$^{139}$La nuclear quadrupole resonance studies of pressurized La$_4$Ni$_3$O$_{10}$

材料がいかにして損失なく電気を伝導するかを理解しようとする探求の中で、科学者たちは長年、超伝導体として知られる特殊な物質のクラスに注目してきました。これらは、非常に低い温度まで冷却されると、電気抵抗ゼロで電流を流すことができる材料であり、その特性は送電網から医療用画像診断に至るまで、あらゆるものに革命をもたらす可能性があります。数十年の間、最も有名な超伝導体は銅と酸素で作られてきましたが、最近では、ニッケルを含む新しい種類の材料が研究者の注目を集めています。特定の層状構造を持つこれらのニッケルベースの化合物は、膨大な圧力の下で押しつぶされると、この種の材料としてはこれまで考えられていたよりもはるかに高い温度に達し、超伝導状態になる能力を示しています。しかし、これらの材料が超伝導状態になる前に、電子が電荷やスピンの繰り返しのパターンへと配列し、事実上、電気の流れを凍結させてしまう、異なる種類の変容を経ることがよくあります。これらのパターンがどのように形成され、互いにどのように相互作用し、そして圧力を受けてどのように消失するのかを理解することは、これらの材料をさらに高い温度で超伝導させる方法を見出す上で極めて重要です。

研究チームは現在、このようなニッケル化合物の一つであるLa4Ni3O10の核心を覗き込み、電子のパターンが正確にどのように振る舞うのかを調査しています。結晶内部の原子が発する微かな磁気的な「ささやき」を聴き取る手法を用いることで、彼らは、この材料が単に常伝導状態から超伝導状態へと切り替わるのではないことを発見しました。その代わりに、磁気スピンに関わるものと電荷に関わるものの2種類の異なる電子秩序が、密接に織り合わされた複雑な相を経由しているのです。この発見は、これら2つの秩序が分離しているか、あるいは独立しているかもしれないという従来の考えに異を唱えるものであり、この特定の材料においては、これらが深く結びついていることを示唆しています。

研究者たちは、ニッケルと酸素の層がランタンの層に挟まれた構造を持つ、高品質なLa4Ni3O10の結晶を研究しました。彼らは、原子核の声を聴く非常に感度の高いマイクのように機能する、核四重極共鳴と呼ばれる手法を用いました。この場合、彼らは結晶構造内の2つの異なる位置に存在するランタン原子に焦点を当てました。これらの原子が振動する特定の周波数に合わせて調整することで、チームは局所的な磁気および電気環境の微妙な変化を検出し、材料が冷却されるにつれて電子がどのように組織化されていくかを明らかにすることができました。

常圧において、研究者がこの材料を冷却していくと、まず約150ケルビンの温度で、電子の短距離秩序（short-range ordering）の出現が観察されました。これは、電子のパターンは存在するものの、池の表面に広がる前の波紋のように、ごく狭い範囲にしか存在しない状態です。温度がさらに下がり、約139ケルビンになると、これらの波紋は結晶全体に広がる長距離秩序へと成長しました。データによれば、磁気スピンの秩序と電荷の秩序は同時に現れ、互いに絡み合っており、それらは分離したり、独立して理解したりすることはできないものでした。これは、これら2つの秩序がそれぞれ独立して作用しているように見えた、類似の二層ニッケル化合物で見られた現象からの重要な逸脱です。

これらのパターンの堅牢性を理解するために、チームは結晶に、地球の地殻深部で見られる圧力に近い、約2.3ギガパスカルという一定の高圧を加えました。この圧縮の下で、材料の挙動は示唆に富む変化を見せました。長距離の結晶規模の秩序が現れる温度は急激に低下し、加えられた圧力1ギガパスカルあたり約10ケルビン減少しました。対照的に、短距離の局所的な秩序の温度は、1ギガパスカルあたり約1ケルビンしか低下せず、はるかに緩やかに減少しました。これら2つの状態に対する応答速度の違いは、長距離秩序が短距離のゆらぎよりもはるかに脆弱であり、抑制しやすいものであることを示唆しています。

この研究はまた、圧力を高めることで、電子のパターンと超伝導状態との間の競争によって、材料の超伝導能力がおそらく妨げられていることも明らかにしました。二層ニッケル化合物では、圧力は磁気秩序を助ける方向に働き、それは超伝導と競合しませんでした。しかし、この三層材料においては、スピンと電荷の秩序が絡み合っている性質により、それらは超伝導状態に対してより直接的に戦いを挑んできました。研究者たちは、これらの絡み合った秩序が圧力によって抑制されることが、材料の挙動を決定づける鍵となる要因であると結論付けました。これは、材料が超伝導体になるか絶縁体にとどまるかを決定する、微視的な「綱引き」の明確な姿を描き出しています。

電子のパターンがどのように形成され、進化していくのかを詳細にマッピングすることで、研究者たちはこのニッケル化合物の内部の営みの詳細なスナップショットを提供しました。彼らは、短距離の電子秩序が長距離の秩序よりもはるかに前に現れること、そしてこれら2種類の秩序が不可分に結びついていることを確認しました。この研究は単一の材料を記述するだけではありません。複雑な電子の挙動が層状ニッケル化合物の中でどのように競合しているかという、より広い理解を洗練させる助けとなります。今回の知見は、これらの材料の高温超伝導の潜在能力を解き放つためには、現在超伝導状態の妨げとなっている、これら絡み合った電子パターンをいかに管理または抑制するかを学ぶ必要があることを示唆しています。圧力によるこれら異なる秩序への影響に関する精密な測定は、量子材料の最前線を探索し続ける理論家や実験家たちに、新たな一連の手がかりを提供しています。