde los patrones de electrones están presentes pero solo existen sobre distancias pequeñas, como ondas en un estanque que aún no se han extendido por toda la superficie. A medida que la temperatura descendía más, hasta alrededor de los 139 Kelvin, estas ondas crecieron hasta convertirse en un orden de largo alcance que se extendía por todo el cristal. Los datos mostraron que el ordenamiento de espín magnético y el ordenamiento de carga eléctrica aparecieron al mismo tiempo y estaban entrelazados, lo que significa que no podían separarse ni entenderse de forma independiente. Esto es una desviación significativa de lo observado en un compuesto de níquel de dos capas similar, donde estos dos tipos de ordenamientos parecían actuar de manera independiente uno del otro.

Para entender qué tan robustos eran estos patrones, el equipo colocó el cristal bajo una presión constante y alta de 2.3 gigapascales, que es aproximadamente la presión que se encuentra en las profundidades de la corteza terrestre. Bajo este apretón, el comportamiento del material cambió de una manera reveladora. La temperatura en la que apareció el ordenamiento de largo alcance, que abarca todo el cristal, cayó bruscamente, descendiendo unos 10 Kelvin por cada gigapascal de presión aplicada. En contraste, la temperatura para el ordenamiento de corto alcance, o local, disminuyó mucho más lentamente, cayendo solo unos 1 Kelvin por gigapascal. Esta diferencia en la rapidez con la que los dos estados responden a la presión sugiere que el orden de largo alcance es mucho más frágil y más fácil de suprimir que las fluctuaciones de corto alcance.

El estudio también reveló que, a medida que la presión aumentaba, la capacidad del material para ser superconductor probablemente se veía obstaculizada por esta competencia entre los patrones de electrones y el estado superconductor. En el compuesto de níquel de dos capas, la presión parecía ayudar al ordenamiento magnético, el cual no compite con la superconductividad. Pero en este material de tres capas, la naturaleza entrelazada de los órdenes de espín y carga significaba que luchaban más directamente contra el estado superconductor. Los investigadores conclyeron que la supresión de estos órdenes entrelazados mediante la presión es un factor clave en el comportamiento del material, ofreciendo una imagen más clara del tira y afloja microscópico que determina si un material se convierte en un superconductor o permanece como un aislante.

Al mapear exactamente cómo se forman y evolucionan estos patrones de electrones, los investigadores han proporcionado una instantánea detallada de la vida interna de este compuesto de níquel. Confirmaron que los órdenes electrónicos de corto alcance aparecen mucho antes que los de largo alcance, y que estos dos tipos de órdenes están inextricablemente ligados. Este trabajo no solo describe un único material; ayuda a refinar la comprensión más amplia de cómo compiten los comportos electrónicos complejos en los níquelatos estratificados. Los hallazgos sugieren que para desbloquear todo el potencial de estos materiales para la superconductividad de alta temperatura, los científicos deben aprender a gestionar o suprimir estos patrones de electrones entrelazados, que actualmente se interponen en el camino del estado superconductor. Las mediciones precisas de cómo la presión afecta a estos diferentes órdenes proporcionan un nuevo conjunto de pistas tanto para teóricos como para experimentales mientras continúan explorando la frontera de los materiales cuánticos.

Resumen Técnico: Estudios de Resonancia Cuadrupolar Nuclear de $^{139}$ La en La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ Presurizado

Planteamiento del Problema
El descubrimiento de la superconductividad inducida por presión (SC) con una temperatura crítica ( $T_c$ ) superior a 80 K en el nickelato de Ruddlesden-Popper (RP) de bicapa La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ ha impulsado investigaciones sobre los órdenes competitivos dentro de los nickelatos laminares. Mientras que los órdenes de onda de densidad (DW) son conocidos tanto en los nickelatos RP de bicapa (La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ ) como de trilaia (La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ ) a presión ambiente, su naturaleza y evolución bajo presión son distintas. En La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ , la onda de densidad de espín (SDW) y un orden DW secundario aparecen desacoplados y evolucionan de manera diferente bajo presión. Por el contrario, en La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ , estudios previos sugirieron transiciones simultáneas de SDW y de onda de densidad de carga (CDW), pero no estaba claro si estos órdenes están entrelazados y cómo responden a la presión hidrostática. Se requieren sondas microscópicas locales capaces de distinguir los grados de libertad de espín y carga para resolver estos problemas.

