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$^{139}$ La nuclear quadrupole resonance studies of pressurized La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$

Utilizando a ressonância nuclear de quadrupolo de $^{139}$ La, este estudo revela que as ordens entrelaçadas de ondas de densidade de spin e de carga de curto e longo alcance em La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ são suprimidas por pressão hidrostática, confirmando seu papel como ordens concorrentes à supercondutividade não convencional.

Autores originais: Meng Zhang, Zhuo Wang, Yantao Cao, Yang Yuan, Kangjian Luo, Shanxiang Gao, Hanjie Guo, Yongkang Luo

Publicado 2026-09-09

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CC BY 4.0

Autores originais: Meng Zhang, Zhuo Wang, Yantao Cao, Yang Yuan, Kangjian Luo, Shanxiang Gao, Hanjie Guo, Yongkang Luo

Artigo original sob licença CC BY 4.0 (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/). ✨ Esta é uma explicação gerada por IA do artigo abaixo. Não foi escrita nem endossada pelos autores. Para precisão técnica, consulte o artigo original. Ler aviso legal completo

Na busca para compreender como os materiais conduzem eletricidade sem qualquer perda, os cientistas têm se concentrado há muito tempo em uma classe especial de substâncias conhecidas como supercondutores. Estes são materiais que, quando resfriados a temperaturas muito baixas, permitem que a corrente elétrica flua com resistência zero, uma propriedade que poderia revolucionar tudo, desde as redes elétricas até o diagnóstico por imagem médica. Por décadas, os supercondutores mais famosos eram feitos de cobre e oxigênio, mas recentemente, uma nova família de materiais contendo níquel capturou a atenção de pesquisadores. Esses compostos à base de níquel, organizados em estruturas em camadas específicas, mostraram a capacidade de se tornarem supercondutores quando espremidos sob uma pressão imensa, atingindo temperaturas muito mais altas do que o anteriormente pensado ser possível para este tipo de material. No entanto, antes que esses materiais possam se tornar supercondutores, eles frequentemente passam por um tipo diferente de transformação onde os elétrons se organizam em padrões repetitivos de carga ou spin, efetivamente congelando o fluxo de eletricidade. Compreender como esses padrões se formam, como interagem entre si e como desaparecem sob pressão é crucial para descobrir como fazer com que esses materiais se tornem supercondutores em temperaturas ainda mais altas.

Uma equipe de pesquisadores agora espiou o coração de um desses compostos de níquel, um material chamado La4Ni3O10, para ver exatamente como esses padrões de elétrons se comportam. Ao usar uma técnica que escuta os minúsculos sussurros magnéticos dos átomos dentro do cristal, eles descobriram que o material não simplesmente muda de um estado normal para um estado supercondutor. Em vez disso, ele passa por uma fase complexa onde dois tipos diferentes de ordenamentos eletrônicos, um envolvendo spins magnéticos e outro envolvendo carga elétrica, tornam-se intimamente tecidos. Essa descoberta desafia ideias anteriores de que esses dois ordenamentos poderiam ser separados ou independentes, sugerindo, em vez disso, que estão profundamente ligados neste material específico.

Os pesquisadores estudaram um cristal de alta qualidade de La4Ni3O10, que é construído a partir de camadas de níquel e oxigênio intercaladas entre camadas de lantânio. Eles usaram um método chamado ressonância quadrupolar nuclear, que atua como um microfone altamente sensível ouvindo os núcleos atômicos. Neste caso, eles focaram nos átomos de lantânio, que ocupam duas posições diferentes na estrutura do cristal. Ao sintonizar nas frequências específicas em que esses átomos vibram, a equipe pôde detectar mudanças sutis no ambiente magnético e elétrico local, revelando como os elétrons estavam se organizando conforme o material era resfriado.

Em pressão normal, conforme os pesquisadores resfriavam o material, eles primeiro notaram a emergência de um ordenamento de curto alcance dos elétrons a uma temperatura de cerca de 150 Kelvin. Este é um estado onde os padrões de elétrons estão presentes, mas existem apenas em pequenas distâncias, como ondulações em um lago que ainda não se espalharam por toda a superfície. À medida que a temperatura caía ainda mais para cerca de 139 Kelvin, essas ondulações cresceram em um ordenamento de longo alcance que abrangia todo o cristal. Os dados mostraram que o ordenamento de spin magnético e o ordenamento de carga elétrica apareceram ao mesmo tempo e estavam entrelaçados, o que significa que não podiam ser separados ou compreendidos independentemente. Esta é uma mudança significativa em relação ao que foi visto em um composto de níquel de duas camadas semelhante, onde esses dois tipos de ordenamentos pareciam agir de forma independente um do outro.