Metodología
Los autores emplearon la resonancia de cuadrupolo nuclear (NQR) de $^{139}$ La en monocristales de alta calidad de La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ para investigar los entornos electrónicos y magnéticos locales. Las mediciones se realizaron a presión ambiente y bajo presión hidrostática ( $\sim$ 2.3 GPa) en un rango de temperatura de 80–300 K.

Selección de la Sonda: El estudio se centró en el sitio La(2) (ubicado en las capas de tipo fluorita de La-O fuera de las bicapas de NiO $_6$ ) debido a su mayor intensidad de señal en comparación con el sitio La(1).
Análisis Espectral: Los espectros de NQR se analizaron mediante la descomposición de las formas de línea en un componente Lorentziano (L) de estado desordenado y un componente Gaussiano (G) de estado ordenado para distinguir entre orden de corto y largo alcance.
Dinámica de Relajación: El tiempo de relajación espín-red ( $T_1$ ) se extrajo ajustando las curvas de recuperación a una fórmula de exponencial estirada, lo que permitió calcular $1/T_1T$ y el exponente de estiramiento $b$ .
Descomposición del Ancho de Línea: Se utilizó el análisis del ancho de banda a media altura (FWHM) para separar las contribuciones magnéticas ( $w_m$ ) y cuadrupolares ( $w_q$ ) al ensanchamiento de la línea de banda, probando la existencia de términos de acoplamiento entre los órdenes de espín y carga.

Resultos Clave

Órdenes Entrelazados de Corto y Largo Alcance: A presión ambiente, los espectros de NQR revelan el inicio de órdenes DW de corto alcance en $T^* \approx 150$ K, muy por encima de la temperatura de transición de orden de largo alcance ( $T_{DW} \approx 139$ K). La coexistencia de componentes espectrales Lorentzianos y Gaussianos por debajo de 150 K indica que el orden de corto alcance precede al orden de largo alcance.
Acoplamiento de SDW y CDW: El análisis de las anchuras de línea revela que el ensanchamiento magnético ( $w_m$ ) disminuye en lugar de aumentar cuando el sistema transiciona de orden de corto a largo alcance. Esta anomalía, combinada con la modificación simultánea del gradiente de campo eléctrico (EFG), implica un término de acoplamiento negativo entre las fluctuaciones de carga y espín. Esto proporciona evidencia de que los órdenes SDW y CDW están entrelazados en La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ , contrastando con el comportamiento desacoplado observado en La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ .
Evolución bajo Presión: Bajo 2.3 GPa de presión hidrostática:
- La temperatura de transición de largo alcance ( $T_{DW}$ ) se suprime significativamente, cayendo de 139 K a 116 K (una tasa de $\sim$ 10 K/GPa).
- La temperatura de transición de corto alcance ( $T^*$ ) se suprime mucho más lentamente, de 150 K a 148 K (una tasa de $\sim$ 1 K/GPa).
- El exponente de estiramiento $b$ , que cuantifica la homogeneidad de la relajación espín-red, se desvía de la unidad por debajo de $T^*$ . Bajo presión, la reducción de $b$ es más lenta, lo cual es consistente con la persistencia del orden de corto alcance.
- Los valores de $1/T_1T$ en el régimen de alta temperatura son consistentemente menores bajo presión, lo que indica una reducción en la densidad de estados en el nivel de Fermi.

Significancia y Reivindicaciones
Este artículo establece que en La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ , tanto el orden SDW como el CDW están entrelazados y actúan como órdenes competitivos frente al estado superconductor. Esto contrasta marcadamente con La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ , donde el SDW aparece desacoplado y potencialmente potenciado por la presión. Los autores afirman que la fuerte competencia entre estas ondas de densidad entrelazadas y la superconductividad en el sistema de trilaia puede ser un factor que contribuye a su $T_c$ más baja en comparación con su contraparte de bicapa. El estudio proporciona nuevas perspectivas microscópicas sobre la interacción entre las inestabilidades de onda de densidad y la superconductividad no convencional en los nickelatos de fase RP, destacando la evolución distinta de los órdenes de corto frente a los de largo alcance bajo presión. El trabajo no pretende resolver el efecto de la secuencia de capas (capas internas vs. externas de Ni-O) debido a la sonda exclusiva de los sitios La(2), señalando que serían necesarios futuros estudios de NMR en los sitios La(1) para obtener una imagen completa.

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