Para entender o quão robustos esses padrões eram, a equipe colocou o cristal sob uma pressão constante e alta de 2,3 gigapascais, que é aproximadamente a pressão encontrada nas profundezas da crosta terrestre. Sob esse aperto, o comportamento do material mudou de uma maneira reveladora. A temperatura na qual o ordenamento de longo alcance, em todo o cristal, apareceu caiu drasticamente, caindo cerca de 10 Kelvin para cada gigapascal de pressão aplicada. Em contraste, a temperatura para o ordenamento de curto alcance, local, diminuiu muito mais lentamente, caindo apenas cerca de 1 Kelvin por gigapascal. Essa diferença na rapidez com que os dois estados responderam à pressão sugere que o ordenamento de longo alcance é muito mais frágil e mais fácil de suprimir do que as flutuações de curto alcance.

O estudo também revelou que, conforme a pressão aumentava, a capacidade do material de se tornar supercondutor era provavelmente dificultada por essa competição entre os padrões de elétrons e o estado supercondutor. No composto de níquel de duas camadas, a pressão parecia ajudar o ordenamento magnético, que não competia com a supercondutividade. Mas neste material de três camadas, a natureza entrelaçada dos ordenamentos de spin e carga significava que eles lutavam mais diretamente contra o estado supercondutor. Os pesquisadores concluíram que a supressão desses ordenamentos entrelaçados pela pressão é um fator chave no comportamento do material, oferecendo uma imagem mais clara do cabo de guerra microscópico que determina se um material se torna um supercondutor ou permanece um isolante.

Ao mapear exatamente como esses padrões de elétrons se formam e evoluem, os pesquisadores forneceram um instantâneo detalhado da vida interna deste composto de níquel. Eles confirmaram que ordenamentos eletrônicos de curto alcance aparecem bem antes dos de longo alcance, e que esses dois tipos de ordens estão inextricavelmente ligados. Este trabalho não descreve apenas um único material; ele ajuda a refinar a compreensão mais ampla de como comportamentos eletrônicos complexos competem em níquel-atos em camadas. As descobertas sugerem que, para desbloquear o pleno potencial desses materiais para a supercondutividade de alta temperatura, os cientistas devem aprender como gerenciar ou suprimir esses padrões eletrônicos entrelaçados, que atualmente impedem o estado supercondutor. As medições precisas de como a pressão afeta esses diferentes ordens fornecem um novo conjunto de pistas para teóricos e experimentalistas à medida que continuam a explorar a fronteira dos materiais quânticos.

Resumo Técnico: Estudos de Ressonância Quadrupolar Nuclear de $^{139}$ La em La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ sob Pressão

Definição do Problema
A descoberta da supercondutividade (SC) induzida por pressão com uma temperatura crítica ( $T_c$ ) superior a 80 K no nickelato de Ruddlesden-Popper (RP) de camada dupla (La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ ) impulsionou investigações sobre ordens competitivas em nickelatos em camadas. Embora ordens de onda de densidade (DW) sejam conhecidas tanto em nickelatos RP de camada dupla (La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ ) quanto de camada tripla (La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ ) sob pressão ambiente, sua natureza e evolução sob pressão permanecem distintas. Em La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ , a ordem de onda de densidade de spin (SDW) e uma ordem DW secundária parecem desacopladas e evoluem de forma diferente sob pressão. Por outro modo, em La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ , estudos anteriores sugeriram transições simultâneas de SDW e onda de densidade de carga (CDW), mas permanecia incerto se essas ordens são entrelaçadas e como elas respondem à pressão hidrostática. Sondas microscópicas locais capazes de distinguir os graus de liberdade de spin e carga são necessárias para resolver essas questões.

Metodologia
Os autores empregaram a ressonância quadrupolar nuclear (NQR) de $^{139}$ La em monocristais de alta qualidade de La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ para investigar os ambientes eletrônicos e magnéticos locais. As medições foram conduzidas sob pressão ambiente e sob pressão hidrostática ( $\sim$ 2,3 GPa) em uma faixa de temperatura de 80–300 K.

Seleção da Sonda: O estudo focou no sítio La(2) (localizado nas camadas de tipo fluorita La-O fora das bicamadas de NiO $_6$ ) devido à sua maior intensidade de sinal em comparação ao sítio La(1).
Análise Espectral: Os espectros de NQR foram analisados através da decomposição das formas de linha em um componente Lorentziano (L) de estado desordenado e um componente Gaussiano (G) de estado ordenado para distinguir entre ordem de curto e longo alcance.
Dinâmica de Relaxação: O tempo de relaxação spin-rede ( $T_1$ ) foi extraído através do ajuste das curvas de recuperação para a transição $\pm 5/2 \leftrightarrow \pm 7/2$ , permitendo o cálculo de $1/T_1T$ e do expoente de estiramento $b$ .
Decomposição da Largura de Linha: A análise da largura total à meia altura (FWHM) foi utilizada para separar as contribuições magnéticas ( $w_m$ ) e quadrupolares ( $w_q$ ) para o alargamento da largura de linha, testando termos de acoplamento entre as ordens de spin e carga.

Resultados Principais

Ordens de Curto e Longo Alcance Entrelaçadas: Sob pressão ambiente, os espectros de NQR revelam o início de ordens DW de curto alcance em $T^* \approx 150$ K, bem acima da temperatura de transição de ordem de longo alcance ( $T_{DW} \approx 139$ K). A coexistência de componentes espectrais Lorentzianos e Gaussianos abaixo de 150 K indica que o ordenamento de curto alcance precede o ordenamento de longo alcance.
Acoplamento de SDW e CDW: A análise das larguras de linha revela que o alargamento magnético ( $w_m$ ) diminui, em vez de aumentar, conforme o sistema transita de curto para longo alcance. Esta anomalia, combinada com a modificação simultânea do gradiente de campo elétrico (EFG), implica um termo de acoplamento negativo entre as flutuações de carga e spin. Isso fornece evidência de que as ordens SDW e CDW são entrelaçadas em La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ , contrastando com o comportamento desacoplado observado em La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ .
Evolução sob Pressão: Sob 2,3 GPa de pressão hidrostática:
- A temperatura de transição de longo alcance ( $T_{DW}$ ) é suprimida significativamente, caindo de 139 K para 116 K (uma taxa de $\sim$ 10 K/GPa).
- A temperatura de transição de curto alcance ( $T^*$ ) é suprimida muito mais lentamente, de 150 K para 148 K (uma taxa de $\sim$ 1 K/GPa).
- O expoente de estiramento $b$ , que quantifica a homogeneidade da relaxação spin-rede, desvia-se da unidade abaixo de $T^*$ . Sob pressão, a redução de $b$ é mais lenta, consistente com a persistência da ordem de curto alcance.
- Os valores de $1/T_1T$ no regime de alta temperatura são consistentemente menores sob pressão, indicando uma redução na densidade de estados no nível de Fermi.

Significância e Alegações
O artigo estabelece que, em La $_4$ Ni $_3$ O $_{10}$ , ambas as ordens SDW e CDW são entrelaçadas e atuam como ordens competitivas ao estado supercondutor. Isso contrasta fortemente com La $_3$ Ni $_2$ O $_7$ , onde a SDW parece desacoplada e potencialmente potencializada pela pressão. Os autores alegam que a forte competição entre essas ondas de densidade entrelaçadas e a supercondutividade no sistema triplo pode ser um fator que contribui para sua $T_c$ mais baixa em comparação com o contraparte de camada dupla. O estudo fornece novos insights microscópicos sobre a interação entre instabilidades de onda de densidade e supercondutividade não convencional em nickelatos de fase RP, destacando a evolução distinta de ordens de curto versus longo alcance sob pressão. O trabalho não pretende resolver o efeito de camada sequencial (camadas internas vs. externas de Ni-O), devido à sondagem exclusiva dos sítios La(2), observando que estudos futuros de NMR nos sítios La(1) seriam necessários para um quadro completo.

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